铅铋堆210Po 源项计算程序开发与应用

王事喜，吴明宇，王凤龙，邵 静，张 强

（中国原子能科学研究院，北京 102413）

210Po 是铅铋快堆一个较大的安全问题，它是易挥发、极毒、长寿命的放射性核素，国际上对210Po 均有相关要求，国际放射防护委员会ICRP 限值（1990 年修订）要求可溶性210Po化合物在空气中最大允许浓度为0.74 mBq/L，水中最大允许浓度为25.9 Bq/L，人体对210Po的一次最大允许摄入量为 0.74 kBq。俄罗斯NRB—99[1]对职业照射210Po 的限值要求是空气中允许的年平均浓度限值为2.7 Bq/m3。我国GB 18871 中规定210Po 的导出吸入 ALI 为28 000 Bq。210Po 在衰变成206Pb 的过程中发射 α 粒子，其半衰期为138.4 天；铅铋堆冷却剂中含大量的209Bi，209Bi（n，γ）210Bi 反应生成的210Bi 通过 β 衰变生成210Po，因此在液态铅铋冷却剂中会大量产生210Po。冷却剂中210Po会通过蒸发的形式泄漏至覆盖气腔区域、气体系统的其他部件，虽然覆盖气腔和冷却剂泄漏导致的210Po 放射性水平远小于冷却剂内的210Po 放射性水平，但是其对工作人员的内照射不容忽视。

铅铋冷却剂中活化放射性源是反应堆正常运行时冷却剂管道剂量的主要源项，铅铋冷却剂活化反应链如图1 所示[2]。

冷却剂中铅被中子活化后在衰变时不会产生光子，铋与中子反应后有多个能产生光子的子体，分别是208Bi、206Tl、210Po。208Bi 衰变时光子能量较高但核素半衰期较长，其产生率比210Bi 低两个量级。206Tl 是209Bi 活化产物210Bi的 α 衰变子体，剂量计算时可以忽略该核素的影响，因此，在铅铋反应堆中一回路管道外照射剂量的主要源项是210Po。

铅铋堆在国内属于新型反应堆型，在210Po源项计算方面缺少适用的分析工具。本文开发的LBE-SOURCE 程序具备铅铋堆冷却剂、覆盖气体、工艺间内210Po 活度计算功能，可为铅铋堆210Po 源项计算提供设计手段。

1 程序理论模型

LBE-SOURCE 程序包含冷却剂210Po 活度计算、210Po 迁移计算两个模块。冷却剂210Po活度计算主要计算铅铋堆冷却剂中不同时刻、不同210Po 提取率下210Po 活度，210Po 迁移计算主要计算覆盖气腔内和工艺间内210Po 活度。

1.1 冷却剂210Po 活度计算模块

冷却剂中210Po 活度依据反应堆中的210Bi的产生率、冷却剂质量、冷却剂质量流速、210Po提取速率等参数计算出冷却剂中不同运行时刻的210Po 活度，210Po 来源于冷却剂中209Bi 的活化，210Po 的消失项主要有衰变、去除回路的去除、向堆顶气腔蒸发等，210Bi 和210Po 的核子数计算见下公式（1）和（2）所示。

式中：φNbi209σ——冷却剂中210Bi 的产生率（由MCNP 程序计算得出）；

ε——210Po 去除系统对210Po 的去除效率；

f——210Po 去除系统铅铋质量流速与池中铅铋冷却剂质量流速之比；

mf——铅铋冷却剂的质量流速，kg/s；

MPb-Bi——铅铋冷却剂质量，kg；

λbi210——210Bi 衰变常数，s-1；

λpo210——210Po 衰变常数，s-1；

Npo210——210Po 核子数，cm-3；

Nbi210——210Bi 核子数，cm-3。

方程（2）中 Γrel是冷却剂中210Po 向堆顶覆盖气腔的蒸发速率，反应堆运行时冷却剂中的Γrel相对于衰变和去除率来说很小，因此冷却剂中210Po 活度计算时可以忽略这部分的影响。

1.2 210Po 迁移计算模块

210Po 在冷却剂中产生，反应堆正常运行时以蒸发的方式进入堆顶覆盖气腔，堆顶覆盖气腔内的210Po 会以一定的泄漏率向工艺间迁移，该模块计算内容包含覆盖气腔210Po 饱和比活度、正常工况和部分事故工况下工艺间210Po 的活度。

1.2.1 覆盖气腔210Po 比活度

覆盖气腔中210Po 的活度来自以下贡献[3]：从铅铋冷却剂中PbPo 和Po 的蒸发、Po 在其他表面上的沉积、挥发性H2Po 在空气中的产生、从沉积物中的再次升华、放射性衰变和气体系统泄漏。参考俄罗斯物理与动力工程研究所（IPPE）经验，PbPo 和Po 的蒸汽压计算公式如下[4-7]：

按IPPE 经验，在400～550 ℃下铅铋冷却剂的蒸汽分压为：

1.2.2 正常工况下工艺间210Po 活度

正常工况下覆盖气体中的210Po 会以一定的泄漏率向工艺间释放，程序中分别考虑了有、无通风情况下工艺间的210Po 饱和比活度情况。

有通风情况下工艺间内平衡210Po 活度按以下公式计算[4,8-10]，工艺间内210Po 的产生项来自于覆盖气腔泄漏，消失项主要有衰变、通风、沉积。

无通风情况下工艺间内平衡210Po 活度计算按以下公式计算，工艺间内210Po 的产生项来自于覆盖气腔泄漏，消失项主要有衰变、沉积。

1.2.3 事故工况下工艺间210Po 活度计算

事故工况主要考虑了两种工况，第一种是覆盖气腔210Po 全进入工艺间后工艺间内210Po人员吸入量，第二种是大规模冷却剂释放到工艺间后工艺间的210Po 饱和活度计算。

为使设计结果更保守，第一种工况下考虑极端情况即工艺间无通风无沉积且覆盖气腔气体全进入工艺间，该情况下工艺间内人员吸入量（Ainhaled）见下式所示。

式中：Rair——人员的空气吸入速率，0.23 l/s；

Δt——人员停留时间，s；

Vr——工艺间体积，L。

第二种工况是大规模冷却剂释放事故工况，事故分析基于IPPE 报告。在冷却剂释放的情景下且考虑通风和沉积，铅铋中释放的Po 通过与工艺间空气内的水分发生相互作用产生挥发性的氢化钋（H2Po），根据实验数据和反应堆经验，该情景下工艺间内Po 活度按下式计算[4]：

2 程序验证

目前无铅铋堆相关210Po 源项基准例题和测量数据，本文中的程序验证主要基于IPPE 关于ATW[4,11]和中国科学技术大学的CLEAR 堆[12]相关210Po 源项计算值。

2.1 冷却剂210Po 活度计算

CLEAR 热功率为10 MW，反应堆寿期为30年，每10 年堆芯乏燃料全部更换一次，CLEAR 堆210Po 在反应堆不同运行时刻活度如图2 所示[12]。

从图2和图3结果图中可以看出LBE-SOURCE程序和 CLEAR 计算的冷却剂中不同时刻的210Po 结果基本一致，表明LBE-SOURCE 程序中关于冷却剂中210Po 计算方法是正确的。

2.2 210Po 迁移计算

210Po 迁移计算验证主要基于CLEAR 和ATW 中覆盖气腔、包容小室、工艺间的关于210Po 的计算结果（见表1）。

表1 CLEAR 覆盖气腔和包容小室参数Table 1 The cover air cavity and containment chamber parameters of CLEAR

CLEAR 和LBE-SOURCE 程序计算的覆盖气腔和包容小室210Po 活度如表2 所示。

表2 CLEAR 覆盖气腔和包容小室210Po饱和比活度计算结果对比Table 2 The comparison of calculation results about 210Po saturation specific activity between the CLEAR covered air chamber and the contained chamber

ATW210Po 源项计算输入如表3 所示。

表3 ATW 210Po 源项计算输入参数[4]Table 3 The 210Po source term calculation input parameters of ATW

续表

ATW 的工艺间及覆盖气体中210Po 的计算值及LBE-SOURCE 计算结果对比表如表4 所示。

从表2 和表4 中二者对比数据可以看出，LBE-SOURCE 程序关于ATW 和CLEAR 的210Po 迁移的计算结果与文献符合较好，最大偏差为 3.57%，最小偏差为 0.03%，证明了LBE-SOURCE 在210Po 迁移计算时的正确性和可靠性。

表4 ATW 覆盖气腔和工艺间210Po 饱和比活度计算结果对比表Table 4 The comparison of calculation results about 210Po saturation specific activity between the ATW covered air cavity and the room

3 LBE-SOURCE 在铅铋堆设计中的应用

LBE-SOURCE 在中国原子能科学研究院（CIAE）设计的铅铋堆型号设计中得到了应用，反应堆热功率6 MW，反应堆冷却剂中不同时刻不同提取率下210Po 活度如图4 所示。

铅铋堆（CIAE）采用池式堆本体结构，210Po迁移计算输入参数如表5 所示。

表5 210Po 源项计算输入参数Table 5 The input parameters of 210Po source term calculation

铅铋堆（CIAE）覆盖气腔及工艺间中210Po的计算值如表6 所示。

表6 覆盖气腔和工艺间210Po 活度计算结果Table 6 The calculation results of 210Po activity between the covering air cavity and the room

LBE-SOURCE 对铅铋堆（CIAE）计算结果显示在反应堆功率接近及工艺间参数一致情况下冷却剂及工艺间内210Po 的活度水平和国内外接近。

4 结论

本文通过对铅铋堆210Po 产生及迁移计算方法调研，编写了适用于铅铋堆210Po 产生及迁移计算程序（LBE-SOURCE），程序计算结果与国内外相关数据结果进行了对比，计算最大偏差为3.57%，程序计算结果与国内外设计结果符合性较好，证明了本程序理论模型的可靠性。在完成程序验证的基础上并将程序应用于目前铅铋堆（CIAE）的210Po 产生及迁移计算，计算结果与国内外同类型堆参数接近，解决了铅铋堆型号设计中210Po 的计算问题。