锆合金包壳在不同温度和应力条件下的蠕变性能研究

张华锋 冯宗悦 郑 罡

（国家电投集团科学技术研究院有限公司，昌平 102209）

锆合金具有中子吸收率较低、高温力学性能优良、抗腐蚀性能强以及耐高温等优点[1-2]，自20世纪50年代起就作为核反应堆中重要的结构材料被使用，广泛用于核反应堆燃料棒包壳[3]。

蠕变是材料在长时间的恒温、低于材料屈服强度的恒载荷作用下缓慢产生塑性变形的现象[4]，会导致材料断裂与失效。由于始终处于高温高压、复杂应力以及强辐射的服役环境下，作为包壳和堆芯结构部件，锆合金包壳管在反应堆内不仅会被氧化和腐蚀，还会在长时间高温、载荷和中子辐照的影响下产生蠕变[5-6]。服役过程中的辐照蠕变和辐照生长等严重影响锆合金服役安全性[7]，因此研究其蠕变行为对保证核反应堆的有效运行和评估锆合金安全使用寿命具有重要意义。

内压蠕变试验通常用气压或油压来实现双轴应力状态，将密封好的样品一端与增压系统连接升温至试验温度后，在管材内以惰性气体为介质加恒定的试验力并保持一定时间，使管状试样环向和轴向同时受力[8]。本试验对6种锆管（编号为A、B、C、E、G和H）在350 ℃、375 ℃和400 ℃的温度和100 MPa、130 MPa和170 MPa的应力条件下开展5 000 h内压蠕变试验，基于蠕变稳态阶段本构关系，通过获得的不同时间的周向蠕变变形量绘制内压蠕变曲线。通过对蠕变速率与温度、应力之间规律的总结，对6种锆合金管材的蠕变性能进行研究。

1 试验样品与方法

1.1 试验样品设计

设计如图1所示的内压蠕变试验锆合金管材样品，其中1为下端保护套，2为上端塞，3为试验样品管，4为上端塞，5为上端保护套。

图1 内压蠕变试样结构示意图

1.2 样品制备

利用无外加应力的处理方式进行样品处理，采用无应力线切割及加装外保护卡具将薄壁锆管加工成一定长度的待测样品管，针对不同材料样品管进行上下端塞的加工，采用真空电子束焊接以减小两端环焊缝焊接密封盒焊接强度不足对测试结果的影响，以保证试验样品的内压。

整个样品制备过程中采用无损检测方法保证样品质量，在环焊缝电子束焊接后采用氦检漏仪吹扫式检漏，重点对环焊缝进行检漏，同时采用X光检查焊缝质量（熔深及焊接缺陷）。

此外，焊接样品高压堵孔时采用短时快速激光焊接方法，结合高精度压力传感器，以保证样品内压力的准确性。

1.3 内压蠕变试验

内压蠕变试验装置如图2所示。样品采用专用支架进行放置，套有保护套管以防止个别样品高压破裂而对其余样品造成影响。通过设计专用、可靠的样品保护装置，并配以1 500 L·min-1大抽速分子泵机组，以防止高温内压蠕变试验过程中由于样品高温氧化而造成性能测试数据出现明显偏差。在炉体中心直径350 mm×350 mm的区域内，分别在直径100 mm和350 mm的位置放置6付和12付热电偶，用以测试中心和上下150 mm位置处的温度均匀性。

图2 内压蠕变试验装置示意图

采用控温精度±1 ℃、均温区大的电阻炉进行高温内压蠕变试验。每个电加热炉中样品测温热电偶的数据通过2次仪表记录存储，蠕变变形量采用精度为±2 μm的激光测径仪测量样品外径获得。通过数据处理获得不同试验条件下的内压蠕变曲线，并最终得出稳态蠕变速率、蠕变应力指数及蠕变激活能。

2 结果与分析

2.1 内压蠕变曲线

蠕变曲线表示在恒定温度和恒定压力条件下，蠕变试样的应变ε和时间t的变化关系。蠕变过程通常可分为减速蠕变阶段、稳态蠕变阶段和加速蠕变阶段。试验中，6种锆合金（编号为A、B、C、E、G和H）在3种温度（350 ℃、375 ℃、400 ℃）和3种应力（100 MPa、130 MPa、170 MPa）试验条件下均完成5 000 h的内压蠕变试验任务。其中：350 ℃下3种应力测试样品进行10次试验，共完成5 004 h试验；375 ℃下3种应力测试样品进行12次试验，共完成5 023 h试验；400 ℃下3种应力测试样品进行12次试验，共完成5 014 h试验。

在预定的各个取样时间进行取样测量，获得不同时间的锆管周向蠕变变形量，通过绘制变形量与时间的关系曲线，获得6种不同锆管在所有试验参数点的144条蠕变曲线。图3为350 ℃下48个样品应变随时间变化的曲线。

图3 350 ℃下48个样品应变随时间变化曲线

从样品的内压蠕变曲线看，所有样品均已进入稳态蠕变阶段。比较3种温度下所有样品的内压蠕变曲线可以发现：随着试验温度的升高，锆合金管周向变形量不断增加；同种材料的锆管在相同试验参数下的平行样品之间的曲线分散性较小。此外，除个别蠕变性能好的样品在低温、低应力条件下由于变形量较小而使蠕变曲线存在一定的误差外，其余蠕变曲线上的数据点均光滑、平整，无明显波动。

采用平行样品的平均值作为每种材料的周向蠕变变形量绘制蠕变曲线。图4、图5和图6即为在9种试验参数下6种锆管的内压蠕变曲线。根据350 ℃下3种应力值的蠕变曲线分析，结果表明，C、G、A材料的内压蠕变性能明显优于H、B、E。根据350 ℃、170 MPa的蠕变曲线可以发现，6种锆管的内压蠕变性能排序为C＞A＞G＞H＞B＞E。温度为375 ℃时，3种应力值下3种锆管的内压蠕变性能排序仍为C＞A＞G＞H＞B＞E，但在该温度下，当应力增加值为170 MPa时，A材料的内压蠕变性能有超过C的趋势。究其原因，A材料的壁厚为0.7 mm，与其余几种壁厚为0.57 mm的材料的存在差别，将A放入比较序列存在一定的不确定性。当温度升高至400 ℃时，6种锆管的内压蠕变性能排序在3种应力条件下C、A、G有着不同结果，在130 MPa下C材料表现出要被A超越的趋势，当应力增加到170 MPa时A超越C，且G也表现出超越C的趋势，其余材料的性能排序没有发生变化，说明C材料相比其余材料具有更大的应力敏感性。

图4 350 ℃下6种材料蠕变曲线

图5 375 ℃下6种材料蠕变曲线

图6 400 ℃下6种材料蠕变曲线

2.2 应力指数及蠕变激活能

利用每个样品的蠕变曲线稳态蠕变阶段的数据，通过直线拟合计算出每个样品的稳态蠕变速率。在一般温度和应力条件下，金属稳态蠕变速率服从条件

绘制稳态蠕变速率和应力的对数关系曲线，曲线斜率即为应力指数n。绘制稳态蠕变速率的对数与温度的倒数的关系曲线，曲线斜率即为蠕变激活能Q。将稳态蠕变速率代入式（1），即可求出常数A，最终可获得各种材料的稳态蠕变速率公式。

2.3 稳态蠕变速率公式

通过分析所有锆管样品的稳态蠕变速率与应力的关系，可以发现3种试验温度条件下所有样品的稳态蠕变速率与应力在对数坐标中均满足直线关系，且直线斜率没有转折存在，说明试验的6种锆管材料在100～170 MPa应力范围内的蠕变机制没有发生转变。不同材料的应力指数有较大差异，根据目前试验所得数据可以分为3类：第1类是应力指数接近5的A材料、G材料、H材料，蠕变机制为位错攀移控制的蠕变；第2类是应力指数接近3的B材料和E材料，蠕变机制为黏性滑移，即位错滑移控制的蠕变；第3类是应力指数大于8的C材料。第3类蠕变机制主要是由于C材料在350 ℃和375 ℃时的低应力条件下变形量很小，导致测量误差在这两种温度下无法获得置信度高的应力指数，增大了试验误差。目前，获得的C材料的应力指数为8.45，只能说明在400 ℃、170 MPa条件下C材料的蠕变机制为幂指数法则崩塌机制，以及在高温和高应力条件下位错密度显著增加，由于沉淀相周围形成位错环，蠕变变形受位错环攀移控制。

通过计算应力指数、蠕变激活能以及指前因子，得到6种材料的稳态蠕变速率公式，如表1所示。

表1 6种材料的稳态蠕变速率公式

2.4 6种材料内压蠕变性能分析

图7为6种材料在9个试验条件下的稳态蠕变比较结果，可得到6种材料锆管的性能排序为：在低应力条件下，管材的蠕变性能排序C＞A＞G＞H＞B＞E；在高应力条件下，管材的蠕变性能排序为A＞C＞G＞H＞B＞E；当材料尺寸一致时，管材的蠕变性能排序为为C＞A＞G＞H＞B＞E。这与利用蠕变曲线和最大蠕变变形量分析的结果一致。

图7 6种材料在9种试验条件下的稳态蠕变速率

如图8和图9所示，6种锆管材料对于应力的敏感程度由应力指数可以看出，即B材料、E材料的最小，A材料、G材料、H材料次之，C材料最大。此外，6种锆管材料的蠕变激活能排序为C＞G＞H＞B＞A＞E。

图8 6种材料应力指数

图9 6种材料蠕变激活能

3 结论

（1）通过合理设计锆管样品结构，成功研制出锆合金超高内压蠕变性能测试样品，完成了6种锆管材料在不同参数下144个样品的5 000 h内压蠕变试验，获得了内压蠕变曲线。

（2）通过绘制稳态蠕变速率和应力的对数关系曲线以及稳态蠕变速率的对数与温度的倒数关系曲线，获得了6种锆管材料在不同试验条件下的稳态蠕变速率计算公式。

（3）6种锆管材料在3种温度（350 ℃、375 ℃、400 ℃）、3种应力（100 MPa、130 MPa、170 MPa）共9种试验条件下，在低应力下管材的蠕变性能排序为C＞A＞G＞H＞B＞E；在高应力下管材的蠕变性能排序为A＞C＞G＞H＞B＞E；当尺寸一致时，6种材料的蠕变性能排序为C＞A＞G＞H＞B＞E。

（4）6种锆管材料对于应力的敏感程度为B材料、E材料的最小，A材料、G材料、H材料次之，C材料最大。6种锆管材料的蠕变激活能排序为C＞G＞H＞B＞A＞E。