多铁性纳米忆阻器的研究现状和展望

田娅晖 桑柳剑 过飞洋 朱莞桢

江西科技学院信息工程学院 江西南昌 330098

人脑的基本单元是神经元，神经元的数量大约为1011个，每个神经元与104个其他神经元通过突触进行连接，人脑的重量约1.5千克，而功耗只有大约10W，这在结构、尺寸和功耗上都远远超越了现在广泛使用的计算机。因此，高效率、低耗能的类脑计算技术成为人们追求的方向。类脑计算模拟的是生物神经网络，主要分成两个方向：一个是人工神经网络，从功能上通过算法编程模仿人脑；一个是神经拟态计算，直接从结构层面去逼近大脑。目前，这两个方向在硬件上都是采用传统CMOS(Complementary Metal Oxide Semiconductor)器件实现，由此构建的人脑级别的仿神经系统体积庞大而又非常耗能。特别是，考虑到神经元之间庞大而复杂的连接，系统中突触矩阵占据了大量体积。因此，一个紧凑型、节能型的人工电子突触是实现人脑级别的神经“拟态”系统的关键因素。

一、忆阻器的基本原理

忆阻器(Memristor)作为一种新型非易失性器件，由于具有信息存储和逻辑运算功能，非常适合做神经网络系统中的人工电子突触，具有给微电子领域带来强大变革的能力，受到了学术界和工业界的关注[1]。它的概念最早是1971年华裔的科学家蔡少棠提出[2]，他在研究电荷(Q)、电流(I)、电压(V)和磁通量(φ)之间的关系时推断，在电阻、电容和电感器之外应该还有一种组件，代表着电荷与磁通量之间的关系(如图1所示)。这种组件的电阻会随着通过的电流量而改变，即使电流停止，它的电阻仍然会停留在之前的数值，直到接受到反向电流它才会逐渐回到初始状态。因为这样的组件会“记住”之前的电流量，因此被称为忆阻器。但直到2008年，惠普公司的研究人员Dmitri B.S.等人在研究Pt/TiO2/TiO2-δ//Pt结构器件(图2)时才首次证明了忆阻器的存在并发表在“Nature”期刊上[3]。他们通过计算得到该器件在产生忆阻效应的过程中高阻态(Rhigh)和低阻态(Rlow)的比值(Rhigh/Rlow)高达380。这种器件被定义为离子迁移型忆阻器，其数学模型可以表示为：

(1)

(2)

方程中的M(t)为忆阻器的总阻值，D表示器件的总厚度，I(t)是电流，W(t)是掺杂层的宽度(0

目前忆阻器国外商业竞争已进入白热化阶段，美国密歇根大学的Sheridan P.M等人于2017年首次对忆阻器网络进行了编码，为忆阻器的信息存储商业应用提供了重要基础，其工作发表在当年的“NatureNanotechnology”期刊上[12]。此外，斯坦福大学Wong H S团队，日本国立材料科学研究所Aono M团队先后制备出具有渐变特性的Al2O3、Ag2S忆阻器，并以此开发出相应的忆阻器人工神经突触[13-14]。国内忆阻器的研究和国际水平基本保持同步，相关实验室已经有许多高水平重要成果。比如，清华大学潘峰团队利用MEH-PPV/PEO-Li+聚合物/电解液双层膜忆阻器实现了频率依赖突触可塑性(SRDP)；华中科技大学缪向水团队和郭新团队通过硫化物和WO3忆阻器实现了时间依赖突触可塑性(STDP)。此外，清华大学施路平、北京大学康晋峰、东北师范大学王中强等团队也先后制备出具有突触功能的氧化铁、InGaZnO忆阻器[13]。

二、多铁纳米忆阻器的研究进展

按照现在类脑计算和人工智能的发展水平和速度，忆阻器只有获得更高的效率才能在人工电子突触的应用中体现出它的优势，并应用在微型仿生器件以及类人机器人中。而提高忆阻器效率的方法有：

(1)提高Rhigh/Rlow，以提高器件响应的强度；

(2)能响应多种信号；

(3)提高器件响应速度；

(4)降低忆阻器的尺寸。

与此同时，多铁性氧化物因为同时具有铁电性、铁磁性和铁弹性等多个不同物理状态，可以受到多种信号调控，在信息领域有着重要应用前景[14]。因此，研究者试图把多铁性氧化物作为忆阻器的忆阻层，可以获得更小的尺寸、更快的响应速度，以及更高的Rhigh/Rlow。

首次(2013年)把多铁材料引入忆阻器的是Hong S等人[15]，他们把Pt/BiFeO3/SrRuO3纳米结构做成忆阻器原型，在0.5V的读取电压下该器件的Rhigh/Rlow数值高达753，远高于其他忆阻器[4-7]。该研究认为中间层的BiFeO3(BFO)纳米岛阵列中存在着丰富的氧空位并假定其为n-型半导体，在极化作用下电极Pt、SrRuO3(SRO)与BFO的界面处的肖特基势垒通过氧空位的扩散、聚集效应发生弯曲，产生类似二极管的特性(如图3)。随后，又有研究者制备出Ag/多铁纳米线/Ti结构的忆阻器[16-17]，比如CuO、BiCoO3和FeWO4纳米线等。这些研究表明多铁性氧化物可以很好地与忆阻器进行结合。随后，又有研究者在Ag/(BFO/γ-Fe2O3)/FTO的结构器件中发现[18]，随着外加磁场的增加,Rhigh和Rlow发生了较为明显的变化，表明了磁场对忆阻器电阻具有调控作用。紧接着，西南大学李长明团队在Ag/BiMnO3/Ti纳米结构中观察到光照对忆阻器阻值具有调控作用[19]。尽管这些研究主要集中在忆阻器两个稳定阻态(Rhigh/Rlow)的研究，未深入研究外场中器件的学习记忆功能，特别是突触可塑性，却也表明应力场、电场、磁场、光场可以对忆阻器的势垒和界面特性进行调控，也为进一步实现多铁纳米忆阻器的多场调控提供了重要的研究基础。

三、多铁纳米忆阻器的存在的问题

总结前人结果，作者认为基于多铁材料的忆阻器是最有前途的。最新研究也表明，多铁纳米忆阻器具有很大的应用潜力，距离其实用化似乎只有一步之遥，但是还有许多科学问题要解答：

(1)多铁纳米忆阻器的突触可塑性机理还不够明确，其突触响应强度还需要进一步增强。采用金属/多铁/金属纳米结构忆阻器实现这些突触可塑性的困难，而且其中的微观机理还不明确，需要进一步阐明。

(2)在纳米尺度下，器件将会出现较大的漏电流，需要进一步降低漏电流。根据隧道结中的理论，随着器件薄膜厚度的减小，穿透概率逐渐增加，这将阻碍器件的进一步小型化。

(3)采用应力场、电场、磁场和光场等多场多铁纳米忆阻器的机理还不明确。比如，在光场和磁场调控过程不仅会导致Rhigh/Rlow的变化，而且预设电压(Vset)和重设电压(Vrest)也会发生变化。弄清楚忆阻器多场调控的机理，对忆阻器性能的调控将更具有针对性。

四、多铁纳米忆阻器未来展望

根据目前的发展趋势，多铁纳米结构忆阻器仍然会是比较强劲的发展态势，特别是最近几年又开发了很多新的理论和应用。针对本文中提到的问题和今后的发展趋势，对多铁纳米结构忆阻器后续研究的展望主要有：从界面电荷浓度和势垒演化两个角度出发，研究不同纳米结构界面阻变机制和突触可塑性的学习法则；探讨多铁纳米结构忆阻器在多场调控下忆阻弛豫行为、突触权重变化的物理机制；寻找影响多铁纳米结构忆阻器的响应速度和稳定性的主要因素，建立适合的模型实现突触可塑性。