氦气下介质阻挡放电表面电荷分布规律

黄寅,孟永鹏,马鑫哲,吴锴,成永红

(西安交通大学电力设备电气绝缘国家重点实验室,710049,西安)

介质阻挡放电(dielectric barrier discharge, DBD)是常压下产生低温等离子体的主要方式[1-3]。由于其不需要昂贵的真空设备,工艺流程简单[4-5]等诸多优点,在臭氧合成[6]、表面处理[7]、生物医学[8]、薄膜工艺[9]等领域得到了广泛的应用,同时也是气体放电领域的研究热点之一。常压DBD由体过程和面过程两部分组成[10-11],当放电从间隙发展到介质表面时,带电粒子会在介质表面沉积并沿面扩展。由于表面电荷衰减和输运的时间尺度远大于放电周期,在下一次放电前,上次放电产生的残余电荷仍然存在,表面电荷记忆效应影响将下次放电的放电强度和相位[12-13]。因此,表面电荷的分布及其对DBD特性的影响近年来已引起许多国内外研究者的关注。Tschiersch等系统地测量了弥散类辉光放电的侧面发光图像和介质表面电荷,对比了不同材料表面电荷分布的差异[14]。Bogaczyk等对多脉冲DBD产生的残余表面电荷进行了测量,通过表面电荷分布得到的气隙电压的时空发展,表明了表面电荷记忆效应保留了放电在空间上的不均匀性[15]。Mu等利用透射法探究了直流电压下针板电极结构正、负电荷二维分布的不同，以及不同材料表面电荷分布的差异[16]。Wild等对介质表面电荷衰减过程进行了研究,研究表明:表面电荷衰减过程的时间在秒量级,且电荷极性与气隙中气体的相关参数(气压、气体组分等)均会对表面电荷衰减产生影响[17]。Du等研究了不同气氛中气流速度对放电特性和表面电荷分布的影响[18]。但关于常压DBD表面电荷分布对放电特性及放电形态演变影响机制的相关报道仍然较少。

在常压氦气环境中,放电模式更容易随外加电压条件的改变而转化,有利于探究均匀放电与丝状放电等放电模式之间的转化规律和转化条件。本文搭建了基于Pockels效应的高时间分辨率表面电荷分布测量系统,研究了在常压氦气中不同电压幅值和不同电压频率下的表面电荷分布特性,得到了不同条件下均匀放电和丝状放电之间的转变规律以及不同放电形态下的表面电荷分布规律。研究结果有助理解表面电荷对常压氦气下DBD的放电形态形成与演化的作用机理。

1 实验系统与测量方法

1.1 测量系统结构

目前在交流电压驱动的常压DBD研究中常采用的工作周期一般为十几到几十微秒[19-20],这就要求基于Pockels效应的表面电荷测量系统的时间分辨率在微秒量级。所搭建的表面电荷测量系统如图1所示,由电极单元、光学单元、触发器和电源系统等组成。驱动电源采用的是CTP-2000K型高频正弦电源,光学单元由激光器(632.8 nm)、扩束器、偏振分束器、光阑、1/8波片、二分幅系统与ICCD相机等元件组成,起到入射光的产生、光斑调整、光线分束和反射光光强记录等作用。

图1 表面电荷测量系统图Fig.1 Diagram of surface charge measurement system

1.2 表面电荷测量原理

实现表面电荷的光学测量的核心是具有Pockels效应的硅酸铋晶体(bismuth silicon oxide,BSO)[21],当气隙放电发生后,介质表面有电荷沉积,所形成的电场改变了BSO晶体对光的折射率,其折射率的改变,将产生光的相位延迟,从而使得ICCD相机接收到的光强发生改变。此外,为能在同一次放电中鉴别正负电荷,在光路中加入1/8波片来改变光的偏振状态,从而区分介质表面积聚电荷的极性[21],此时光强和相位延迟之间的关系式可以通过琼斯矩阵[22]计算得出,即

(1)

光的相位延迟φ和表面电荷密度σ之间的线性关系为

(2)

式中:n0为无电场时的晶体折射率;γ41为电光系数;λ为实验光的波长;d、ε0、εBSO分别为BSO晶体厚度、真空介电常数与晶体介电常数。

在表面电荷观测实验中,在电压施加在放电电极的前几十个或几百个放电周期内,放电的随机性较大,为保证在放电处于一个较为稳定状态时进行表面电荷拍摄,因此待高频正弦电压施加于放电单元1 s后,触发二分幅系统对表面电荷进行测量。ICCD相机曝光时间设置为5 μs,可调整两台相机的触发延迟,以实现正负放电结束后的介质表面残余电荷的拍摄。通过ICCD相机分别测得放电发生前后的反射光光强分布,利用式(1)可算得延迟相位二维分布,再利用式(2)可进一步得到表面电荷二维分布。

1.3 DBD放电单元

放电电极单元中高压端为直径10 mm的铜电极,BSO单元的结构如图2所示,BSO晶体的尺寸为20 mm ×20 mm× 0.16 mm。由于测量光路采用反射式布局,实验光束通过BSO晶体上表面和下表面都会产生一个反射光,为区分反射光中带有放电信息的电荷斑,晶体上表面加工为6′±2′的倾角[23],这时两束反射光通过凸镜汇聚将产生两个汇聚点,通过小孔将下表面的反射光滤除,从而得到含有介质表面电荷二维分布的反射光斑。

图2 BSO单元结构图Fig.2 Structure diagram of BSO cell

BSO晶体上表面覆盖有6 μm的聚乙烯薄膜,下表面粘贴在0.8 mm厚的BK7玻璃上,为晶体提供支撑与保护,BK7玻璃的底面镀有一层ITO透明电极。测量电极与地电极之间跨接有50 Ω的无感电阻,用以测量放电电流。

2 不同电压参数下的表面电荷分布

在5 mm气隙高度的条件下,将放电电极置于真空腔,对腔内抽真空至4 Pa,然后充入纯度为99.999%的氦气至一个标准大气压。

2.1 电压频率为15 kHz时不同幅值的表面电荷分布

固定电压频率为15 kHz,并逐渐升高电压幅值,实验结果如图3所示。图3中的曝光模拟信号的上升沿时刻和脉宽分别对应两张表面电荷分布图的测量时刻和测量时ICCD的门宽。

(a)450 V

电流脉冲的参数如表1所示。本文中电流脉宽指的是幅值最高的电流脉冲的半高宽,当放电周期中存在多个幅值较大的脉冲时,采用波动来表示放电的不稳定性。随着电压幅值的增高,电流脉宽和幅值增大。当电压幅值为450 V时,半个电压周期内只有一个电流脉冲,且电流的幅值和相位保持相对恒定,表面电荷均匀分布于介质表面。随着电压幅值的提高,电流脉冲由单脉冲向多脉冲演变,表面电荷密度增大。当电压幅值为560 V时,放电形态为双脉冲放电。电流脉冲在多个周期中具有重复性,属于时间上稳定的放电形态,表面电荷仍均匀分布于介质表面。当电压幅值为630 V时,半个电压周期内出现3个电流脉冲,电流的峰值和相位保持稳定,表面电荷分布图中出现了一些高电荷密度点。当电压幅值为660 V时,放电电流虽然仍为稳定的多个周期可重复的放电波形,但幅值最大的电流脉冲附近会有一些较小的电流脉冲,此时可明显观察到大量密集的放电丝,且表面电荷密度分布图中分散的高电荷密度点增多,放电形态已转变为丝状微放电。

表1 频率为15 kHz时4种电压下的电流脉冲参数

本文采用表面电荷概率密度分布来对电荷密度二维分布做定量分析。介质表面电荷概率密度分布定义为不同电荷密度区间对应的像素点数占整个光斑像素点数的比值,可以反映出电荷密度在不同区间内的分布百分比,从电荷密度在不同区间的分布情况反映电荷分布的均匀性。

图4为正放电表面残余电荷密度分布统计分析的结果。由图4可知,在气隙宽度为5 mm时,高频正弦电压下常压氦气DBD的表面电荷密度在nC/cm2量级。在电压为450～630 V时,表面电荷密度主要分布在20 nC/cm2以内,且随着电压的提高,在[6.2,20] nC/cm2电荷密度区间上概率密度分布曲线逐渐上移,即电荷概率密度分布向更高的电荷密度区间上移动,整个介质表面的残余电荷密度呈现增大趋势。

(a)450、560、630 V

在450 V电压幅值下,电荷在[0,10.86] nC/cm2密度区间上的分布可达93.42%。当电压幅值增大到630 V时,密度区间[0,6.2] nC/cm2上的电荷分布从85.4%降到56.97%,密度区间[6.2,20] nC/cm2上的电荷分布从14.17%增加到40.22%。当电压幅值从630 V增加到660 V时,在大于22 nC/cm2的电荷密度区间上概率密度分布曲线上移,在[3.1,22] nC/cm2区间上概率密度分布曲线下移。

2.2 电压频率为40 kHz时不同幅值的表面电荷分布

在频率为40 kHz时的实验结果如图5所示,其中电流脉冲的参数如表2所示。可以看到,随着电压幅值的升高,半个周期内的电流脉冲数增多,幅值呈增大趋势。当电压幅值为470 V时,电流波形在半个电压周期内只有一个脉冲,电流脉宽在2.2 μs左右,幅值和相位在多个电压周期内保持稳定。当电压幅值增大到590 V时,放电电流波形由单脉冲演变为双脉冲,峰值保持稳定。当电压幅值为610 V时,负电流的峰值开始随时间发生波动,放电电流的脉宽仍保持在微秒量级。当电压幅值达到660 V时,电流峰值波动更加明显,正半周内仍是两个电流脉冲,而在负半周出现了3个放电脉冲。

(a)470 V

表2 频率为40 kHz时4种电压下的电流脉冲参数

由图5中的表面电荷分布可知,不同电压幅值下表面残余电荷均为分立的放电斑,表现为丝状放电形态。图5(a)、(b)、(c)中正电荷斑的直径均在0.76 mm左右,图5(d)中的正电荷斑的直径为1.06 mm。当电压为470 V时,电荷斑分布于电极边缘处,正负电荷斑的位置高度重合,属于位置相对固定的丝放电形态。提取图5(a)中丝状放电区域内固定面积的局部图像,并对图片中每个像素点的分布情况进行统计分析,得到的表面电荷概率密度分布如图6所示。

由图6可见：正电荷斑密度主要分布在区间[0,41.6] nC/cm2上,分布概率为92.83%;负电荷斑密度主要分布在区间[-24.3,0] nC/cm2上,分布概率为93.26%。正电荷斑密度总体上高于负电荷密度的绝对值,且正电荷密度分布的区间更宽,即负电荷密度分布相比于正电荷而言更为集中。

(a)正电荷斑密度分布

在一个放电周期内,正放电前介质表面负残余电荷的存在会使得气隙电场得以增强,负放电亦然。更高的正电斑密度使得负放电前气隙电场会有更大程度的增强,在更低的外加电压下气隙电场就可达到击穿电场,因此图5(a)中的负放电时刻相比于正放电时刻更接近过零点。由于图5(a)的外施电压较低,因此气隙电场受表面电荷的影响更大。由于上一次放电后有表面电荷残留,同一位置在下一次放电前其电场又会被增强,因此放电总会在同一位置发生,进而表现出显著的表面电荷记忆效应[24]。显著的表面电荷记忆效应是放电丝电流波形幅值和相位在多个电压周期中稳定的重要保证。

对图5中的正电荷斑密度分布进行统计分析如图7所示。当放电形式为丝状放电时,4个电压幅值下的表面电荷密度在20 nC/cm2以内的分布概率均低于60%。

图7 频率为40 kHz时正表面电荷概率密度分布Fig.7 Probability distribution of positive surface charge under voltage frequency of 40 kHz

相比于图4中均匀放电的电荷密度分布,丝状放电的表面电荷分布在更高的电荷密度区间上在45 nC/cm2以上的电荷密度区间上,随着电压幅值的升高,表面电荷概率密度分布曲线总体上呈现上移的趋势。在电压幅值的上升过程中,表面电荷密度在[45,90] nC/cm2上的分布概率由13.85%升高到25.56%,即在大于45 nC/cm2的区间上表面电荷密度分布总体上向更高的密度区间移动。

2.3 不同电压频率下的表面电荷分布

为了探究电压频率对表面电荷分布特性的影响固定电压幅值为475 V,选取12、20、30、46 kHz电压频率下的表面电荷密度分布测量结果进行对比实验结果如图8所示。

(a)12 kHz

在电压频率增大的过程中,电流波形始终保持稳定。12、30、46 kHz电压频率下是典型的单脉冲放电。20 kHz电压频率下,正放电电流波形为单脉冲,而负放电呈现双脉冲。表3、表4分别为不同频率下电流脉冲、正负电荷斑的对比。

表3 4种频率下的电流脉冲参数

表4 3种频率下的表面电荷斑对比

可以看到,随着频率的增大,在均匀放电向丝状放电转化的过程中,电流幅值逐渐增大,脉宽逐渐减小,正负电流幅值的差值增大,不对称性变得显著。丝状放电的电流脉宽在微秒量级,均匀放电的电流幅值小于丝状放电,脉宽大于丝状放电。随着频率的升高,表面电荷总量逐渐增大,且始终处于0.5 nC以内;表面电荷斑的直径和占有率呈增大趋势,且负电荷斑直径比正电荷斑直径大,即随着频率的升高,主要的放电区域经历了先收缩后增大的过程。不同频率下的表面正、负电荷密度分布如图9所示。

(a)正电荷密度分布

当电压频率为12 kHz时,放电形态为均匀放电,正电荷密度分布在10 nC/cm2以内区间的概率达到90.49%。当电压频率升高到20 kHz时,放电形态转变为丝状放电,正电荷密度分布在10 nC/cm2以内区间的概率大幅下降,仅为14.87%,而在大于20 nC/cm2区间上的分布概率可达64%,远大于均匀放电时的情况。电压频率为30 kHz时,在大于25 nC/cm2的密度区间上,电荷分布概率相比于20 kHz均出现了不同程度的下降。当频率继续升高时,在大于23.28 nC/cm2的高密度区间上的分布概率由55.69%降低为25.74%,而电荷密度在小于23.28 nC/cm2的低密度区间上的分布概率升高。

由图9(b)可知,在负电荷绝对值大于15.52 nC/cm2的任何电荷密度区间上,均存在表面电荷密度分布概率随电压频率升高而升高的规律。当电压频率从13 kHz提高到46 kHz时,在负电荷密度绝对值大于15.52 nC/cm2的区间上,电荷密度分布概率由0.98%增加到47.42%。在12 kHz均匀放电形态下,负电荷密度分布在-10 nC/cm2以内区间的概率达到89.55%。与正电荷不同的是,负电荷概率密度分布在不同的丝状放电形式下,随着频率升高,仍然会存在总体电荷密度分布增大的规律。

3 分析与讨论

结合不同实验条件下的表面电荷观测与放电特性等信息的测试与分析可知,当外加激励电压幅值升高时,放电间隙中的电场强度也随之增强,从而使得间隙中气体的电离程度增加,以产生更多的带电粒子[25],介质表面也将阻挡、吸附、积聚更多的电荷。

当外加电压工作频率提高时,粒子间的碰撞运动加剧,气体更易被电离,空间中将产生更多的带电粒子。此外频率的增加使得每个周期内正负放电的时间间隔缩短,减少了空间中带电粒子的中和与消散,使得上一次放电后在间隙中残留的带电粒子密度增大,而当下次放电发生前,随着碰撞电离的发展,这些高能和带电粒子将产生大量的二次电子,促进放电通道的发展并提高放电的强度,使得放电电流幅值的增加,同时阻挡介质更容易捕获放电空间中的带电粒子,使得每次放电后介质表面积聚的电荷增多。在图8(b)、(c)、(d)中,高频时介质表面积聚电荷量高于低频率下,因为两次放电间隔的时间更长,虽然在这种时间尺度下表面电荷不会出现明显的衰减与消散[14],但空间中的带电粒子在运动过程中将相互中和[26],使得空间中的带电粒子减少,降低了间隙中气体的电离程度与间隙中残余的带电粒子总量,下次放电的强度也随之降低,在介质表面上积聚的电荷量也随之减少。

从图3、图8(a)可以看到,在电压幅值或频率较低时,每次放电后在介质表面并不会出现明显的电荷斑,因此在下次放电发生前,沿介质表面没有出现明显的场强畸变区域,放电丝将较为均匀地分布在整个放电空间,此时放电电流的相位、幅值与脉冲数量均能保持一定的稳定性。而在图5(b)、图8(c)、(d)的实验条件下,放电后的介质表面出现了明显的电荷斑,此时的放电电流参数也能保持一定稳定性,其主要原因是团聚在介质表面的电荷与在气隙的放电通道残存的带电粒子的共同作用,产生的反向内建电场有利于下次放电更容易出现在该位置。实验结果说明在这个过程中表面电荷的记忆效应对放电的稳定起到了关键性的作用。

作为惰性气体,氦气的亚稳态粒子具有较高的能量(19.8 eV)，远高于空气、氮气等[27],因此氦气比较容易通过彭宁电离效应为放电提供大量的种子电子,从而降低起始放电电压,更容易实现较为均匀的放电,通过表面电荷观测实验也发现,如图3(a)、图8(a)所示,在外加电压、频率较低时,整个介质表面电荷分布均匀,放电脉冲为典型的单脉冲放电,是较为典型的均匀放电。

4 结 论

通过建立高时间分辨率介质表面电荷光学测量系统,在常压氦气环境中探究了DBD在不同实验条件下放电形态转变中的表面电荷分布特性,并分析了表面电荷对放电形态演变的影响,得到以下结论。

(1)在电压频率为15 kHz时,随着电压幅值的提高,电流脉冲数和幅值增加,表面电荷始终均匀分布,电荷密度主要分布在10 nC/cm2以内的密度区间上,且概率密度分布向更高的电荷密度区间上移动。电压幅值增大到560 V时,均匀放电演变为丝状微放电,表面电荷分布图中分散的高电荷密度点增多。

(2)在电压频率为40 kHz时,随着电压幅值的提高,放电形式均为丝状放电,表面电荷分布在更高的密度区间上。表面电荷分布从单个向多个电荷斑转变,位置从电极边缘向中部靠近,电流的稳定性降低,表面电荷记忆效应对丝状放电的稳定性具有重要影响,电荷密度在45 nC/cm2以上高密度区间的分布概率增大。

(3)随着电压频率的增大,表面电荷分布由均匀分布转变为电荷斑分布,产生的电荷斑直径随频率的增大而增大,表面电荷斑电荷总量在0.5 nC以内。在放电形式发生变化时,电荷密度分布在10 nC/cm2以内区间的概率大幅下降,在大于15 nC/cm2的区间上的分布概率增大,即丝状放电的表面电荷斑密度高于均匀放电的电荷密度。