不同流型下气溶胶水洗效果影响因素实验研究

李玉祥，吴 艳，曹学武

(上海交通大学 机械与动力工程学院，上海 200240)

安全壳超压排放作为严重事故缓解策略，通过将载有放射性气溶胶的混合气体通入水池以降低安全壳超压失效的风险，同时对排放气体进行过滤以减少放射性向环境的释放。例如在先进非能动压水堆的设计中，如果非能动安全壳冷却系统和其他卸压措施失效，安全壳内混合气体可以通过多孔喷射器注入到乏燃料水池中以降低安全壳超压失效的风险[1]。气溶胶在水池中的水洗效果实验研究在20世纪80年代和90年代逐步展开，包括EPRI(Electric Power Research Institute)试验、西班牙开展的LACE-Espana(light water reactor aerosol containment experiments)实验和GE(general electric)实验等[2-3]，这些实验都是在低流速泡状流下进行。在先进非能动压水堆安全壳超压排放水洗模型的研究中，基准排放流量为7 kg/s[1]，此时，气体注入形式为射流，气溶胶被高速气体带入池中，气体在高速度下撞击水体可能产生破碎液滴，液滴被卷入气体中，从而与气溶胶颗粒发生相互作用，对气溶胶在水中的滞留效果产生影响，因此针对射流条件下的实验研究非常有必要。

1994年西班牙环境能源技术研究中心进行了RCA(reinforced concerted action)试验[4]，研究了载气为空气、单孔喷射器条件下，从泡状流到射流条件下水池的热工水力现象，以及水池近沸腾时射流条件下，不同水池深度(0.25～2.5 m)下气溶胶的水洗效果。2003年瑞士保罗谢尔研究所进行了在过冷池中的气溶胶滞留(POSEIDON-Ⅱ)实验[5]，使用孔径为2 cm的单孔喷射器，进行了水池深度、水池温度及蒸汽份额对水洗效果的影响研究，但并未对试验过程中的流型进行分析。2011年瑞士保罗谢尔研究所进行了模拟蒸汽发生器传热管破裂情况的气溶胶试验(ARTIST)[6]，该实验以氮气为载气，进行了4组实验，研究了两种不同质量流率(63 kg/(m2·s)和780 kg/(m2·s))下的气溶胶水洗去除效率。2018年Herranz等[7]进行了射流条件下的水洗试验，研究了单孔喷射器条件下，水池对气溶胶的滞留效率，试验在74～152 kg/(m2·s)质量流率范围以及低蒸汽份额下(质量分数<10%)进行。目前，国内外相关实验研究集中在单孔喷射器低流速气泡流注入条件，射流注入的相关实验也是单孔喷射器注入且蒸汽份额相对较低。而先进非能动压水堆安全壳卸压条件下乏池水洗为多孔喷射器高蒸汽份额射流注入过程，对于该条件下的气溶胶水洗去除机制复杂，一方面射流流型下注入区液体拦截行为对气溶胶的去除会产生重要影响，另一方面在含高蒸汽份额的射流条件下，蒸汽冷凝所产生的冷凝液滴也会影响气溶胶的惯性碰撞和拦截碰撞等去除机制，进而影响整体去除效果，因此，本文开展多孔喷射器射流条件下气溶胶水洗实验，进一步研究不同流型下气溶胶的去除机制及蒸汽冷凝对水洗效果的影响，为压水堆事故分析中气溶胶水洗模型的发展提供实验支持。

1 实验装置及实验方法

1.1 实验装置介绍

实验装置如图1所示，该装置主要由水洗容器、气溶胶供应系统、蒸汽供应系统、空气供应系统、废气排放系统、气溶胶测量系统以及数据采集系统7部分组成。

图1 气溶胶水洗实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of aerosol pool scrubbing facility

水洗容器直径为1 m，高为5 m，设计压力为0.50 MPa，容器内布置有9层共27支热电阻用来实时监测容器内温度的变化，容器底部装有电加热器用于水池加热；气溶胶由PALAS公司生产的固体粉尘发生器产生，其载气为氮气；实验气溶胶使用金属氧化物二氧化钛作为严重事故下不可溶气溶胶的模拟，其质量中位径范围为0.5～1.5 μm，几何标准偏差范围为1.63～2.15，与严重事故后期安全壳内气溶胶粒径相似[8-9]。蒸汽供应系统采用108 kW的电蒸汽锅炉，最高可产生150 kg/h的蒸汽；空气供应系统最高可提供1 MPa、90 kg/h的空气流量；实验使用粒径谱仪对气溶胶颗粒进行粒径及浓度测量，仪器能够测量0.20～10 μm的气溶胶颗粒，最高测量浓度可到106P/cm3；未在水洗容器中被去除的气溶胶再次通过废气罐滞留在水中。

本次实验采用竖直六孔喷射器，如图2所示，孔径为0.50 cm，孔数为6，喷射器距离水洗容器底部0.50 m。

图2 喷射器示意图Fig.2 Schematic diagram of injector

1.2 实验测量方法

实验过程中，通过科里奥利质量流量计得到水洗容器进出口流量，测量精度为1%；温度为A级精度热电阻测量，在实验范围内其测量精度为±1 ℃；压力传感器精度为±1%FS；实验液位测量为磁翻板液位计，可实现信号的远传，测量精度为±1 cm；实验通过粒径谱仪实时监测水洗容器进出口气溶胶浓度以及粒径的变化，为保证蒸汽不冷凝，取样管线外部有加热保温装置，且取样管线处装有差压流量计监测取样流量。实验前利用滤膜取样的方法对粒径谱仪进行校准，气溶胶浓度测量最大误差为20%。

实验过程水洗净化系数(DF)定义为进入水池与从水池离开的气溶胶质量之比，如式(1)所示。

(1)

式中：Sin、Sout分别为入口和出口的气溶胶总质量；Cm-in、Cm-out分别为入口和出口的平均气溶胶质量浓度；Qin、Qout分别为入口和出口的平均体积流量。

如以注入总流量43.07 kg/h、水位1.20 m、蒸汽质量份额为0%、水池常温常压的实验条件为例，实验过程中气溶胶进出口浓度随时间的变化如图3所示，出口气溶胶浓度出现了滞后现象，进出口气溶胶平均浓度分别为14.56 mg/m3和1.51 mg/m3；水洗容器进出口气溶胶粒径分布如图4所示，大粒径气溶胶出口质量份额更小，进出口质量中位径分别为0.56 μm和0.45 μm。利用式(1)计算得到气溶胶DF为9.64。

图3 水洗容器进出口气溶胶浓度Fig.3 Aerosol mass concentrations at inlet and outlet

图4 水洗容器进出口气溶胶粒径分布Fig.4 Aerosol size distributions at inlet and outlet

利用误差传递公式(式(2))[10-11]，得到气溶胶DF误差的计算公式(式(3))，气溶胶浓度测量误差经过多次测量校准得到最大误差为20%，将粒径谱仪误差与体积流量Q计算公式(式(4))代入式(3)中得到实验DF最大相对误差为29%。

σy=

(2)

(3)

Q=WRT/Mp

(4)

式中：σDF为DF的误差值；W为质量流量；T、p分别为气流温度、压力；M为气体质量分数；R为气体常数。

2 结果与讨论

2.1 不同流型区气溶胶水洗效果

根据气液流体力学行为的不同特征，可将水洗过程主要分为两个区域[12]，如图5所示。注入区：气体可通过不同类型的喷射器进入水池，在出口处形成大而不稳定的初始气泡球或在高流速时形成气泡柱；上升区：气泡因其频繁的聚合分散形成稳定气泡群，在很快的时间内迅速上升至水池表面最终逸出。对于气泡破碎过程对气溶胶水洗的影响，通过添加相应的气泡破碎系数综合考虑在上升区[2]。

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图5 水洗过程示意图Fig.5 Hydrodynamic behavior during pool scrubbing

在注入区，气液的相互作用形式影响了气溶胶水洗的过程，此时气体注入速度和成分是影响注入区域的关键变量，当注入为不凝结气体时，注入的状态可用无量纲韦伯数(We)表征，当We≥105时，注入区气体为射流状态；当We<105时，注入区为气泡流状态[13]。在上升区，气溶胶在气泡内受重力沉降、离心沉积、布朗扩散以及气泡破碎等作用被去除。本节主要针对两种不同流型下质量流率的影响进行了研究。

(5)

式中：ρl为液体密度；D0为喷射器孔径；u0为注入流速；σ为液体注入表面张力。

利用高速摄像机对两种不同的流型进行了拍摄，如图6所示。当质量流率较低时，在喷嘴附近首先产生不稳定大气泡，并逐渐碎裂成小气泡，并最终上升到自由液面，此时在注入区，气溶胶主要受惯性碰撞、离心沉积等作用被去除，在射流情况下，气体离开喷口，形成气柱，呈现射流状，在射流末端逐渐破碎成气泡，在浮力的作用下，逐渐上升。在这种情况下，容易发生液体夹带的现象，即液相进入气相空间，雾化成液滴，此时气溶胶在气柱内受到惯性碰撞、液滴拦截和布朗扩散的作用而滞留在水池中，如图7所示。射流长度可由无量纲的弗劳德数(Fr)表征[14-15]，如式(6)所示，液滴平均直径以及卷入液滴量可用韦伯数We和雷诺数Re表征，如式(7)、(8)所示。

(6)

(7)

(8)

式中：L为射流长度；ρg为气体密度；μg为气体动力黏度；μl为液体动力黏度；E为夹带液滴质量；cw为表征表面张力对流动影响的因子；Фvm为液滴平均直径；Weg为气体韦伯数；Reg为气体雷诺数；Rel为液体雷诺数。

图6 气体注入流型图 Fig.6 Image of gas injection flow regime

图7 液滴和气溶胶颗粒碰撞示意图Fig.7 Schematic of dropet-particle mechanical interaction in jet regim

研究不同流型下质量流率对气溶胶水洗效果的影响，进行了10.21、53.24、101.60、135.03、168.91 kg/(m2·s) 5种不同质量流率下的气溶胶水洗去除实验，We分别为4 218、114 596、417 310、737 060、1 194 500，涵盖了气泡流型和射流流型，结果如图8所示，气泡流型下的DF明显低于射流流型。

图8 不同质量流率条件下的DFFig.8 Influence of mass flux on DF

在射流流型下，随着质量流率的增大，气溶胶DF逐渐增大，此时注入区内气溶胶的去除占主要作用。随着注入质量流率的增大，射流长度增大，夹带液滴量以及直径都有所增加，注入区内液滴拦截和惯性碰撞作用增强，DF增大。

为了研究在气泡流型下质量流率对气溶胶DF的影响，进行了2.85、4.85、6.07 kg/(m2·s) 3种不同质量流率的实验[13]，We分别为1 904、5 518、8 622，实验结果如图9所示，随着质量流率的增大，DF逐渐减小。这主要是因为随着质量流率的增加，上升区气溶胶去除机制占主导作用，虽然在注入区惯性碰撞作用增强，但是上升区气泡群上升速度增快，如式(9)、(10)所示[16]，气泡在水中运动时间减少，气溶胶去除机制作用时间变短，进而导致上升区气溶胶净化系数DFrise降低。

(9)

(10)

式中：DFrise为上升气溶胶水洗净化系数；vsw为气泡群平均上升速度；h为喷射器淹没深度；Qsw为h/2淹没深度处的体积流量；λ为上升区内气泡内气溶胶粒子因重力沉降、离心沉积、布朗扩散、气泡破碎而去除的去除系数。

图9 气泡流型下质量流率对DF的影响Fig.9 Influence of mass flux on DF under bubble regime

2.2 蒸汽冷凝对气溶胶水洗效果的影响

在总质量流率约为164.09 kg/(m2·s)、水池液位1.20 m、水池常温的情况下，进行了高蒸汽份额比对实验。实验水洗容器进口蒸汽流量、氮气流量如图10所示，其蒸汽平均流量44.58 kg/h，氮气平均流量24.98 kg/h，因此实验蒸汽质量份额为64.08%。利用粒径谱仪得到进口平均气溶胶浓度为17.19 mg/m3，出口平均气溶胶浓度为0.61 mg/m3, 进出口气溶胶颗粒质量中位径分别为0.50 μm和0.46 μm。利用式(1)计算得到DF为69。对比蒸汽份额为0%、总质量流率168.91 kg/(m2·s)的工况(图8)，得到蒸汽冷凝效应DFCD为3.83。

图10 实验过程中进口流量随时间的变化Fig.10 Mass flow rate at inlet vs. time during experiment

利用粒径谱仪测量的进出口粒径分布得到不同粒径下DF的变化，与总质量流率168.91 kg/(m2·s)水池液位1.20 m、不含蒸汽的工况进行对比，结果如图11所示。从图11可看出，随着颗粒粒径的增大，DF逐渐增大，同时当混合气体中存在蒸汽的情况下，蒸汽冷凝效应导致的气溶胶去除占据主导作用，呈现了数量级的增长，并且这种区别在大颗粒下更加明显。

图11 不同蒸汽份额下DF随粒径的变化Fig.11 Effect of particle diameter on DF under different steam mass fractions

当气液界面发生蒸汽冷凝时，气溶胶粒子随着蒸汽浓度梯度运动至气液界面被水池捕获。气溶胶粒子的去除份额等于发生冷凝的蒸汽份额，因此，蒸汽冷凝导致的气溶胶净化系数[12,17]可表示为：

DFCD=Xe/(1-Xs)

(11)

Xe=1-ps/(p0+ρwgh)

(12)

式中：Xs为注入气体中蒸汽摩尔分数；Xe为热平衡后不凝性气体摩尔分数；ps为水池温度下的饱和蒸汽压；p0为水池上方压力；ρw为水密度。

经过计算得到DFCD为2.43，相较于实验值该式低估了蒸汽冷凝对气溶胶去除的作用，其原因是高蒸汽份额下，蒸汽冷凝产生的冷凝液滴也会对气溶胶滞留产生影响，加强了蒸汽冷凝效果，后续需改进注入区蒸汽冷凝的气溶胶净化系数模型。

3 结论

本文建立了气溶胶水洗去除实验装置，开展了射流流型和气泡流型下不同质量流率、蒸汽冷凝对气溶胶DF的影响的实验研究，得到如下结论。

1) 在注入流型为射流的情况下，注入区去除机制占优，液滴拦截和惯性碰撞作用加强，气溶胶DF随着质量流率的增大而增大。

2) 在注入流型为气泡流的情况下，上升区去除机制占优，随着质量流率的增大，上升区气泡运动时间减少，重力沉降、离心沉积、布朗扩散机制总体作用减弱，导致气溶胶DF减小。同时，气溶胶DF随着颗粒粒径的增大而增大，并且在蒸汽存在的情况下，气溶胶水洗去除效果明显增强，蒸汽冷凝效应占优。