基于文献计量学的剩余污泥高值化利用研究趋势分析

龙於洋 肖立群 沈东升 吴书林

(浙江省固体废物处理与资源化重点实验室,浙江工商大学环境科学与工程学院,浙江 杭州 310012)

随着污水处理量的快速增加,全球学术界和工业界对污水处理创新性研究的关注度也与日俱增。活性污泥工艺因其高效的处理能力和稳定的工艺性能,已成为污水处理处置最广泛应用的方法之一。然而,根据活性污泥工艺特点,污水处理进程的加快也加重了其主要副产物剩余污泥的处置负荷。据统计,中国2019年剩余污泥干物质总量达1 175万t,且以10.7%的速率逐年递增。与此同时,欧盟和美国年均剩余污泥干物质产量分别达到900万t和1 780万t[1]。剩余污泥中富集了铜、铬、镍等重金属以及有毒有机物[2-3],严重影响自然环境,存在的病原微生物亦会对人类健康和生态系统构成威胁[4]。然而,剩余污泥同时也蕴藏了大量的有机质,具有一定的资源再生潜力。开发合理的剩余污泥处理处置手段已迫在眉睫。

剩余污泥的处理处置技术主要包括以去除污染物为主的卫生填埋和干化焚烧,以及以资源回收为主的高值化利用。其中,卫生填埋虽然技术简单、成本低,但占地面积较大且易造成铜、铬、镍等重金属污染[5];干化焚烧具有处置效率高、技术成熟等优点,但易释放二噁英、二氧化硫等产生二次污染[6]。相较之下,对剩余污泥中可利用有机质进行有效回收并将其转化为高能值燃料或工业原料,可在实现污泥减量的同时实现资源的再生[7],具有十分广阔的应用前景。

当前,剩余污泥的高值化利用技术主要集中在甲烷、氢气、挥发性脂肪酸等代谢产物的生物厌氧技术方面。ZHANG等[8]通过过氧化钙强化剩余污泥厌氧发酵将挥发性脂肪酸产量提升了96%;ZHANG等[9]在剩余污泥中添加铁锰改性生物炭,在降低其中重金属环境毒性的同时,使甲烷产量增加55.86%。而VILLALOBOS DELGADO等[10]和XIAO等[11]通过可持续萃取方法可将赋存于剩余污泥中的高值有机物强效回收,得到肥料、黏合剂、动物饲料等工业原料需要的脂质、蛋白质等。KUMAR等[12]从污泥中回收聚羟基链烷酸酯(PHA)也实现了剩余污泥的高值化利用。可见,高值化利用技术可实现剩余污泥从“废弃污染物”向可提取能源的“资源库”方向的转化,对绿色可持续的有机废弃物处置技术的发展具有重要意义。

目前关于剩余污泥高值化利用的研究较多,但缺乏系统的分析和总结。本研究采用文献计量学方法,基于Web of Science(以下简称WOS)核心数据库,对近20年间(2002—2021年)收录的剩余污泥高值化利用领域的文献进行量化分析,对剩余污泥高值化研究领域的高频关键词进行重点梳理和总结,旨在发现该领域不同时期的研究热点及发展趋势,为后续的污泥处理处置方法研究提供新视野和新方向。

1 数据来源与研究方法

1.1 数据来源

本研究数据基于WOS 核心数据库,以剩余污泥、高值化以及特定强相关性产物为主题检索词(excess sludge、waste activated sludge、excess activated sludge、biorefinery、high value、fuel、biogas、methane、hydrogen、acid、lipid、protein、biodiesel),时间跨度为2002年1月1日至2021年12月31日,数据库的最终检索时间为2022年4月11日。文献类型为研究性论文与综述论文的共集。

1.2 可视化分析方法

借助VOSviewer软件中共现网络视图分析文献中关键词的共现聚类情况,以揭示剩余污泥高值化利用的研究热点及趋势。

2 结果与讨论

2.1 时间分布和作者分析

以WOS核心数据库为数据源,按照特定核心关键词对2002年到2021年发表的全部文章进行关键词检索,共得到8 508篇与剩余污泥高值化利用相关的出版文章。检索得到的相关文章包含12种类型,主要以研究性论文(7 707篇,91%)为主,另外包括综述论文536篇(6%)以及其他类型265篇(3%)。为明确该领域的整体研究进展和热点,对其中8 243篇以实证研究和综述为主的文章进行着重分析。

如图1所示,2002—2021年间该领域论文发表量呈现逐步上升的趋势。2002—2005年,该领域处于稳步发展阶段,论文年发表量小于100篇;2006—2012年,论文发表量进入波动上升期,年发表量突破100篇,最高发表量达到270篇,除个别年份有所波动外,总体涨幅明显,表明剩余污泥高值化利用的相关研究已引起国内外关注;2013年之后该领域进入快速发展期,论文年发表量增幅显著增多,在2021年单年发表量达到1 058篇的高峰,表明近10年间剩余污泥高值化利用相关研究在国内外的关注度逐渐增高,更间接证明剩余污泥引起的环境污染、资源消耗等问题影响较大,而高值化利用是解决此类问题的有效手段。

图1 剩余污泥高值化利用领域年度及累计论文发表量Fig.1 The annual and cumulative number of research articles on high-value utilization of excess sludge

表1列出了发表量前10位的发文作者及其相关信息,10位作者在其发表的文章中以第一作者或通讯作者为主。其中来自中国的作者占50%。论文发表量前10位中有3位学者来自中国湖南大学,且学者WANG D B和YANG Q二人分别以138篇和111篇的发表量优势名列前2位;另一位湖南大学的学者LI X M在该领域以87篇的发表量位列第7,其文献引用次数高达4 011次,排名第3。此外,除去中国的发表机构,仙台东北大学、悉尼科技大学、南洋理工大学都来自发达国家,由此不难看出,剩余污泥高值化利用领域研究在我国发展迅速,并与发达国家比肩成为该领域的领跑者。

表1 剩余污泥高值化利用领域论文发表量前10的作者Table 1 Top 10 authors in the field of high-value utilization of excess sludge

2.2 学科领域和首选期刊

论文涉及到98个学科领域,存在多领域交叉的情况,总体以7个最具相关性学科领域为主,如图2所示,包括环境科学(3 836篇,46.5%)、工程环境(2 533篇,30.7%)、生物技术应用微生物学(1 894篇,23.0%)、能源燃料(1 860篇,22.6%)、工程化学(1 577篇,19.1%)、水资源(1 386篇,16.8%)以及农业工程(1 144篇,13.9%),除此之外的其他学科领域文论发表量均不足500篇。根据近20年文献的出版领域可以看出,剩余污泥高值化利用的相关研究以工程环境、工程化学和农业工程相关的“工程”领域居多。作为一种通用式的学科领域,“工程”类文献数量的增长可能与剩余污泥高值化利用相关运行系统,如厌氧侧流反应器[13]、两步热溶解系统[14]等工艺的应用有关。尽管能源燃料学科领域在2003年的论文发表数量仅有1篇,但此后其论文发表量的增长速率显著加快,到2021年达到了235篇,该领域论文的篇均被引次数更是以40.85次的优势显著领先于其他学科领域。能源资源枯竭一直是全球亟待解决的重要难题。据预测,随着研究重点转向资源回收以最大限度地减少能源消耗,“能源”主题领域将进一步发展[15],此结论在能源燃料领域论文发表量显著增加的现状中得到有效印证。

图2 前7个与剩余污泥高值化利用最相关的学科领域论文发表量Fig.2 The number of published articles associated with the top 7 subject areas in high-value utilization of excess sludge

从载文期刊角度分析,关于剩余污泥高值化利用的文献已在200种不同的期刊上发表,表2总结了前10名最具生产力的期刊发表情况。如表2所示,BioresourceTechnology期刊发表了1 075篇(13%)文献,总引用次数达到45 210次,位列所有期刊榜首,其中论文“Non-conventional low-cost adsorbents for dye removal:a review”的单篇引用次数高达3 118次;WaterResearch和ChemicalEngineeringJournal期刊文献发表量分列第2、3位,分别达到538篇和321篇。总体来看,生物资源、水环境以及化学工程领域均有涉及剩余污泥高值化利用相关研究,但主要集中在生物资源技术领域。从篇均被引频次来看,对比WaterScienceandTechnology期刊文献发表量达到293篇而篇均被引频次仅为14.58次的情况,JournalofHazardousMaterials期刊的总发表量虽略低(200篇),但其篇均被引频次达到了65.18次,位居十大最具生产力期刊之首,表明该期刊发表的文献极具创新性和参考性,在剩余污泥高值化领域具备一流的影响力。

2.3 国家机构

对在剩余污泥高值化利用领域发文领先的国家和机构进行分析,中国(3 541篇)、美国(720篇)和澳大利亚(450篇)是论文发表总量排名前三的国家。2006年之前,美国以微弱的发表量优势领先于其他国家,但是近20年间,其年发表量增势平缓,年均增长速率为12.7%。澳大利亚与美国的发展趋势较为相似,年发表量至今未能突破百篇,但总发表量逐渐有反超美国的势头。我国自2007年论文发表量则一直处于领先地位,2021年年发表量就达到552篇,占当年总发表量的52.2%。我国论文发表量的增长趋势从侧面证实了剩余污泥高值化利用领域的快速发展,这与2012年《“十二五”全国城镇污水处理及再生利用设施建设规划》首次对污泥处理提出具体排放指标,到2017年《“十三五”全国城镇污水处理及再生利用设施建设规划》明确提出从“重水轻泥”转向“泥水并重”等一系列国家政策的出台密切相关;2020年修订版《固体废物污染环境防治法》将污泥列入无害化要求管理对象中,这或将使剩余污泥高值化利用领域的研究热度达到新高度。

表2 与剩余污泥高值化利用相关的10种最具生产力期刊Table 2 Top 10 productive journals in publishing research articles on high-value utilization of excess sludge

中国不仅在污泥高值化利用领域论文发表数量上显著领先,在主要研究机构中的占比也处于优势地位。机构论文发表数量及被引次数的数据分析结果见图3,在剩余污泥高值化利用相关研究的前15所代表性研究机构中,其中9所来自中国,共发表了2 098篇论文,占总发表量的25.5%。其中,中国科学院是论文发表量最多的机构,达到424篇。其次是同济大学、哈尔滨工业大学、湖南大学、清华大学为代表的国内重点研究机构。从论文被引次数来看,同济大学的发表量(406篇)虽略低于中国科学院,但其被引次数(16 049次)却显著高于其他机构,位居第一。来自国外的机构有6所,其中欧洲研究型大学联盟在论文发表量只有151篇的情况下,论文被引次数高达11 798次。此外,昆士兰大学、南洋理工大学和悉尼科技大学也是剩余污泥高值化利用领域影响力较高的研究机构,近年来在厌氧消化产甲烷[16-17]、短链脂肪酸的回收[18]以及微生物制氢[19]等方面的研究成果较多。

图3 剩余污泥高值化利用相关研究代表性机构Fig.3 Representative institution of research on high-value utilization of excess sludge

通过VOSviewer可视化图进一步分析各个国家之间的联系,总体看来,在剩余污泥高值化利用研究方面,我国与美国、澳大利亚以及新加坡之间的合作次数较多。

2.4 剩余污泥高值化利用研究热点

利用 VOSviewer 中关键词分析功能,得到该领域8 243篇相关文献中包含的20 148个关键词,将相似的关键词进行归一化合并,最低共现次数设置为60次,得到符合条件的196个关键词。其中,“waste activated sludge”(6 533次)出现的次数最多,其次是“anaerobic-digestion”(2 732次),其余出现次数较多的关键词包括“methane production”(1 474次)、“acids”(1 326次)、“biogas production”(1 218次)等。由这些关键词可看出,剩余污泥高值化利用领域的研究重点是以厌氧技术为主要手段对甲烷和脂肪酸进行回收。

与上述高频词共同关联的关键词“solubilization”以及“pretreatment”体现出的研究重点为促进厌氧消化的增溶预处理,如“thermal pretreatment”“microwave”“ultrasound”等。一般来说,剩余污泥厌氧消化主要包括增溶、水解、产酸和产甲烷4个步骤[20],增溶和水解为后续生成短链脂肪酸提供小分子有机物,被认为是短链脂肪酸生产的主要限速步骤[21]。短链脂肪酸在产酸过程中产生,随后被产甲烷菌迅速消耗生成甲烷[22]。因此,学者主要通过强化增溶、水解过程来提高甲烷产量。为实现此研究目的,许多预处理方法,如热解、超声波、高级氧化、酸碱水解等被应用于污泥预处理研究中[23-24],H2O2-微波联合预处理也被认为能够增加剩余污泥中有机物的溶解度,可使甲烷产率提高38%[25]。除此之外,WANG等[26]发现35 ℃的中温条件下pH控制为8可以获得较高沼气产量,这类研究关心的重点与“pH”以及“temperature”关键词的出现情况相吻合。

除此之外,“extracellular polymeric substances”(809次)的高频出现也值得关注。剩余污泥中含有的高浓度多糖、蛋白质以及脂质等有机物会嵌入到胞外聚合物基质中,使得有机分子的高效回收受限。在剩余污泥中使用液氮冻融[27]、表面活性剂[28]以及强氧化剂[29]可促进胞外聚合物解崩释放可溶性有机物以提高剩余污泥的厌氧消化能力。

目前新兴研究集中于气体燃料的回收,研究重点围绕在以厌氧消化为中心的体系中,资源回收内容也大多只针对于甲烷的回收转化。实际上,基于剩余污泥复杂的有机成分和一些新兴的研究成果来看,存在着比沼气更具价值的高附加值产品。例如污泥热解产生的生物油[30],通过碳链延长技术从污泥中生产的中链脂肪酸[31],以及污泥中半纤维素、纤维素和复合糖增值转化而成的烷基糖苷、乙酰丙酸烷基酯和呋喃化合物[32]。XING等[33]以剩余污泥为原料,制备了双功能高效固体酸催化剂,实现了对5-羟甲基糠醛(HMF)的回收。HMF作为构建生物质衍生中间体的基本结构单元,可进一步转化为生物燃料和一系列高值化学物质[34]。这些资源回收方式为污泥资源化回收利用提供了更广阔的视角。推测未来剩余污泥高值化利用的发展趋势或将朝着更加多元创新的产物方向发展。

3 结 语

(1) 剩余污泥高值化利用相关研究领域的论文发表量逐年递增,中国、美国和澳大利亚是该领域论文发表量排名前三的国家。中国在该领域的发展尤其迅速,自2007年之后一直处于世界领先地位。中国科学院的论文发表量占据榜首,同济大学的论文被引次数最高,论文发表量最多的作者来自中国湖南大学。

(2) 就学科领域和期刊选择而言,“工程”研究一直是该领域的涉猎重点,“资源”主题的发展趋势明显,这与BioresourceTechnology期刊主题契合度较高,该期刊发表的相关研究性论文最多。

(3) 能够实现甲烷和脂肪酸回收的厌氧消化技术,以及促进厌氧消化效率的预处理手段是剩余污泥高值化利用的主要研究热点,但新兴产物的研究正逐步进入大家的视野,有望成为剩余污泥未来高值化利用的发展方向和研究重点。