AlGaN 基深紫外LED 电子阻挡层的智能优化设计*

冯丽雅 路慧敏† 朱一帆 陈毅勇 于彤军 王建萍

1) (北京科技大学计算机与通信工程学院,北京 100083)

2) (北京大学物理学院,人工微结构物理和介观物理国家重点实验室,北京 100081)

为了提高AlGaN 基深紫外发光二极管(light emitting diode,LED)的内量子效率(internal quantum efficiency,IQE),本文采用了基于InAlGaN/ AlGaN 超晶格的电子阻挡层(electron blocking layer,EBL)结构,结果表明与传统的单层和双层电子阻挡层结构相比,超晶格EBL 结构能够有效提高LED 的内量子效率.在此基础上,本文提出了基于JAYA 智能算法的LED 结构优化方法,应用该方法以最大化内量子效率为目标,对InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构进行优化设计.结果表明,采用优化超晶格EBL 结构后电子泄露和空穴注入问题都有所改善,在200 mA 电流注入时深紫外LED 的内量子效率比采用单层结构EBL 提高了41.2%.

1 引言

随着半导体材料研究的深入及技术的成熟,半导体发光器件在深紫外波段的应用不断拓宽.基于AlGaN 材料的深紫外(deep ultraviolet,DUV)发光二极管(light emitting diode,LED)广泛应用于杀菌消毒、传感、水质净化、医学治疗以及非视距通信等诸多领域[1-3].特别是在全球新型冠状病毒(COVID-19)肆虐的当下,研究人员已经证明,波长在280 nm 以下(UVC)的深紫外光可以在几秒钟内有效灭活COVID-19[4-+],因而也受到了极大的关注和重视.然而,尽管材料和器件制备技术不断提升,与成熟的InGaN 基可见光LED 相比,AlGaN 基深紫外LED 的广泛应用仍存在许多需要克服的困难,特别是外量子效率(external quantum efficiency,EQE)明显偏低带来的辐射功率过小的问题.因此,深紫外LED 效率提升方法的研究对其在各领域应用前景具有至关重要的作用,近年来受到了广泛的关注.

AlGaN 基深紫外LED 的外量子效率提升可以通过内量子效率(internal quantum efficiency,IQE)和光提取效率(light extraction efficiency,LEE)改善来实现,其中内量子效率取决于载流子有效注入到有源区以及在有源区产生辐射复合的情况.除了提高LED 外延质量外,可以通过在有源区和P 型区之间增设电子阻挡层(electron blocking layer,EBL)改善载流子注入情况提升内量子效率.具体来说,在提高电子注入效率方面,可通过对EBL 结构的设计,增大其对电子向P 型区输运时的阻挡作用,以此来抑制电子泄漏.2010年,Hirayama 等[8]报道了多量子势垒(multiple quantum barrier,MQB)EBL 的使用,通过与传统的单层的EBL 结构对比分析可知,增强的EBL 有效势垒高度抑制了电子泄漏.在提高空穴注入效率方面,一些学者尝试修改有源区最后一层量子垒的材料为InAlGaN,通过设定合理的ln 组分,与原有的EBL 共同组成了双层的InAlGaN/AlGaN 结构,从而提高空穴输运[9,10].此外,国内外的学者们也提出了一些新的改进方法,有部分学者提出梯度EBL 结构,通过梯度的设定EBL 中的Al 组分,形成渐变的空穴储层,有效的调控电子泄漏势垒[11,12];在此基础上,更有学者提出梯度超晶格EBL 结构,使得梯度的EBL 呈现周期性的变化,有效减少了极化电荷和晶格失配的现象[13].上述研究主要涉及了EBL 中Al 组分和ln 组分选择,通过控制变量的方式动态改变参数确定最优结构的形式过于单一,且因为参数选择范围和组合方式个数有限,不能充分考虑多个影响因素之间内在的制约关系,无法确定最优的参数组合,上述方式在结构优化上具有很大的局限性.近年来,诸如粒子群算法、遗传算法、模拟退火算法、JAYA 算法等智能优化算法在光子器件结构设计中起到了关键作用.相较于其他启发式算法,JAYA 算法[14]具有简单高效、收敛快、寻优强并且不需要任何特定于算法的超参数的特点,因此近年来已被应用在许多不同的组合优化问题上[15,16].该项研究中,针对AlGaN 基深紫外LED 的EBL 结构设计引入智能优化算法,打破了目前结构优化设计的研究瓶颈,有望最大化载流子注入过程改善,进一步提升内量子效率.

本文针对AlGaN 基深紫外LED,通过与传统单层或双层EBL 内量子效率结果进行对比,采用了效果最优的InAlGaN/AlGaN 超晶格的EBL 结构.在此基础上,本文提出了基于JAYA 智能算法的EBL 结构优化方法,即对超晶格EBL 中的Al 组分、ln 组分以及厚度等多个关键的影响参数同时进行智能寻优,相较于简单的参数扫描,该方法可根据算法的核心公式,综合考虑不同影响因子的作用,优化内容更加丰富;且对参数智能的更新迭代能够使得各个影响因子更快的趋近于最优值,优化过程更加科学、高效.该方法将能够得到最大LED 内量子效率作为优化目标,智能化搜索对应目标的最优结构参数组合,进而对InAlGaN/AlGaN超晶格EBL 结构进行优化设计,以最大化该结构对内量子效率的提升作用.该项研究中,通过对采用优化和未优化EBL 结构的深紫外LED 的光电子学特性分析,验证了该方法的有效性.

2 研究方法

采用基于InAlGaN/AlGaN 超晶格和传统单层/双层EBL 的AlGaN 基深紫外LED 结构如图1所示.其中结构A(图中表示为Structure A)是一种参考结构,蓝宝石上的外延层由2.2 µm 的AlN缓冲层、2 µm 的n-Al0.56Ga0.44N 接触层(Si 掺杂浓度为5×1018cm—3)以及5 对Al0.45Ga0.55N(3 nm)/Al0.56Ga0.44N(12 nm)多量子阱(MQW)、25 nm 厚的Al0.60Ga0.40N EBL、50 nm 厚的p-Al0.40Ga0.60N和p-GaN 接触层(Mg 掺杂浓度2×1019cm—3)组成.除了EBL 部分之外,结构B(表示为Structure B)和结构C(表示为Structure C)与Structure A都相同,图中进一步给出了结构B 和C 的EBL 具体结构.结构B 同样也作为参考结构,其EBL 由20 nm 厚的Al0.60Ga0.40N 和5 nm 厚的In0.09Al0.60Ga0.31N 两层组成,而本文采用的结构C 的EBL结构则包括五周期的In0.09Al0.60Ga0.31N(3 nm)/Al0.60Ga0.40N(2 nm)超晶格层组成.为了便于特性比较,结构A、结构B 和结构C 中的EBL 厚度为25 nm,LED 横截面积均为300 µm×300 µm.

图1 AlGaN 基DUV LED 结构示意图(左)和结构A(单层EBL)、B(双层EBL)、C(超晶格结构EBL)(右)Fig.1.Structure diagram of AlGaN based DUV LED(left)and Structure A (single layer EBL),B (double-layer EBL),C (superlattice structure EBL)(right).

本文对采用不同EBL 结构的AlGaN 基深紫外LED 的光电子学特性以及内量子效率进行仿真分析,主要使用包括泊松方程、漂移扩散传输方程和薛定谔方程等在内的经典模型[17].此外,本文使用能充分体现LED 内部物理机制的APSYS 专业仿真工具,从半导体器件的电学、光学和热学属性出发,以有限元分析方法为基础,通过对器件内部物理过程进行2D/3D 建模,对平衡态与非平衡态下的能带结构、载流子输运和量子力学效应的仿真计算,实现对深紫外LED 的光电子学特性和效率的分析.其中内量子效率充分考虑了泄漏电流的影响,定义为量子阱内辐射复合对应电流Irad占总电流I的百分比:

即总电流除了辐射复合对应的电流,也包括SRH复合电流ISRH和俄歇复合电流IAuger,以及载流子辐射复合饱和引起的泄露电流Ileak.随着注入电流的增大载流子复合辐射饱和现象加剧,泄露电流占总电流的比例增大,导致内量子效率骤降的现象.此外,辐射和非辐射复合对应的电流可进一步表示成:

其中n为载流子浓度,q为电子电荷,V为量子阱有效体积,A为SRH 复合系数,B为辐射复合系数,C为俄歇复合系数.可以得知随着注入电流的增大,具有更大的增速,和泄露电流一同会引起内量子效率的下降.本文中所采用的参数均为常用值,其中带偏移比设置为0.7/0.3[18],俄歇复合系数和SRH 复合寿命分别设置为1.0×10—30cm6/s 和10 ns[19],工作温度为300 K[20],其他参数和模型可在先前的研究中找到[21-23].

为进一步提升AlGaN 基深紫外LED 的内量子效率,针对结构C 所采用的InAlGaN/AlGaN超晶格EBL 结构,本文提出一种基于智能优化的方法实现对超晶格EBL 结构的优化,该方法包括性能计算、数据处理和数据收集3 个模块.其中性能计算模块能够采用专业仿真软件APSYS 计算不同EBL 结构参数深紫外LED 的内量子效率.数据处理模块以智能优化算法为核心,以得到最优的内量子效率为目标,针对需要优化的EBL 结构搜索能够实现此目标的最佳参数组合,采用的JAYA 优化算法基本公式如下:

其中i,k,j分别代表优化过程迭代的次数(i≤20),随机生成的参数组序号和参数组中某个参数序号.表示迭代第i次时,第k组参数中的第j个参数,分别表示第i代的所有参数组中的能使得目标值最大和最小的第j个参数,r1和r2控制缩放大小,取值在[0,1]之间.数据收集模块将计算部分得到的结构和效率结果按照指定格式存入数据库中,便于数据处理部分的调用,本文通过利用数据分析相关工具,将性能分析和数据处理模块生成的数据集按照指定的格式存入指定的数据文件中.基于以上方法,本文给出了面向最大化AlGaN 基深紫外LED 内量子效率的InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构优化设计的仿真实现,其伪代码如Algorithm 1 所示.

本文采用如上给出的基于JAYA 算法的智能优化方法和相应的代码程序,对InAlGaN/AlGaN超晶格EBL 的结构进行优化设计,其中JAYA 优化算法中设定的每代参数组数量大小为4 个,迭代次数为20 次.针对InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL结构,选取量子垒的Al 组分QB_x、厚度QB_d以及量子阱的Al 组分QW_x、厚度QW_d和量子阱的ln 组分y作为待优化的关键参数,其优化起始值依次为min_values:(0.5,0.001,0.1,0.001,0.001),终止值依次为max_values:(0.9,0.005,0.5,0.005,0.1),其中厚度对应的参数单位为µm.根据本文给出的EBL 结构优化方法,以100 mA 处对应IQE 的值为优化目标,首先在给定范围内随机初始化4 组结构参数,通过在数据库中直接搜索或者调用APSYS 进行仿真计算得到每个参数组合对应的IQE 结果,根据当前结构参数得到的IQE结果和算法规则不断地更新结构参数,直到满足迭代截止条件,从而得到给定优化范围内使AlGaN基深紫外LED 内量子效率最大的EBL 结构参数.

3 结果与讨论

本文首先对图1 中3 种不同EBL 结构的AlGaN基深紫外LED 的内量子效率进行分析,通过计算得到的内量子效率随电流密度变化的曲线如图2所示.由图2 可以看出,不同的EBL 结构对深紫外LED 的IQE 曲线表现出不同的影响效果,采用InAlGaN/AlGaN 超晶格时,深紫外LED 的内量子效率明显优于采用单层结构和双层结构时的结果.从图2 可以得知,结构A 和结构B 的内量子效率的最大值分别约为0.34 和0.32,而结构C 达到0.41,相比于结构A 和结构B,结构C 分别提高了20%和28%.尽管结构B 采用了相对复杂的双层结构EBL,并且具有和结构C 中EBL 相同的组分大小,却没有表现出比传统单层结构更好的性能,由此可以看出,采用不同的EBL 结构和参数对AlGaN 基深紫外LED 的内量子效率的变化起着至关重要的作用.

图2 不同EBL 结构AlGaN 基深紫外LED 内量子效率随电流密度变化曲线Fig.2.Variation curves of internal quantum efficiency with current density in AlGaN based DUV LED with different EBL structures.

基于上文采用的InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL结构,该项研究中通过对超晶格EBL 结构参数的扫描分析,给出了不同结构参数对应的深紫外LED的内量子效率曲线,如图3 所示.仿真计算过程中,采用控制变量的方法,即保持结构中其他参数一致,分别调整关键的影响因子,包括超晶格EBL垒层的Al 组分和厚度QB_x、QB_d,阱层的Al 组分和厚度QW_x、QW_d以及阱层中ln 组分y的大小,并分别对比每个结构参数变化时IQE 曲线,旨在从中观察各个影响因子对IQE 曲线的影响效果并总结其影响规律.其中图3(a)给出了超晶格垒层Al 组分分别设定为0.60,0.65 和0.70 时内量子效率随电流密度变化的结果,可以看出当垒层Al 组分增大时IQE 的最大值不断增大.类似地,从图3(b)给出的不同超晶格阱层Al 组分的IQE 曲线可以看出,阱层Al 组分的增大也有利于内量子效率的提升.反观图3(c)和(d),当垒层或阱层厚度逐渐增大时,IQE 曲线同样会得到改善,但相比于Al组分变化的影响效果没有特别显著.图3(e)中,将量子阱掺ln 的大小y分别设定为y1=0.01,y2=0.05 和y3=0.09,可以看出ln 组分的不断增大会导致IQE 的最大值逐渐变小,而且In组分越高效率骤降现象越明显.综上所述,如上分析的InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构的5 个影响因子对IQE曲线都体现出了不同程度的影响效果,但如果要兼顾各影响因子的作用实现IQE 最大化,则需要联合调节结构参数,这很难通过简单的参数扫描来完成.

图3 InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构参数不同时IQE 曲线结果对比图 (a)量子垒的Al 组分QB_x;(b)量子阱的Al 组分QW_x;(c)量子垒的厚度QB_d;(d) 量子阱的厚度QW_d;(e) 量子阱掺ln 的大小yFig.3.Comparison of IQE curves results for InAlGaN/AlGaN superlattice EBL with different structural parameters: (a) Al component of quantum barrier QB_x;(b) Al component of quantum well QW_x;(c) thickness of quantum barrier QB_d;(d) thickness of quantum well QW_d;(e) ln component in quantum well y.

为突破AlGaN 基深紫外LED 的InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 参数扫描式结构设计分析的局限性,以进一步提升内量子效率,本文采用前面给出的基于JAYA 智能优化的设计方法,通过在合理的范围内不断寻优实现InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构参数联合优化.最终获得的超晶格参数组合(量子垒AlGaN 的Al 组分QB_x和厚度QB_d,量子阱InAlGaN 的Al 组分QW_x、厚度QW_d和ln 组分的大小y)的优化结果分别为(0.76,0.0040,0.45,0.0010,0.1),即EBL 由五周期的In0.1Al0.45Ga0.45N(1 nm)/Al0.76Ga0.24N(4 nm)超晶格层组成,其优化的过程如图4 所示.在图4(a)中,量子垒的Al 组分QB_x呈现出先递增后递减的趋势,体现出优化算法智能寻优的过程.如图4(b)和(c)所示,量子阱的Al 组分大小QW_x和量子垒厚度QB_d的变化趋势是符合单个因素扫描分析时单调递增的趋势的.考虑到量子垒和量子阱之间的组分和厚度的影响,在图4(d)中,量子阱的厚度QW_d优化曲线出现震荡变化的趋势.与一般因素分析时不同的是,图4(e)表明,量子阱在掺ln 组分为0.1 时,和前面的参数组合体现出了更好的性能.如图4(f),优化结构参数在100 mA 处IQE的值进一步提高到了0.48.由此可见,各个参数之间有明显的约束关系,很好的体现了本文所提出应用智能优化设计EBL 结构的意义所在.

图4 InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构参数和IQE 随优化中迭代次数变化曲线: (a)量子垒的Al 组分QB_x;(b) 量子垒的厚度QB_d;(c)量子阱的Al 组分QW_x;(d)量子阱的厚度QW_d;(e)量子阱掺ln 的大小y;(f)内量子效率IQEFig.4.Curves of EBL structure parameters and IQE for InAlGaN/AlGaN superlattice changing with iterations in optimization: (a)Al component of quantum barrier QB_x;(b)thickness of quantum barrier QB_d;(c) Al component of quantum wells QW_x;(d)thickness of quantum well QW_d;(e) ln component in quantum well y;(f)the internal quantum efficiency IQE.

为深入研究采用本文给出的优化方法得到的InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 优化结构的合理性和有效性,本文对未优化EBL 结构(即Structure C)和采用优化EBL 结构(即Optimized structure)的AlGaN 基深紫外LED 的电学特性和光学特性进行了具体的对比分析.其中图5(a)和(b)分别显示了注入电流为200 mA 时,结构C 和采用优化EBL 结构LED 的导带和价带的带边图,其中橙色虚线表示准费米能级,横坐标表示外延结构的具体位置.对于导带,对比可以观察到采用优化EBL 结构时,有效势垒高度从未优化EBL 结构的398 meV增大为534 meV,导带费米能级在EBL 和P 型区一侧逐渐向远离带边的半导体内部移动,即有利于减小泄露引起的分布在P 型区电子的几率.而针对价带,从图中可以得出,结构C 的有源区有效势垒高度为397 meV,而采用优化EBL 结构后减小为343 meV,即空穴注入有望能够得到改善并提升有源区的空穴分布几率.因此,采用优化的InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构后,由于更高的电子有效势垒高度和更低的空穴有效势垒高度,AlGaN 基深紫外LED 有望在减小电子向P 型区泄露的同时增大空穴的注入.

图5 采用不同EBL 结构时AlGaN 基深紫外LED 的能带图 (a)结构C;(b)优化EBL 结构Fig.5.Energy band diagram of AlGaN based DUV LED with different EBL structures: (a) Structure C;(b) optimized structure.

本文进一步计算了EBL 结构优化前后的AlGaN基深紫外LED 的电子和空穴的分布情况,以探索优化EBL 结构对载流子分布的作用效果.为方便对比,图6(a)和(b)分别给出了在200 mA 电流下,采用未经优化和优化EBL 时LED 的电子和空穴浓度分布情况分布,其中蓝色虚线表示采用未优化EBL 时LED 内部的载流子浓度,红色实线表示采用优化EBL 结构后LED 内部的载流子浓度.从图6(a)可以看出,采用优化EBL 与结构C 相比,深紫外LED 中电子浓度分布在EBL 区大幅度下降,即采用优化EBL 结构能够明显削弱电子的泄漏.而从图6(b)可以看出,采用优化EBL 结构后深紫外LED 多量子阱有源区的空穴浓度明显高于结构C 的结果,除了EBL 有效空穴势垒高度减小带来的好处外,较少的电子泄漏也会使P 型区空穴的消耗较低,从而进一步提升空穴的注入效率.这与前文中的机理分析相一致,也再一次证明了优化EBL 结构在抑制深紫外LED 电子泄漏和加强空穴注入两方面发挥的有效作用.

图6 采用不同EBL 结构时AlGaN 基深紫外LED 的载流子浓度分布 (a)电子浓度;(b)空穴浓度Fig.6.Carrier concentration distribution of AlGaN based DUV LED with different EBL structures: (a) Electron concentration distribution;(b) hole concentration distribution.

基于载流子分布情况,本文还分析了采用优化InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构时深紫外LED 的发光特性,并与采用未经优化EBL 结构C的结果进行了对比.图7(a)绘制了采用不同EBL结构时深紫外LED 的光功率-电流(light output power-injection current,L-I)特性曲线,结果表明相同的注入电流下采用优化EBL 结构时LED 明显具有更高的光输出功率.随着注入电流的增大,结构C 的输出功率在200 mA 时增速明显变慢至520 mW,而采用优化EBL 结构后功率输出功率接近线性增长,在200 mA 时达到780 mW,即优化EBL 结构有利于效率骤降现象的抑制.图7(b)中显示了200 mA 注入电流下结构C 和采用优化EBL 结构时深紫外LED 的自发辐射谱,可以看出由于采用相同的有源区量子阱结构二者的中心波长接近均约为288 nm,即对EBL 的优化不会破坏LED 辐射的典型光谱特性.而采用优化EBL 结构后LED 的辐射强度,相对于结构C 的强度提高了57%.即采用优化EBL 结构对电子泄露的抑制和空穴注入的改善,能够有效提高载流子辐射复合进而提升深紫外LED 的发光特性.

图7 采用优化和未优化EBL 结构时AlGaN 基深紫外LED 的发光特性: (a) L-I 特性曲线;(b)发射光谱Fig.7.Optical properties of AlGaN based DUV LED with different EBL structures : (a) L-I characteristic curve;(b) emission spectrum.

为验证发光特性改善带来的效率提升,本文对比分析了采用优化和未优化InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构AlGaN 基深紫外LED 的内量子效率,相应的IQE 随注入电流变化曲线如图8 所示.从图8 可以看出,LED 在采用优化EBL 结构后IQE明显提升,结果表明,其IQE 峰值从结构C 的约为0.41 提升到了0.48,即通过采用优化EBL 结构IQE 峰值在采用随机超晶格EBL 结构结果的基础上进一步提高了17%.与此同时,从图中也可以得知,在200 mA 注入电流密度下,采用未优化和优化EBL 结构时,深紫外LED 的IQE 下降幅度分别为25%和4%,即LED 的效率骤降现象通过采用优化结构EBL 也得到了明显的改善,这主要源于电子泄露的减少和空穴的有效注入增大了辐射复合载流子占总载流子数的比例,在增大LED 光辐射强度的同时也有利于内量子效率的提升和效率骤降现象的抑制.因此,本文通过最大化内量子效率采用智能优化算法对InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL 结构参数进行联合优化,能够得到更有利于提升载流子复合几率的EBL 结构,最终提升AlGaN 基深紫外LED 的效率特性.

图8 采用优化和未优化EBL 结构时AlGaN 基深紫外LED 的内量子效率随电流密度变化曲线Fig.8.Internal quantum efficiency versus current density curve of AlGaN based DUV LED with and without optimized EBL structure.

4 结论

针对AlGaN 基深紫外LED,本文采用了一种基于InAlGaN/AlGaN 超晶格的EBL 结构,结果表明LED 内量子效率结果与传统单层或双层EBL相比有明显提升.在此基础上提出基于JAYA 智能算法的LED 结构优化方法,以最大化LED 内量子效率为目标,对InAlGaN/AlGaN 超晶格EBL结构进行优化设计,并进一步对采用优化和未优化EBL 结构的深紫外LED 的光电子学特性进行了分析.结果表明,采用优化的InAlGaN/AlGaN超晶格EBL 结构后,深紫外LED 的电子泄露得到了更有效的抑制以及空穴注入也得到有效改善,增大了载流子在有源区复合的数量和几率进而提升了光辐射强度,最终使深紫外LED 的内量子效率提升以及效率骤降现象得到抑制.该基于智能算法的优化方法能够突破目前包括电子阻挡层在内LED 结构的优化局限性,能够为实现AlGaN 基深紫外LED 效率的提高提供了新的思路和方法.