王士军,田路遥,刘丙霞
(1. 甘肃省农业工程技术研究院 武威 733006;2. 中国科学院遗传与发育生物学研究所农业资源研究中心/中国科学院农业水资源重点实验室 石家庄 050022;3. 聊城市阳谷县第一中学 聊城 252000)
农业生产过量施用氮肥造成包气带中氮素累积与地下水硝酸盐浓度增长是当前国际水文研究中的焦点和前沿,在全球范围内引起广泛关注[1-4]。包气带是指地面以下潜水面以上的地带,是地下水的重要补给通道,也是阻滞地表污染物进入地下的防护介质。华北平原是我国重要的粮食产区,农田年均氮肥投入达550~660 kg·hm-2·a-1,远超过作物的实际需氮量,导致包气带累积了大量未被作物吸收利用的硝态氮(NO3--N)[1,5]。已有研究表明,华北平原农田0~90 cm 剖面土壤NO3--N 平均累积量约为200 kg·hm-2,最高可达600~900 kg·hm-2[6],远超欧盟关于0~90 cm土壤剖面累积量不超过45 kg·hm-2的安全标准[7-8]。
土壤层状结构及其界面作用对原位水流和溶质运移的作用机制是水文土壤学亟待解决的科学问题之一[9]。受气象、水文、地质与生物等因素的影响,自然界中大部分土壤都呈现垂直交错分布的层状结构而非均质形态,形成复杂多变的土壤剖面结构[10-11]。层状土壤结构为非均质土体结构,土层排序、土层厚度和分层界面都会影响水分运动,同时也影响土体中溶质或污染物的迁移[12-14]。非均质层状土壤不同的质地分布对土壤水分与氮素迁移的阻控作用差异显著,影响水分与氮素从地表进入含水层的过程和通量[15-16]。李久生等[17]通过室内土箱试验研究了层状土壤质地对水氮迁移过程的影响,发现砂-壤界面限制了水分垂向运动,在砂-壤界面下部(壤土区)形成了水分和NO3--N 积聚区。Arauzo 等[18]指出高异质性土壤质地和有砾石分布的冲积-洪积区域是NO3--N 淋溶和地下水污染的高风险区,也是欧盟划定的“NO3--N 脆弱区”的重点区域。层状土壤影响土壤水分运动和溶质运移过程,其中粗质土壤保留的水分明显少于细质土壤,并促进溶质向下淋洗浸出,细质土层如黏土层对水分和溶质运移具有阻滞作用,容易产生溶质聚集区[14,19]。因此,层状土壤中土壤质地及其层状分布是包气带NO3--N 的累积和淋失以及地下水污染的关键影响因子之一。已有研究多关注于土壤质地和“上粗下细”或“上细下粗” 型土壤结构对水分和氮素运移的影响[17,20-22],且多集中在室内土箱或土柱试验[23-25]。层状土壤受到土壤质地、土壤层次空间排序和土层厚度的影响,而关于田间含黏壤土夹层的层状土壤剖面对NO3--N 累积和淋失规律的认识仍然存在不足。
华北低平原是我国“渤海粮仓”工程中低产田粮食增产的典型区,随着中低产田粮食增产的需求增加氮肥施用量增加,同时该地区地下水埋深浅,地表污染物进入含水层的包气带路径较短,导致该区域成为地下水污染的敏感区域[26-27]。该区域主要为河流冲积与滨海沉积交替作用区,砂、黏土壤颗粒交错沉积分布,土体中有黏壤土夹层结构较为普遍[28]。当地地下水埋深较小,污染物进入含水层的路径短,地下水易受污染,同时包气带层状结构影响污染物迁移速率,因此二者的平衡作用影响浅层地下水中NO3--N 变化[27]。因此,地下水浅埋区层状土壤对包气带NO3--N 淋失以及对地下水NO3--N 污染非常重要。本研究选择位于河北省低平原区的典型层状土壤剖面作为研究对象,在典型施肥农田和不施肥草地采集不同季节下土壤和浅层地下水样品并分析水化学特征,研究田间原位条件下层状土壤结构和农业施肥对包气带NO3--N 累积与淋失规律以及地下水硝酸盐污染的影响,明确河北低平原地下水浅埋区不同层状土壤分布结构对典型施肥农田NO3--N迁移过程的作用机制,对优化田间管理和防止浅埋区地下水硝酸盐污染具有科学指导意义。
研究区位于河北省沧州市南皮县境内(116°32′~117°02′E、37°50′~38°11′N),隶属于华北平原东部地下水浅埋区(图1)。该区域为冲积-湖积平原与冲积-海积滨海平原交错地带,地势平缓,海拔5~20 m。研究区土壤沉积层次明显,砂质、壤质与黏质土壤垂直相间,层次交替分布[29]。
图1 研究区位置和监测土壤剖面(P1、P2、P3、P4)分布Fig.1 Location of the study area and the distribution of monitoring profiles (P1,P2,P3,P4)
研究区以暖温带大陆季风气候为主,降水量年际变化与季节变化较大,年降水为281.1~967.8 mm,年平均降水量为560.1 mm;降水多集中在6-9 月,占全年降水量的76.5%,其中2018 年与2019 年6-9 月降水量分别为403.5 mm 与456.7 mm。农作物以冬小麦(Triticum aestivum)和夏玉米(Zea mays)轮作种植为主,其中冬小麦季为10 月中旬至次年6月上旬,夏玉米季为6 月中旬至10 月上旬。两作物季灌溉4 次,灌溉时间点依次为冬小麦播种期、返青期与灌浆期以及夏玉米出苗期,单次灌溉量为60~70 mm。
华北平原土壤的分层结构较为常见,且存在多种土体构型,如均质型、薄体型、夹层型(夹黏型、夹砂型)、上松下紧型等。为研究层状土壤结构和农业施肥对包气带NO3--N 迁移和累积的影响,选择4个位于河北省东部低平原地下水浅埋区的典型土壤剖面监测点(P1、P2、P3、P4,图1),原位监测剖面不同深度的水分和NO3--N 含量;同时采集剖面土壤样品利用激光粒度仪(Mastersizer 3000,Marlven,英国)测定土壤粒径,再根据国际土壤质地分类标准对土壤质地进行分类,4 个剖面的土壤质地分布特征如图2 所示。4 个土壤剖面分别代表3 种层状土壤结构和2 种施肥类型:P1 与P2 为多个黏壤土夹层的层状土剖面,具有黏壤土、粉质黏壤土和砂质壤土互层的结构特征,黏壤土夹层厚度最大值约为30 cm;P3 为较厚黏壤土夹层的层状土剖面,30~170 cm 为黏壤土层;P4 剖面土壤质地较为均一,以粉质壤土为主。4 个监测点土地利用方式和施肥不同,其中P1 为草地,施氮量为0,代表无施肥土地利用;P2、P3、P4均为该地区典型的小麦、玉米轮作农田,年施氮量约为300 kg·hm-2,代表该地区典型的农业施肥土地利用。P1、P2 和P3 剖面监测深度均为400 cm (多年地下水位埋深在400 cm 左右),P4 剖面监测深度为300 cm (由于地下水埋深较浅,多年地下水位埋深在300 cm 左右,300 cm 以下属于饱和带)。
图2 4 个典型土壤剖面质地分布特征Fig.2 Lithology of four typical soil profiles
在4 个监测点附近采集扰动土壤样品,采用铝盒烘干法测定土壤质量含水量;同时采集的土壤样品风干研磨后过100 目筛网,经离心萃取法制取浸提液。土壤样品采样周期为2018 年7 月至2019 年6 月,利用土钻在每个月月末、大降水与灌溉前后采集土壤样品,采样深度设置为:0~10 cm、10~20 cm、20~30 cm、30~50 cm、50~70 cm、70~100 cm,100 cm 以下深度采样间隔设置为50 cm,每个深度采集3 个重复样。为研究雨季降水对剖面土壤NO3--N 累积与淋失特征的影响,利用负压抽提的方法在2018 年7 月至9月采集4 个土壤剖面的土壤水溶液,采样深度间隔与土壤样品一致,采样时间间隔为7 d,在大降水之后的第1 周增加采样次数,采样时间点为第1 d、3 d、5 d 与7 d。采集的土壤抽提水装入100 mL 塑料取样瓶中,送回实验室放置于4 ℃冰箱中保存并在1 周以内完成相应的测试项目。
在P2 (非均质)和P4 (相对均质)剖面附近各选1 个浅层地下水监测井(深度分别为19 m 与30 m),利用地下水水位自计仪(Solinst-LTC,加拿大)监测浅层地下水水位变化,监测时段从2018 年1 月到2019 年1 月。地下水样品采样时段与土壤样品采集时间一致(2018年7月至2019年6月)。采集的土壤抽提水和地下水样品装入100 mL 塑料取样瓶中,送回实验室放置于4 ℃冰箱中保存并在1 周内完成相应的测试项目。土壤浸提液、负压抽提水和浅层地下水样品的硝酸根(NO3-)含量,均用0.2 μm 的醋酸纤维素滤膜进行过滤后,采用离子色谱仪(ICS-2100,Dionex,美国)测定。
剖面各层土壤NO3--N 累积量计算公式:NO3--N累积量(kg·hm-2)=某一土层的厚度(cm)×土壤容重(g·cm-3)×NO3--N含量(mg·kg-1)/10,其中剖面NO3--N累积量为各层土壤NO3--N 累积量之和。本研究中用Origin 和Sigmaplot 软件进行绘图,利用SPSS 22.0 进行显著性差异分析。
图3 为4 个监测剖面不同层位土壤质量含水量(下文简称“含水量”)分布特征图。由图可知,4 个监测剖面含水量从表层到深层随着深度增大具有增加的趋势,且在时间上呈现相似的季节变化趋势,且以150 cm 层为界面层。浅层土壤易受降水与灌溉入渗、蒸发及作物蒸腾作用的影响,0~150 cm 含水量变化幅度较大(3.88%~31.80%),而150 cm 深度以下由于浅层地下水水位浅,同时受到150 cm 处黏壤土层的阻滞作用使得土壤含水量的变化幅度较小(21.57%~34.85%)。由于土地利用和土壤剖面结构不同,4 个剖面浅层(0~150 cm)含水量时空动态对降水和灌溉的响应程度不同。P1 草地灌溉量为0,旱季0~150 cm含水量逐渐降低,并在2019 年雨季前达最低值(3.88%~18.45%,均值9.49%);雨季大降水(2019 年7月降水232.41 mm)使得0~150 cm 层含水量均值增加近1 倍(均值18.72%)。P2 剖面中,冬小麦播种期(2018 年10 月)灌溉仅对表层50 cm 以上土壤产生补给,而次年返青期灌溉对含水量变化无明显影响,0~150 cm 层含水量在玉米出苗水灌溉前达最低值(均值10.67%),夏玉米出苗期灌溉使得0~150 cm 层含水量均值增加至18.27%,雨季降水补给对含水量均值无明显增加(18.50%)。而P3、P4 剖面中冬小麦播种期(2018 年10 月)灌溉对0~150 cm 含水量下降的趋势均有缓解;次年返青期灌溉使得P3 剖面0~150 cm 层含水量均值增加3.48%,之后剖面含水量呈持续下降趋势直至雨季前达最低值(均值由22.14%减少至14.92%),说明厚黏壤土层对深层水分补给具有阻滞作用。而P4 在冬小麦季灌浆期灌溉前均质土壤0~150 cm 层含水量呈降低趋势(由23.79%减少至18.86%)、灌浆期灌溉使得含水量均值增加至20.78%。
图3 4 个典型土壤剖面土壤含水量的时空变化特征Fig.3 Spatio-temporal variation characteristics of soil water content (SWC) in four typical soil profiles
4 个剖面土壤NO3--N 含量时空分布特征如图4所示。除P4 外,其余3 个剖面土壤NO3--N 含量变化与含水量相似,受到雨季降水、作物施肥和灌溉以及土壤氮素作物吸收与氮素转化等因素影响,0~150 cm 土壤NO3--N 含量变化幅度(均值变化幅度P1:102.23%,P2:150.96%,P3:153.27%)大于150 cm以下土层(均值变化幅度P1:58.76%,P2:35.88%,P3:113.49%),且NO3--N 含量普遍小于150 cm 以下土层。4 个剖面0~150 cm NO3--N 含量时间序列上季节差异显著(P<0.05),冬小麦季剖面NO3--N 含量整体变化较为稳定,而2018 年雨季以及2019 年冬小麦季灌溉前后剖面NO3--N 含量变化幅度较大,这主要是由于NO3--N 易随水分运动而发生迁移[28],雨季强降水与小麦季灌溉有利于剖面NO3--N 的迁移。P2、P3、P4 灌溉剖面0~150 cm 的NO3--N 含量均在灌溉后明显增加(例如,P2 和P3 在2019 年4 月灌溉后0~150 cm NO3--N 累积含量分别增加380.4 mg·kg-1和658.8 mg·kg-1;P4 在2019 年5 月灌溉后增加335.6 mg·kg-1)。这主要是由于施肥后灌溉水分运移促进了NO3--N的向下迁移,且NO3--N 含量增加的峰值要滞后于含水量增加的峰值(图3,图4)。
图4 4 个监测剖面NO3—-N 含量的时空变化特征Fig.4 Spatio-temporal variation characteristics of NO3--N contents in four monitoring profiles
受土地利用和土壤剖面结构的影响,各剖面土壤NO3--N 含量也具有空间差异性。非均质层状土壤剖面中,P1 剖面NO3--N 含量变化范围最小,为0~83.9 mg·kg-1。P1剖面为草地无施肥影响,降水淋洗作用使得0~150 cm 土壤NO3--N 含量低于深层。在相同施氮条件下的农田,P2 与P3 剖面土壤NO3--N 含量变化范围分别为2.2~156.2 mg·kg-1与6.3~390.4 mg·kg-1,高于P4 剖面(0~85.8 mg·kg-1)。这主要由于P4 剖面土壤质地主要为粉质壤土,有利于NO3--N 淋失,整个剖面土壤NO3--N 含量较低。说明剖面土壤NO3--N 含量在相同施氮条件下受土壤质地特征的影响,黏土层厚度越大,NO3--N 含量越大。
图5 为2018 年夏玉米季4 个剖面土壤抽提水NO3--N 浓度分布特征。剖面NO3--N 浓度表现为非均质层状土壤剖面(P1、P2 和P3)大于相对均质剖面(P4<40 mg·L-1),非均质层状土剖面均在1 m 以下土层存在NO3--N 浓度峰值。雨季前,P1 剖面在200 cm与250cm处存在两个NO3--N浓度峰值(分别为313mg·L-1和334 mg·L-1),P2剖面土壤水NO3--N浓度峰值分布在30 cm 与200 cm (分别为164 mg·L-1和186 mg·L-1),P3 剖面土壤水NO3--N 浓度主要累积在100~250 cm 深度(81~238 mg·L-1)。在雨季受降水的影响,P1 和P2 剖面土壤水NO3--N 浓度峰值消失,深层土壤水NO3--N 浓度呈现增加趋势;而P3 剖面150 cm 以上的土壤水NO3--N 浓度呈现降低趋势,但150~300 cm 土壤水NO3--N 浓度峰值相对保持稳定,且雨季深层土壤水NO3--N 浓度无显著变化,400 cm处土壤水NO3--N 浓度低于40 mg·L-1。受土地利用方式、包气带黏壤土夹层分布位置以及厚度的综合影响,土壤水NO3--N 浓度峰值的分布层位及其对降水的响应特征差异性较大。P4 剖面薄黏壤土夹层(≤30 cm)对NO3--N 阻滞能力较弱,因此雨季降水对剖面土壤NO3--N 淋洗作用较强,整个剖面土壤水NO3--N 浓度较低。由于剖面黏壤土层主要分布在150 cm 左右,受黏壤土夹层阻滞作用的影响,P1、P2和P3 剖面在黏壤土夹层及其下部土壤易形成土壤水NO3--N 浓度峰值。研究表明,在强降水条件下,黏壤土夹层厚度较小的剖面对NO3--N 迁移的阻滞作用并不明显,NO3--N 易淋失进入深层土壤或浅层地下水;厚黏壤土夹层(厚度为140 cm)对NO3--N 向下的淋失具有显著的阻滞作用(P<0.05)。
图5 雨季4 个典型剖面土壤水NO3—-N 浓度变化图Fig.5 Changes of NO3--N concentration in soil water along soil profiles during rainy season
图6 为2018 年7-9 月4 个监测剖面土壤NO3--N累积量分布图,利用两个取样时段土壤NO3--N累积量之差估算剖面NO3--N淋失量。2018 年7-9月的雨季降水使得P1 剖面表层土壤NO3--N 累积量逐渐降低,NO3--N累积峰值层位由200~250cm下移至300~350cm,其中8-9月剖面(0~400cm)NO3--N淋失量达383.9kg·hm-2;同一时段,P2 剖面NO3--N 累积峰值层位由100~150 cm下移至200~250cm,8-9月土壤剖面(0~400 cm) NO3--N 淋失量为554.7 kg·hm-2,远大于P1 点淋失量,说明长期施氮农田可造成更大的NO3--N淋失。P3剖面在100~150cm形成NO3--N累积峰值,且随着7-9月降水作用影响,NO3--N 峰值从150 kg·hm-2增加 到653kg·hm-2和795kg·hm-2,2018年8-9月P3剖面(0~350cm)NO3--N淋失量最低(319.2kg·hm-2)。均质粉质壤土剖面(P4)在2018 年7-9月剖面(0~300cm)NO3--N淋失量为124.0kg·hm-2,且由于在8 月存在施肥,8-9 月的剖面NO3--N 呈累积状态,累积量为104.4 kg·hm-2。
图6 2018 年雨季4 个监测剖面土壤NO3—-N 累积量分布特征Fig.6 Characteristics of distribution of NO3--N accumulation in four monitoring soil profiles in rainy season of 2018
土壤剖面P2 和P4 分别代表非均质层状土壤和均质粉壤土沉积条件,图7a 为P2 与P4 点附近浅层地下水埋深季节变化特征。2 个监测点浅层地下水埋深具有相似的变化特征:地下水埋深主要受到雨季(2018 年7-9 月)降水的影响,地下水埋深减小;P2 点浅层地下水埋深变化幅度低于P4 点,如2018年6-8 月,P2 点浅层地下水埋深平均降低速率为3.5 cm·d-1,显著低于P4 点的4.9 cm·d-1(P<0.05),且P2 点地下水水位升高的滞后性较强(5~10 d)。而灌溉仅对均质土壤地下水水位有明显抬升作用,非均质土壤条件下水位回升不明显。
图7 均质(P4)和非均质(P2)土壤沉积条件下浅层地下水埋深(a)和NO3—-N 浓度(b)的时空变化Fig.7 Spatio-temporal variation characteristics variation of depth (a) and NO3--N concentration (b) of shallow groundwater under homogeneous (P4) and heterogeneous (P2) soil conditions
图7b 为P2 和P4 点浅层地下水NO3--N浓度季节变化特征。P4点地下水NO3--N浓度低于P2点;雨季降水后,浅层地下水NO3--N 浓度显著大于降水前(P<0.05)。P2 点浅层地下水NO3--N 浓度均值和变化范围分别为64.5 mg·L-1和17.9~173.5 mg·L-1,均大于P4点的相应值(18.8mg·L-1和0~35.9 mg·L-1),地下水NO3--N 超标率(中国地下饮用水标准20 mg·L-1)分别为93%和21%。2018年6-8月,P2点浅层地下水NO3--N浓度平均增长速率为0.41mg·L-1·d-1,而在2019年同期则为2.14mg·L-1·d-1。2019年6-8月,P4 点浅层地下水NO3--N 浓度平均增长速率的0.53 mg·L-1·d-1,显著低于P2 (P<0.05)。
层状土壤的土壤质地、土层排序(层状结构)以及厚度都会对土壤水分和NO3--N 在包气带中的分布和运移产生显著影响[30-32]。本研究中2018 年8 月强降水后,P1 剖面0~300 cm、P2 剖面0~250 cm、P3 剖面0~150 cm 以及P4 剖面0~300 cm 的含水量均在降水后呈迅速增大趋势。土壤NO3--N 含量表现为非均质层状土壤剖面(P1、P2 和P3)大于相对均质剖面(P4)。对比不同剖面NO3--N 淋失量可知,层状土壤剖面中NO3--N 淋失量大小顺序为:P3<P1<P2。说明层状土壤结构对包气带NO3--N 运移具有阻滞作用,且阻滞程度受黏壤土厚度和土地利用等的综合影响。包气带水分和NO3--N 迁移过程受土地利用方式、土壤质地、地下水埋深等因素的综合影响[33-34];其中土壤质地及其层状结构则是影响NO3--N 在包气带中迁移物理运移与化学反应的重要因素[16]。赵宇龙等[35]以土柱试验为基础,研究在滴灌条件下3 种土壤的不同层状组合对盐分运移的影响特征,结果表明有黏土夹层的层状土壤对水分和盐分的运移都有阻滞作用,从而造成层状土积盐。田路遥等[21]研究“上粗下细”包气带中不同黏土层厚度对NO3--N 迁移的影响,发现黏土层达到一定厚度时(>30 cm),对NO3--N 污染物垂向迁移的阻滞作用显著加强。这与我们的研究结果一致,在层状土壤剖面中黏壤土夹层对水分和NO3--N 运移起到阻滞作用,且受黏壤土厚度影响较大,厚黏壤土夹层(140 cm)的阻滞作用显著优于多个薄黏壤土夹层(≤30 cm)的阻滞作用。
P2 和P4 点地下水NO3--N 浓度及其增长速率的差异主要与剖面层状土壤结构和地下水埋深有关。P4 点地下水NO3--N 浓度及其增长速率均低于P2 点,一方面是由于P2 点地下水埋深大于P4 点,地下水埋深浅会影响水中溶解氧含量和氧化还原性,硝化作用减弱,反硝化作用增强;埋深增大,溶解氧含量上升,土层中硝化作用增强,反硝化作用减弱[36];同时,地下水浅埋区非饱和带土壤质地是土壤NO3--N淋溶损失和地下水NO3--N 污染的关键控制因子[37]。包气带上部粉土层有效阻滞了包气带中的氧分交换[38-39],造成包气带中部硝化反应强度弱,生成的硝酸盐氮含量少[20]。因此,以厚粉质壤土为主的P4 剖面硝化反应强度弱、反硝化作用强,使得P4 剖面土壤NO3--N 含量较低,土壤NO3--N 淋溶损失量小于P2 点。另一方面,含水层沉积类型与浅层土壤沉积类型相似,P2 剖面主要以黏壤土、壤土和砂土互层为主,淋失到地下水中的氮素易滞留在浅层含水层造成地下水NO3--N 浓度偏高,而P4 剖面以厚粉质壤土为主的含水层沉积特征使得NO3--N 更易迁移扩散、同时深层地下水的稀释作用降低了地下水中NO3--N 浓度。综上所述,地下水埋深较浅区,包气带NO3--N 浓度大小决定了淋溶损失量和地下水NO3--N 浓度的大小,而包气带NO3--N 浓度主要受包气带土壤结构和地下水埋深二者的综合控制。
本文选择河北省沧州市南皮县4 个典型层状土壤剖面,利用水化学分析方法,通过分析包气带NO3--N时空分布特征、雨季降水对包气带NO3--N 累积淋失特征和浅层地下水NO3--N 变化规律等,揭示了不同层状土壤剖面对包气带NO3--N 累积和淋失规律的影响,取得的主要结论如下:
1)包气带NO3--N 含量与含水量时空变化规律基本一致,冬小麦季较为稳定,夏玉米季变化较为剧烈;0~150 cm 土层含水量和NO3--N 含量普遍低于150 cm 以下土层。土壤NO3--N 含量分布受到土壤质地的影响,在含140 cm 黏壤土层的剖面P3 中NO3--N 含量最大(6.3~390.4 mg·kg-1),而相对均质粉质壤土剖面P4 中NO3--N 含量最小(0~85.8 mg·kg-1)。
2)非均质含黏壤土夹层土壤剖面在雨季(2018年8-9 月)的NO3--N 淋失量:P3 (含140 cm 厚黏壤土夹层剖面,319.2 kg·hm-2) <P1 (含多个≤30 cm 薄黏壤土夹层,无施肥,383.9 kg·hm-2) <P2 (含多个≤30 cm薄黏壤土夹层,554.7 kg·hm-2)。在非均质层状土壤剖面条件下,黏壤土夹层厚度140 cm 的包气带对NO3--N的迁移阻滞作用更强,显著优于含多个薄黏壤土夹层(≤30 cm)的层状土壤剖面(P<0.05)。
3)在相对均质土壤剖面条件下,地下水NO3--N浓度及其增长速率均显著小于非均质层状土壤剖面,浅层地下水埋深变化与之相反。地下水埋深较浅区,包气带层状土壤结构和地下水埋深二者的综合控制着地下水NO3--N 浓度变化。