国六新型催化型柴油机微粒捕集器低温被动再生特性研究

张全长，冯斌，陈贵升，陈家洪，李青，彭益源

（1.湖南大学先进动力总成技术研究中心，长沙 410082；2.昆明理工大学云南省内燃机重点实验室，昆明 650500；3.云内动力股份有限公司，昆明 650501）

0 概述

壁流式柴油机颗粒捕集器（diesel particulate filter，DPF）是柴油机满足国六排放法规颗粒物（particulate matter，PM）及颗粒物数量（particle number，PN）限值要求的必需手段［1］。催化型柴油机颗粒物捕集器（catalytic diesel particulate filter，CDPF）通过在载体内部涂覆铂、钯等贵金属催化剂降低碳烟氧化反应的活化能，在柴油机正常排温下（280℃左右）可实现载体被动再生［2］。而CDPF在实际工程应用中只有当碳烟氧化速率高于碳烟捕集速率时才是有效氧化再生，被动再生平衡点温度就是该竞争关系的分水岭。

CDPF技术在欧美等国家相对成熟，其中薄壁、高孔格密度（47个/cm2）、涂覆贵金属催化剂的新型CDPF是国内外发动机后处理研究领域的热点。文献［3-5］中研究表明非对称孔道结构可以有效加快CDPF再生反应进程，有效降低CDPF压降并延长其使用寿命；文献［6］中对六边形孔道及四边形孔道DPF再生特性进行了对比，结果表明六边形孔道DPF再生速率较快，热应力较小，可以降低DPF主动再生频率；文献［7］中提出根据DPF内部颗粒分布不均匀性对催化剂涂覆策略进行分区优化设计；文献［8］中进行了不同催化剂涂覆区域策略研究，实现了CDPF快速高效再生；文献［9］中分析研究了CDPF进口条件等对催化效率的影响，并根据催化效率选择催化剂涂覆量大小；文献［10］中提出排气温度、流量、NO2/PM比例等因素控制是实现CDPF安全高效再生的关键；文献［11］中发现CDPF在300℃～400℃温度窗口时再生速率最快；文献［12］中则研究了入口温度为550℃时，CDPF在不同炭载量下高温极限被动再生特性；文献［13］中研究了硫含量对CDPF被动再生过程的影响，并研究了其对柴油机动力性及排放性的影响；文献［14］中通过仿真模拟研究了灰分沉积对CDPF被动再生特性的影响；文献［15］中对比研究了碳化硅（SiC）与钛酸铝CDPF再生性能的影响规律，试验结果表明钛酸铝材料的最高温度和最大温度梯度承受极限远高于SiC CDPF。

综合国内外学者研究内容可以发现，当前针对小缸径柴油机（低排温）不同材料CDPF低温被动再生特性的研究尚有待深入。通过构建D30 TCI柴油机试验台架，以面向国六的新型CDPF为研究对象，研究了CDPF被动再生平衡点温度及其关键影响因素，对比分析了SiC及堇青石CDPF低温被动再生特性，可为国六CDPF工程应用提供科学理论指导。

1 试验装置

通过搭建台架进行了SiC与堇青石CDPF被动再生平衡点温度及其被动再生试验，测评了柴油机氧化催化器（diesel oxidation catalyst，DOC）新鲜件与老化件对SiC CDPF再生平衡点温度的影响。DOC新鲜件与老化件的实物图如图1所示。柴油机相关技术参数、台架试验相关设备及DOC和CDPF相关参数如表1～表3所示。试验中，各材料载体的再生前炭载量均为5 g/L，碳烟加载工况点为转速1 200 r/min、转矩120 N·m，不透光烟度值8%。

表1 D30 TCI发动机主要参数

表3 DOC和CDPF相关参数

图1 DOC实物图

DOC和CDPF内部热电偶的布置方案分别如图2、图3所示。DOC内布置了5个测点，a点为圆心，b、c、d、e在距a点1/2R（R为DOC半径，R=85 mm）的上、下、左、右位置，热电偶径向距离DOC出口端面20 mm。CDPF内布置了9个测点，其中测点1～测点3为前段温度测点，测点4～测点6为中段温度测点，测点7～测点9为后段温度测点。测点1、测点4、测点7为靠近载体中心的内圈测点，测点2、测点5、测点8为中圈测点，测点3、测点6、测点9为外圈测点，内圈、中圈、外圈分别距载体中心R/8、R/2、7R/8，具体布置方案如图3所示。

图2 DOC内部热电偶布置示意图

图3 CDPF内部热电偶布置示意图

表2 试验测试设备参数

2 试验结果与讨论

2.1 载体材料对CDPF被动再生平衡点影响

选用DOC新鲜件开展了两种载体材料的被动再生平衡点温度特性试验，试验中堇青石和碳化硅CDPF均在5 g/L炭载量下进行。柴油机转速恒定为2 000 r/min，通过调整转矩（80 N·m～255 N·m）改变CDPF入口温度，控制CDPF入口温度在235℃～355℃，每次增加20℃，每个温度的稳定时间为15 min，CDPF压降最大值对应的入口温度为再生平衡点温度。

图4为不同载体被动再生温度平衡点。由图4可知，各载体再生过程中入口温度一致，整体误差在5%以内，满足试验精度要求。各载体再生试验过程中发动机进气流量在入口温度295℃～325℃区间内发生了突变，这是由于试验中所用测功机为水力测功机，调节CDPF入口温度时转矩调整过快致使进气流量突变。SiC CDPF压降整体上高于堇青石CDPF。

图4 不同载体被动再生温度平衡点

SiC CDPF在温度低于295℃时碳烟的累积速率大于氧化速率，压降随温度上升而增加；当SiC CDPF入口温度稳定在295℃时，碳烟的氧化速率大于累积速率，压降开始下降；继续提高温度，SiC CDPF压降明显下降。堇青石CDPF在温度低于310℃时，压降随温度的升高而升高，此时碳烟累积速率大于其氧化速率；310℃时压降达到峰值；温度继续升高时，压降下降。即SiC CDPF和堇青石CDPF的连续再生平衡点温度分别约为295℃和310℃，说明SiC CDPF低温被动再生特性更优。再生平衡点温度附近，两种材料CDPF入口温度、压降、进气量三者均保持较高值。

DOC内部的高比表面积涂层可提高铂/钯贵金属扩散位，促进氧化反应的进行，进而可将排气中大部分NO氧化为NO2，最终NO2在较低的温度条件下将CDPF内碳烟氧化。检测DOC内部温度变化可以保证DOC内部提供氧化反应热量的一致性。图5为各CDPF前端布置的DOC内部温度场分布。由图5可知，各方案下DOC内部温度升温趋势及温度值均保持了同一水平；DOC内部温度分布总体上呈现中心略高四周略低的趋势，但整体误差不超过8℃，较好地满足了CDPF入口温度在横截面上的分布均匀性。

载体内部温度变化可以直接决定其被动再生效率，载体的内部温度分布可以反映出其被动再生特性的差异。图6为各CDPF内部温度场。由图6可知，各载体内部温度轴向上总体呈现出依次升高的趋势，在径向上呈现出中心圈温度最高而外圈最低的规律。这是由于CDPF在碳烟加载过程中受排气气流影响，使得碳烟更倾向于优先沉积在载体后端［16］，载体后端的碳烟氧化再生时会释放更多热量，故载体内部末端温度升高。而由于外界环境与载体有较大温差，载体从中心不断地向外界散发热量，使得载体内部从中心到外圈的温度不断下降。

图6 各CDPF内部温度场

图7为CDPF稳定再生时的二维平面温度分布图。由图7可知，各个载体在径向上有较大温差，整体上呈现从载体中心到四周的温度逐渐降低的趋势；载体温度沿轴向上略有逐渐升高的趋势，且SiC CDPF载体后端的温度最高。这是由于SiC载体材料导热系数更大，相同厚度时其热阻更低，孔道之间的热传递较好，使大量热量积聚在载体进气孔道后端；此外载体后端碳烟沉积更多，再生时释放更多热量，使得其温度提高。

图7 载体材料对CDPF内部温度分布的影响

完成载体被动再生平衡点温度的试验后，保持载体入口温度为355℃，使载体继续进行被动再生反应，当载体压降不再发生变化时认为载体内部沉积的碳烟已经再生完毕，将载体拆下称热重来计算其再生效率。图8为各CDPF再生效率对比。由图8可知，堇青石CDPF再生效率最高，为89.4%，SiC CDPF再生效率为82.1%（试验所用的精密电子称重仪精度为0.01，所以本文中再生效率误差小于2%）。堇青石载体孔隙率和热容更高且导热系数更低，在载体材料厚度一定的条件下，会产生较大的热阻，热量更容易在载体内积聚，不易向外界扩散（见图4），温度的升高可使得贵金属催化剂活性提高，更大程度降低NO2氧化碳烟的反应活化能，此外由于NO2氧化碳烟时为放热反应，温度提高也可促进氧化反应进行，所以使得堇青石载体再生速率略高。

图8 各CDPF再生效率对比

2.2 DOC对CDPF被动再生平衡点温度的影响

发动机原排气中只有少量的NO2，不足以提供CDPF被动再生反应，DOC内部通过催化剂将NO氧 化 成NO2，增 大NO2/NO的 质 量 比，为CDPF被动再生提供良好的NO2氛围；还可通过氧化HC和CO以提升CDPF入口温度，提高CDPF催化被动再生效率。因此，DOC对于CDPF被动再生极为重要。本小节针对DOC对SiC CDPF被动再生平衡点温度的影响进行探究（试验工况等同前文）。

图9为DOC对CDPF被动再生平衡点温度的影响。由图9可知，CDPF前端无DOC时，载体压降前期均随着入口温度的升高而升高，压降在入口温度355℃时达到最大之后开始下降，说明此时被动再生平衡点温度约为355℃；同理，CDPF前端加装1#DOC、2#DOC时被动再生平衡点均约为295℃；但CDPF入口温度高于310℃时，载体前端加装1#DOC时其压降下降速率远高于加装2#DOC。这是由于载体前端不加装DOC时，载体内部NO2补充不及时，降低了碳烟氧化速率，使得被动再生平衡点温度有较大提高；相同发动机工况条件下，载体的压降主要受炭载量影响，而2#DOC已经经过耐久性试验测试，测试过程排气中硫化物及锌、磷和钙的化合物积聚在内部催化剂表面，会降低2#DOC内部的贵金属催化剂活性，导致CDPF被动再生速率下降，使得载体压降更高。

图9 DOC对CDPF被动再生平衡点温度的影响

图10为CDPF再生试验过程中其内部温度分布特性，载体在径向上内圈与中圈温差较小，而中圈与外圈有较大温差。这是由于载体内圈与中圈主要是载体内部热传递，热量损失较小，而载体外圈封装结构与大气环境之间有较大温差，外圈大量热量向大气扩散，使得载体在径向上中圈与外圈有较大温差。CDPF前端无DOC时其内部温度较其他两种方案温差较大，温度分布均匀性较差，这是由于DOC为蜂窝式孔道结构，气流通过DOC时其孔道还具有整流作用，使得流入CDPF的气流在横截面上温度分布更为均匀，而无DOC时气流受湍流作用，流入后端CDPF的排气流温度分布均匀性较差，导致CDPF内部温度径向上及轴向上温差较大。

图10 DOC对CDPF内部温度场的影响

分析载体二维平面上的温度分布对探究其被动再生特性的差异性可以起到很好的佐证作用。图11所示为DOC对CDPF内部温度分布的影响。由图11可知，各方案下CDPF在径向上有较大温差，CDPF前端加装1#DOC、2#DOC时径向温差分别约为15℃、10℃，而载体前端未加装DOC时径向上温差达到约20℃，说明DOC对于载体内部温度分布均匀性具有重要作用。轴向上CDPF前端加装1#DOC时温度分布均匀性最好，且整体上载体温度高于加装2#DOC，这是由于前者载体内部氧化再生放热作用更强。

图11 DOC对CDPF内部温度分布的影响

图12为3种试验方案下CDPF被动再生效率对比。CDPF前端加装1#DOC时被动再生效率最高（89.1%），加装2#DOC时居中（77.3%），载体前端无DOC时被动再生效率仅为5.0%，降低了93.5%。这是由于发动机排气中NO2含量极低，仅约占NOx的十分之一，载体前端无DOC时仅靠排气中NO2远远不足以供碳烟氧化再生反应使用，虽然CDPF内部同样涂覆了贵金属催化剂可氧化少量NO，但载体炭载量为5 g/L时大部分催化剂被碳烟滤饼层覆盖，极大地减少了与NO接触面积，载体内部NO2缺乏，导致其再生效率极低；而1#DOC、2#DOC通过氧化NO为CDPF再生不断地提供充足氧化剂NO2，保证碳烟再生反应持续进行。2#DOC为老化载体，内部催化剂活性降低，导致CDPF再生效率有所下降。

图12 DOC对CDPF再生效率的影响

3 不同载体材料低温被动再生特性研究

选择DOC新鲜件进行SiC CDPF与堇青石CDPF在入口温度为325℃、炭载量为5 g/L时的低温被动再生特性研究，图13为两种载体再生过程CDPF压降的变化趋势。再生过程中发动机进气流量总体上保持一致，两种载体的入口温度也保持良好的一致性。此时影响载体压降变化的主要因素为载体被动再生速率。图13反映出堇青石CDPF载体压降降低速率明显高于SiC CDPF，说明其被动再生速率更高。此外，堇青石CDPF载体的压降在前期迅速降低，之后基本维持水平。SiC CDPF载体压降以同一速率持续下降，再生结束时，堇青石CDPF压降略低于SiC CDPF载体。这是由于堇青石CDPF导热系数更小，会产生更高热阻，导热性更差，再生时热量不能及时向四周扩散，载体内部的热量有较高的累积，利于碳烟燃烧，从而促进载体被动再生，再生速率提高。

图13 载体材料对CDPF被动再生时压降的影响

DOC内部温度场均匀性对CDPF再生特性具有重要影响，图14、图15分别为SiC和堇青石CDPF前端DOC内部温度。1#CDPF与2#CDPF载体被动再生时其前端的DOC内部温度升温趋势及内部温差较小，总体温度波动在10℃以内，整体上保持了较好的一致性。

图14 SiC CDPF前端DOC内部温度

图15 堇青石CDPF前端DOC内部温度

图16为SiC CDPF与堇青石CDPF再生时其内部温度场分布特性。两种载体内部温度的空间分布趋势保持一致，载体在径向上温度分布为内圈温度最高，外圈温度最低。SiC载体中心与外圈温差达16℃以上，而堇青石载体中心与外圈温差只有7℃。堇青石CDPF载体内部温度分布更为均匀，且载体内部峰值温度略高，但是SiC载体热膨胀系数高，导热性好，来流温度在其内部积累不足，热量向外扩散，所以导致外圈与内圈温差较大。

图16 CDPF再生时内部温度场

图17所示为两种载体再生效率和再生速率对比。SiC CDPF载体被动再生效率为48.9%，再生速率为2.9 g/h；堇青石CDPF载体被动再生效率为75.2%，再生速率为11.5 g/h。后者再生效率、再生速率分别提高26.3%、8.6 g/h。这主要是由于载体被动再生时需要有充足的热量供给，堇青石载体热容更高，导热系数更低，材料厚度一定时会产生较大的热阻，热量更容易在载体内积聚，不易向外界扩散，蓄热能力更强，使得载体中心与外圈保持较低温差（见图14），促进载体被动氧化再生，提高其再生效率及再生速率。

图17 不同材料CDPF被动再生特性的影响

4 结论

（1）炭载量为5 g/L时，SiC和堇青石载体CDPF被动再生平衡点温度分别约为295℃、310℃，炭载量、DOC老化件对CDPF被动再生平衡点温度无明显影响，但DOC老化件会导致CDPF被动再生效率下降。

（2）SiC CDPF前端未加装DOC时，其被动再生平衡点温度上升至约355℃，且导致CDPF内部温度在轴向上及径向上产生较大温差，大幅降低了其被动再生效率（仅为5%）。

（3）炭载量5 g/L、入口温度325℃被动再生时，堇青石CDPF内部温度分布更加均匀。SiC CDPF被动再生效率仅为48.9%，再生速率为2.9 g/h；堇青石CDPF被动再生效率为75.2%，再生速率为11.5 g/h。后者在该温度附近再生特性更优。