细晶铝合金低温超声辅助TLP钎焊工艺及机理

王健，杨晓雨，李卓霖,*，王浩然，武晓伟，宋晓国

1. 哈尔滨工业大学 先进焊接与连接国家重点实验室，哈尔滨 150001

2. 哈尔滨工业大学(威海) 山东省特种焊接技术重点实验室，威海 264209

细晶铝合金具有轻质高强的优良综合机械性能[1-3]，通过大塑性变形技术(Severe Plastic Deformation，SPD)如高压扭转(High Pressure Torsion，HTP)、等通道挤压(Equal Channel Angel Pressing，ECAP)等手段可制备，尺寸约为0.1～10 μm[4-5]，其力学性能、耐蚀性和疲劳强度均得到大幅度提升[6-9]；在航空航天、电子器件等应用领域受到广泛关注[10-11]。

目前，细晶铝合金连接的关键问题是如何减小热输入，最大程度地保留其原有的组织和性能。周思鹏等[12]采用TIG深熔焊工艺对1561铝合金焊接，发现接头组织不均匀性明显，且晶粒明显粗化；Kang和Shin[13]采用激光焊对5052铝合金焊接，由于液相的再结晶行为，焊缝产生粗大的柱状晶，平均晶粒尺寸为65 μm，约为原始母材晶粒的20倍。Malopheyev等[14]采用搅拌摩擦焊对Al-Mg-Sc-Zr铝合金焊接，研究表明搅拌摩擦焊在保护细晶组织上有一定的效果，搅拌区中主要为完全再结晶晶粒，平均晶粒尺寸为0.9 μm，而弥散相的晶粒尺寸仅从9 nm增加至12 nm。王学刚等[15]对Al-2Mg铝镁合金进行瞬态液相扩散连接，研究表明瞬态液相的形成有助于破碎母材表面氧化膜，可获得与母材组织相似，晶粒连续生长的优质接头；Wang等[16]对铝硅合金进行超声辅助钎焊，发现钎焊过程中引入超声能场会大幅促进元素的扩散及溶解。Li等[17]对2024铝合金进行超声辅助钎焊，研究表明在超声作用下Al元素扩散速度极快，焊缝中形成的铝枝晶起到强化接头的作用，平均抗剪强度可达60 MPa。

外加能场的引入为提高连接工艺性能提供了新的思路，近年来，超声技术成为有色金属加工和材料连接领域中的研究热点。TLP钎焊过程中引入超声能场有如下优点，超声作用下空化气泡内爆产生空蚀效应，不使用钎剂即可去除母材表面氧化膜[18]；超声声流作用促进界面传质，加速界面冶金反应[19-20]。因此，引入超声能场，可以在短时间、低温度的条件下，实现细晶铝合金的连接，避免晶粒严重粗化，有效保留母材性能。

试验采用低温超声辅助瞬态液相扩散钎焊(Transient Liquid Phase Soldering，TLP 钎焊)，在非真空、无钎剂、低温条件下实现细晶铝合金的快速可靠连接；在最优参数下，接头平均抗剪强度达到238.5 MPa。并对接头微观组织、力学性能进行表征，阐明超声作用下细晶铝合金接头的微观组织转变与形成机理。

1 试验材料及方法

试验选用的母材为T6态7034细晶铝合金。表1和表2分别为7034细晶铝合金的化学成分和主要物理性能参数。

表1 7034细晶铝合金的化学成分(wt%)

表2 7034细晶铝合金的主要物理性能参数

图1为7034细晶铝合金母材微观组织，其中图1(b)为其通过电解抛光得到EBSD的示意图，可以发现铝合金晶粒均匀细小且呈等轴状分布，平均尺寸为3.3 μm；此外钎料采用50 μm厚度的纯Zn箔片。

在试验中，采用的超声辅助TLP钎焊设备是由Techsonic公司生产的Viper-20型超声焊机，该设备的超声频率为20 kHz，输出功率最大可以达到3 kW。

图1 7034细晶铝合金母材微观组织

试验前，将母材尺寸加工为10 mm×10 mm×1 mm，并依次打磨、抛光处理；另将50 μm的Zn箔尺寸加工为10 mm×10 mm，再放入酒精中采用超声波清洗以去除表面杂质和油污；接头设计为Al-Zn-Al叠层结构，如图2(a)所示。预先将加热平台的温度上升到400 ℃，随后将叠层结构试样置于加热平台中心位置，被焊结构被快速加热至到400 ℃，此时超声焊头在气动压力的作用下将超声加载到被焊结构上，超声辅助TLP钎焊随即开始。具体的工艺过程如图2(b)所示，当被焊结构的温度升至400 ℃时，超声焊头在气动压力为0.35 MPa的推动下加载到连接结构上，加压3 s，随即产生超声振动。bc段为超声作用时间，是本试验过程主要调控的工艺参数。在超声持续作用一定时间后，继续施加3 s的压力(即cd段)，随后被焊结构在加热台上保温3 min，最后在空气中缓慢冷却。

图2 钎焊装配、工艺及剪切试验示意图

采用配备EDS和EBSD的场发射扫描电子显微镜(MERLIN Compact，ZEISS)进行样件的组织形貌观察和物相元素组成分析。采用Instron Model5967型电子万能材料试验机对钎焊接头进行室温抗剪强度测试，如图2(c)所示，压剪速率为0.5 mm/ min，试样为搭接形式，两侧的铝合金尺寸为10 mm×10 mm×1 mm、4 mm×2.5 mm×1 mm。每组至少选取同一试验参数下的5个接头试样进行力学性能测试，计算试验结果的平均值和误差，确保力学性能试验结果的准确性。力学性能测试结束后，利用SEM分析接头断裂形式和断口形貌特征，并结合EDS进行成分分析，以确定断口物相组成和断裂位置。

2 试验结果及讨论

2.1 接头界面微观组织分析

钎焊温度为400 ℃，超声作用时间t为0.5～9 s，研究发现超声作用时间对钎焊接头的组织有很大的影响；如图3(a)所示，当超声时间为0.5 s时，Al合金和Zn钎料表面的氧化膜都已被去除，但由于超声作用时间过短，导致在界面元素扩散不充分、冶金反应进行不完全，焊缝中大部分的Zn未参与反应，仅在界面处形成薄层α-Al固溶体；此外在界面中存在部分微小孔洞，该现象是超声作用下Al合金侧的Zn元素较为活跃，向该侧快速扩散导致的。

超声作用时间为1.5 s时，如图3(b)所示，Zn钎料完全熔化，Al与Zn表面直接接触并发生一系列的冶金反应。此时，超声的空化和声流作用在液态钎料中的效果显著，由于Zn在Al元素中的溶解度较大，且细晶铝合金的晶界密度较高，为元素的扩散提供大量通道，Zn元素沿着细晶铝合金的晶界快速扩散，在界面处形成了约3.5 μm厚的扩散层；与此同时，母材中大量的Al元素向钎料中迅速溶解，导致焊缝中主要物相为α-Al、β-Zn固溶体以及大量的共晶组织，该共晶组织由层片状和细小的非层片状两种形态构成；α-Al固溶体主要在钎料与母材的界面处连续分布，少部分细小的扇贝状α-Al固溶体分布在焊缝中。

超声作用时间为3 s时，如图3(c)所示，焊缝组织仍然由α-Al固溶体、β-Zn固溶体和共晶组织组成。随着超声作用的时间增加，液态钎料中，超声的空化效应与声流效应的作用效果增强，Al、Zn元素的溶解、扩散更加剧烈。界面处扩散层由之前的3.5 μm增加至4.8 μm；焊缝中细小的非层状共晶组织急剧减少，层状共晶组织增多；α-Al固溶体的含量增多，且界面处的α-Al固溶体开始出现向焊缝中心生长的趋势；与此同时，焊缝中的β-Zn固溶体不断长大并呈网状分布。

超声时间为5 s时，如图3(d)所示，界面处的扩散层厚度继续增加，达到5.6 μm；焊缝中α-Al固溶体的含量进一步增加，体积变大呈岛状，此时界面处的α-Al固溶体向焊缝中心生长的趋势显著，体积较大呈现连续分布形态；细小的非层状共晶组织基本消失，剩余少量的层状共晶组织；焊缝中网状分布的β-Zn固溶体减少。

图3 400 ℃时不同超声作用时间下7034细晶铝合金接头微观组织形貌

当超声时间增加到7 s时，如图3(e)所示，由于超声作用效果增强，界面处的扩散层厚度稍有增加，约为6.8 μm；焊缝中层状共晶组织消失；此时焊缝中物相主要为连续的α-Al固溶体和少量网状分布的β-Zn固溶体；此时焊缝中岛状α-Al固溶体逐渐与沿界面生长的α-Al固溶体接触，最终形成连续生长的α-Al固溶体，而β-Zn固溶体不断减少，以少量网状形态分布在焊缝中。

超声时间增加到9 s时，如图3(f)所示，焊缝中的β-Zn固溶体消失，全部形成α-Al固溶体组织；此时，超声对焊缝组织的作用不再表现为物相的转变，而是进一步促进界面元素的扩散，表现为界面处扩散层厚度的增加。

对该工艺参数下的钎焊接头进行能谱分析，图4和图5分别为超声时间为9 s时的面扫描和线扫描结果，表3为图5(a)中不同区域元素成分的相对组成；可以发现，B点和C点的元素含量基本接近，而A点的Al元素含量明显高于B、C两点，Zn含量相对较低，这与线扫描结果一致。超声作用时间较长时，由于超声对元素扩散的促进作用，接头形成全α-Al固溶体组织；焊缝中的元素变化趋势较为平缓，在扩散层与母材之间有一定的浓度梯度，并由面扫描结果可知，如图4所示，接头中元素扩散比较充分，钎料与母材形成了良好的冶金结合。

对接头晶粒尺寸进行表征，如图6(a)所示，通过超声辅助TLP得到全固溶体铝合金接头中，母材部分晶粒尺寸变大，呈不规则形状，而大部分晶粒尺寸仍处于1～4 μm范围内，平均晶粒尺寸为4.8 μm，相比钎焊前的母材，如图1(b)所示，平均晶粒尺寸增幅为1.5 μm。

图4 全固溶体接头的界面微观组织及元素分布

图5 全固溶体接头接头线扫描元素分布

表3 图5(a)中不同区域元素的相对组成

图6(c)为钎焊前后的母材力学性能对比，可以看出，焊后母材的力学性能有所下降，其抗拉强度为550 MPa，降幅约为23.6%。钎焊前后母材显微组织和力学性能的变化，表明细晶7034铝合金在该试验条件下出现了过时效的现象。

图6 接头晶粒尺寸分布及母材力学性能

2.2 接头界面冶金反应机理

铝合金表面致密的氧化膜会严重阻碍钎料的润湿与冶金反应的进行，超声去除氧化膜的作用基于以下原理：超声在液态钎料中的空化效应会产生微射流冲击，同时，母材与钎料在超声振动过程会伴随着机械摩擦，二者共同发挥作用，界面氧化膜得到有效去除。

在超声的作用下，元素的相互扩散加剧，根据Al-Zn二元相图可知，Zn-Al二元合金的熔点较纯Zn熔点低30～40 ℃，因此，在400 ℃时，虽然连接温度未到达到钎料熔点，由于元素扩散的不断进行，中间层熔点随之改变，导致其固-液-固状态的转变。基于以上原理，对细晶铝合金超声辅助TLP钎焊界面冶金反应机理进行阐明：在热场与超声能场的耦合作用下，Zn中间层快速熔化，产生液相，如图7(b)所示，反应式为由于液相的产生，超声的声流作用促进Al、Zn元素的扩散和溶解，进一步驱使中间层熔化。随着超声时间的延长，中间层会不断地熔化产生液相，最终全部转化为Zn-Al液相，如图7(c)所示。

Znsolid+Alsolid→Zn-Al eutecticliquid

(1)

当接头中Zn全部转变为液相后，液相内部将产生大量的超声空化气泡，这些气泡会快速长大并瞬间破裂，产生高温高压环境，并伴随有非对称的微射流冲击，在有效去除氧化膜的同时，促进钎料在Al合金表面润湿铺展以及Al母材向液相中大量溶解。在声流效应的作用下，液相中的Al元素呈现非均匀扩散趋势，在接头中生成弥散分布的扇贝状α-Al固溶体和细小的共晶组织。另外，由于Zn、Al元素的互相扩散，在母材界面处形成较薄的扩散层，如图7(d)所示，接头中的反应式为

图7 细晶铝合金超声辅助TLP钎焊接头形成过程示意图

Zn-Alliquid→α-Alsolid+Zn-Al eutecticliquid

(2)

随着超声时间的增加，如图7(e)所示，母材向液态钎料中持续溶解，接头中的Al含量增多，共晶组织和的扇贝状α-Al固溶体体积不断长大的同时，焊缝中产生了β-Zn固溶体，扩散层的厚度也有所增加。随着超声的作用时间的延长，接头中的共晶组织逐渐减少，α-Al固溶体开始表现为连续生长的形态，扩散层厚度进一步增加，如图7(f)所示。超声时间较长时，接头中的α-Al固溶体完全连续生长，共晶组织消失，扩散层厚度继续增加，如图7(g)所示，接头中物相转变的反应式为

α-Alsolid+Zn-Al eutecticsolid→β-Znsolid+α-Alsolid

(3)

最终，焊缝中β-Zn固溶体完全消失，形成全α-Al固溶体的接头，此时母材界面扩散层的厚度达到最大，约为11.7 μm。

2.3 接头力学性能

采用室温剪切试验对焊接接头进行力学性能测试。超声作用时间对钎焊接头抗剪强度的影响关系如图8所示，接头的断口形貌如图9所示。

图8 不同超声作用时间下接头力学性能

图9 不同超声时间下接头断口形貌

随着超声作用时间的延长，焊缝中共晶组织的含量不断减少，α-Al固溶体的含量增多，接头抗剪强度逐渐升高。当超声作用时间为0.5 s时，大量Zn中间层参与冶金反应，断裂主要发生在Zn中间层位置，平均抗剪强度仅为36.7 MPa。当超声作用时间为1.5 s时，焊缝中的Zn中间层全部熔化，接头中存在大量的共晶组织，为主要断裂位置，接头表现为脆性特征；

如图9(b)所示，断口处为大量的共晶组织和部分α-Al固溶体；得益于α-Al固溶体的生成，接头的力学性能得到大幅提升，平均抗剪强度为146.3 MPa。

随着超声作用时间的增加，接头中共晶组织大幅减少，α-Al固溶体含量不断增加；超声作用时间为3～5 s时，接头强度缓慢上升；如图9(c)和图9(d)所示，断裂仍然主要发生在共晶组织。

当超声作用时间为7 s时，接头中的共晶组织完全消失，α-Al固溶体连续分布在焊缝中，由图9(e)所示，断口处为大量的α-Al和部分β-Zn固溶体，接头力学性能进一步升高，平均抗剪强度为198.4 MPa。当超声作用时间达到9 s时，接头为全α-Al固溶体组织，此时，超声作用效果充分，接头中的组织细小而致密，平均抗剪强度最高，为238.5 MPa。

3 结 论

1) 超声辅助TLP钎焊细晶7034铝合金典型焊缝组织为α-Al固溶体、β-Zn固溶体以及大量共晶组织，并在母材界面处形成扩散薄层。

2) 超声能场的引入，可以大幅促进元素的溶解和扩散，加快钎焊接头中组织演变进程。随着超声时间的延长，焊缝中的β-Zn和共晶组织逐渐减少，α-Al固溶体和扩散层厚度持续增加；当超声时间为9 s时，β-Zn和共晶组织完全消失，形成全α-Al固溶体的接头。

3) Al-Zn-Al接头形成过程可以划分为4个阶段：Al、Zn直接接触过程，纯Zn钎料的液化过程，α-Al和共晶组织的析出与形态转变过程以及接头组织的均匀化过程。

4) 接头断裂模式分为3种：超声作用时间为0.5 s，断裂发生在未参与反应的Zn中间层；超声作用时间为1.5～5 s时，断裂发生在脆性共晶层；超声作用时间为9 s，断裂发生在α-Al固溶体层。随着超声作用时间的增加，钎焊接头的力学性能逐渐升高，超声作用时间为9 s时，接头平均抗剪强度最大，为238.5 MPa。