具有大光电导增益的氧化镓薄膜基深紫外探测器阵列*

刘增 李磊 支钰崧 都灵 方君鹏 李山2) 余建刚张茂林2) 杨莉莉2) 张少辉 郭宇锋2)‡ 唐为华†

1) (南京邮电大学集成电路科学与工程学院,南京 210023)

2) (南京邮电大学射频集成与微组装技术国家地方联合工程实验室,南京 210023)

3) (中国运载火箭技术研究院,北京 100076)

4) (金陵科技学院电子信息工程学院,南京 211169)

5) (清华大学集成电路学院,北京 100084)

6) (中北大学仪器与电子学院,动态测试技术国家重点实验室,太原 030051)

7) (深圳大学物理与光电工程学院,微纳光电子学研究院,深圳 518060)

氧化镓在深紫外探测方面具有天然的材料优势,鉴于探测器阵列在光学成像等领域有着十分重要的用途,本文主要介绍了一个五叉指电极结构的4×4 氧化镓基深紫外探测器阵列.氧化镓薄膜由金属有机化学气相沉积技术生长得到,器件的加工通过紫外光刻、剥离和离子束溅射技术完成.由此得到的氧化镓薄膜结晶度高且表面均匀.探测器具有优异的深紫外光响应特性,光响应度可达2.65×103 A/W,探测度达2.76×1016 Jones,同时还具有(1.29×106)%的外量子效率,光电导增益高达12900;16 个探测器单元的暗电流和光电流均具有良好的均匀性.本文从光电性能和应用前景的角度说明了氧化镓深紫外探测器阵列的巨大应用潜力.

1 引言

由于阵列成像器在诸多领域的重要应用,相关研究与发展也得到了学术界与工业界越来越多的重视[1,2].成像探测器能将光学图像通过光电效应转换为可以便宜分析识别的电学信号[3,4].在每一种器件制备的过程中,材料的选择对于实现优异的器件性能至关重要[5,6];对于本文所要探讨的探测器件而言,材料的选择同样是一个不可回避的关键因素.作为一种典型的宽禁带半导体氧化物半导体,氧化镓(Ga2O3)在制备深紫外探测器方面得到了越来越多的关注;这得益于紫外探测器在军民两用领域大量的实际应用需求[7-9],以及Ga2O3本身的许多优异材料特性[10],尤指它具有4.8 eV 左右的禁带宽度,恰好能够有效地响应于电磁波谱中的深紫外波段[11,12].

从目前的发展现状来看,已经有多种结构的基于单晶衬底与薄膜的Ga2O3探测器阵列的报道[13-18].例如,Zhi等[14]设计了16×4 的Ga2O3线性阵列探测器,其光响应度(responsivity,R)达到139.56 A/W,探测度(detectivity,D*)为1015Jones,外量子效率(external quantum efficiency,EQE)为68000%,整个探测器的64 个器件单元的R标准偏差为10%左右.Tak等[15]在其阵列探测器中实现了9.1×10—16A/Hz的超低噪声和88.5 dB的线性动态范围(linear dynamic range,LDR).Pratyush等[17]基于Ga2O3单晶衬底制备的阵列探测器的R达到了4 A/W,但是尚未对过大的标准偏差给出解决方案.此外,Ga2O3阵列探测器的成像应用[19-22]也有一些初步的报道,包括β-Ga2O3[19]与非晶Ga2O3[20-22]的器件;成像通过遮挡板的使用记录每一个探测器单元的暗电流与光电流来实现.在之前的研究中[16],4×4 的矩形Ga2O3阵列探测器展现出了634.15 A/W 的高响应度以及2300左右的光电增益,表明该器件具有高效的载流子输运和收集水平.然而,R的标准偏差将近20%.对于其在光学成像中的应用而言,高的光响应度、快速的响应以及低的标准偏差都是必不可少的关键参数[23].

本工作通过使用金属有机化学气相沉积(metalorganic chemical vapor deposition,MOCVD)技术来制备Ga2O3薄膜,所使用的衬底为(0001)面蓝宝石衬底.再利用紫外光刻、剥离和离子束溅射等微纳加工方法制备Ga2O3基深紫外探测器阵列.薄膜的质量将通过X 射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM),原子力显微镜(atomic force microscope,AFM)以及紫外-可见光吸收光谱(UVvisible absorbance spectrum,UV-vis)来检验.每一个探测器单元的光电特性将通过Keithley 4200半导体测试设备完成,包括电流-电压(I-V)特性曲线以及动态光响应特性(I-t).

2 实验方法

本文中所使用的Ga2O3薄膜由金属有机化学气相沉积(metal-organic chemical vapor deposition,MOCVD)技术制备得到[24,25],制备的腔室温度与气压分别为760 ℃和25 Torr (1 Torr=1.33×102Pa),在生长过程中根据安托万方程(Antoine’s equation)[26],氧与镓[O/Ga]的摩尔质量比约为1650.Ga2O3薄膜晶体的晶体质量(包括衍射峰、表面形貌与粗糙度等)通过XRD,SEM,AFM 等测试手段完成;其光学带隙通过紫外-可见光吸收光谱测得[27,28].

阵列探测器的制备通过紫外光刻、剥离技术以及离子束溅射等手段实现.对称的双层的Ti/Au电极沉积在Ga2O3薄膜的表面;电极形貌为五指的叉指型图形,每指长190 µm,宽10 µm,指间间距为5 µm,叉指到电极背的距离为10 µm,因此每一个探测器单元的有效光照面积(S)为104µm2.探测器的光电性能,包括电流-电压特性(I-V)曲线和动态响应(I-t)曲线,通过半导体测试设备Keithley 4200 来完成,所使用的紫外光源的光强可以通过改变测试样品与光源之间的距离来调控.

3 结果分析

图1(a)所示为Ga2O3薄膜的XRD 图.从图1(a)可以看出3 个平行的晶面,即β-Ga2O3的()面、()面和()面,3 个面对应的半高宽(FWHM)分别为0.21°,0.39°和0.52°;图中额外的一个很强的衍射峰来自沉积薄膜使用的(0001)面蓝宝石衬底.图1(b)所示为Ga2O3薄膜表面的SEM 图,可以看到边界清晰的棒状晶粒.由图1(c)的AFM 图可以看出其表面的平均粗糙度(RMS)为4.15 nm.这些结果表明这里制备的Ga2O3薄膜具有良好的晶体质量,这是制备优异性能器件的十分关键的材料基础[29].对于一般的半导体材料而言,光学带隙与吸收系数之间满足Tauc 关系式,对于直接带隙的Ga2O3而言,其通常表达为[30]

其中,α为吸收系数,hv为入射光子能,B是常量,Eg为光学带隙.通过对 (αhv)2与光子能hv的关系曲线采用外推法(如图1(d)所示)可以得出Ga2O3薄膜的Eg约为4.89 eV.从上述的参数来看,本工作中所制备的优质Ga2O3薄膜为实现高性能探测器阵列器件提供了保证.

图1 MOCVD 生长的Ga2O3 薄膜 (a) XRD 图;(b) 表面SEM 图;(c) 表面AFM 图;(d) 紫外-可见光吸收光谱,内插图为(αhv)2和hv 的函数曲线Fig.1.The MOCVD-grown Ga2O3 thin film: (a) The XRD pattern;(b) surface SEM image;(c) AFM image;(d) UV-vis absorbance spectrum,The inset is the relationship of (αhv)2 and hv.

本工作在2 in (1 in=2.54 cm)的蓝宝石衬底上制备了6 只Ga2O3探测器阵列,其平面结构示意图如图2(a)所示.图2(b)为图2(a)蓝色框中一只在本文中用以分析和讨论的探测器阵列的示意图,其具体的器件尺寸已经在实验部分给出;图2(c)为图2(b)中红色框中的局部放大图.其中,电极图形清晰且界限明显.

图2 (a) 2 in 薄膜上制备的6 只Ga2O3 探测器阵列的平面结构示意图;(b) 图(a)蓝色框内探测器阵列的结构示意图;(c) 图(b)中红色框局部放大图Fig.2.(a) The schematic diagrams of the six Ga2O3 photodetector arrays;(b) the enlarged portion of blue mark in figure (a);(c) the enlarged portion of red mark in Fig.(b).

图3 所示为Ga2O3探测器阵列的光响应特性.其中,图3(a)为其线性的I-V特性曲线,其光电特性类似于一个光敏电阻,因此这种探测器被称为光电导型探测器.在10 V 偏压下的暗电流(Idark)低至2.89 pA;将暗电流作为探测器噪声的主要来源,如此低的Idark说明了制备的探测器具有低的噪声,这是关乎探测器件灵敏性的关键参数.一般来说,通常利用光响应参数R,D*和EQE 来描述一个探测器的性能[31,32],它们通常被定义为

图3 Ga2O3 探测器阵列 (a)线性I-V 特性曲线;(b) 对数I-V 特性曲线;(c)光电流与光强的关系图;(d)动态响应图Fig.3.(a) The linear I-V;(b) semi-log I-V;(c) the relationship of photocurrent and light intensity;(d) the time-resolved transient photo response of the Ga2O3 photodetector array.

其中,Plight是入射光的光强,S为探测器的有效光照射面积,h为普朗克常量,c为光速,q为电子电荷,λ为入射光波长.当入射光光强为1500 µW/cm2时,其光电流(Iphoto)为3.98×10—4A,故得出其R为2.65×103A/W,说明探测器对254 nm 的紫外光具有很高的探测灵敏度.通过计算,D*为2.76×1016Jones,说明该探测器能够探测超低光强的光信号的能力.EQE为(1.29×106)%,表明这个探测器中每一个入射的光子都能够有效地激发出电子-空穴对,也即入射光与Ga2O3进行了有效的耦合作用.从这些性能指标能够看出,这里介绍的Ga2O3探测器阵列(其中的一个探测器单元)的深紫外光响应特性指标优异.从图3(b)所示的对数形式的I-V曲线可以看出其光暗电流比(photo-to-dark current ratio,PDCR)高达1.38×108,在有光照和无光照条件下输出电流出现如此大的比值主要得益于入射光子对Ga2O3半导体中载流子的有效激发,探测器的光响应性能佳.图3(c)为Iphoto随光强变化的关系图,根据幂律定律[33]:

本工作中,θ为0.683,说明Iphoto与入射光光强是近线性关系,随着光强的增大,Iphoto并没有随着线性提高(θ为1 时,为标准的线性关系);主要原因可能是在更高的光强入射光照射下,更多的光生电子与空穴会出现的同样体积的材料中,出现比低光强入射光照射情形下更严重的载流子散射,散射过程会增大光生电子与空穴的接触概率,继而在此过程中会出现过多的电子与空穴复合的现象[34].在光强为800 µW/cm2时,LDR=20 lg(Iphoto/Idark),LDR为145.78 dB.如图3(d),其为在不同的入射光光强照射下,探测器的瞬态光响应特性图;可以看出,在所有光强的光照射下探测器均能展现稳定且可重复的光开关特性;并且,随着入射光光强的增大,光电流增大,因为在固定的偏压驱动下(10 V)更强光强的入射光能够激发更多的光生电子-空穴对[35].时间拟合公式I=I0+Ae-t/τ,其中I0为饱和光电流,A为常数,t为时间,τ为弛豫时间常数;在偏压为10 V,光强为1500 µW/cm2的情况下,上升和下降时间分别为0.36 s 和0.26 s.

此外,当考虑所有入射光子都被探测器表面所吸收(即认为内量子效率为100%),光电导增益(gain,G)依据如下定义:其中,hv为入射光子的光子能量.G所表达的物理意义就是每个具有光子能hv的光子入射到器件表面,激发光生载流子后被探测器的电极所收集的载流子数;用以着重描述由于光激发而生成的电子-空穴对当中,通过探测器中的电极与半导体接触部分的载流子数;因此可以根据实验数据得出本工作中的G为12900,一般探测器的量子效率不会大于1,但是在外加电压驱动下,一个入射光子不仅仅激发一个光生载流子时,就会出现EQE 大于1 的情况,同时会出现光生载流子的倍增现象.假设入射光子全部被吸收.如此远大于1的G可能由于光生电子在复合之前在电路中持续运动的时间比较长而导致的;对于n 型半导体材料Ga2O3而言,作为少数载流子的空穴会在Ga2O3薄膜材料中被束缚以至不能迅速地与非平衡状态下的多数载流子电子发生复合,致使电子在这个过程中出现在电极间循环传输的现象,这种现象虽然使得探测器的G很高,但同时也会带来探测器的持续光电导效应[36],会严重影响到探测器的响应速度.因此,能够在高光响应(响应度与增益)与快速响应之间找到折衷的优选办法仍然是需要解决的问题.

图4 所示为10 V 偏压下,探测器阵列在不同光强的入射光照射下的光电流与暗电流.可以看出,暗电流几乎没有变化;在不同的光强的入射光照射下,随着光强的增大,光电流也随着增大;在相同光强的照射下,光电流的变化不大.例如,在1500 µW/cm2光强的紫外光辐照下,其最大和最小光电流分别为3.999×10—4A 和3.905×10—4A.如此小的偏差主要得益于制备的Ga2O3薄膜的低的RMS 以及加工工艺的稳定性,这为探测器阵列在如光学成像等实际应用领域提供了坚实的基础.

图4 10 V 偏压下,16 个探测器单元在不同光强的入射光照射下暗电流与光电流的统计数值Fig.4.The statistic photo and dark current of the 16 photodetector cells at 10 V,under the illuminations with various light intensities.

4 结论

本文报道了具有高深紫外光响应性能的Ga2O3探测器阵列器件.得益于较好的薄膜晶体质量与加工工艺的稳定性,探测器阵列的光响应度为2.65×103A/W,探测度为2.76×1016Jones,外量子效率为1.29×106%,光电导增益远大于1,16 个探测器单元的输出电流具有超高的均匀性,综合性能优异.这些结果证明了本文介绍的器件具备优异的性能和执行深紫外光探测的巨大潜力,以及在光学成像领域获得进一步发展的基础.探测器作为光学成像系统中的核心元件,除高的光响应性能外,还需要有足够的像素点以保证成像清晰.本文中介绍的4×4 阵列仅有16 个像素点,因此更大面积的探测器的阵列的制备显得尤为关键,然而这类器件对材料的大面积均匀性和加工工艺的稳定性要求更高,有待在后续工作中加以解决.