安徽省寿县气溶胶消光系数变化特征分析

陈玉宽,王朔,徐学哲,赵卫雄,盖艳波,方波,张为俊*

(1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所大气物理化学研究室,安徽 合肥 230031;2 中国科学技术大学,安徽 合肥 230026)

0 引言

气溶胶是由悬浮于大气中的固体及液体微粒共同组成的多相体系[1],是大气的重要组成部分,也是影响气候变化的一个非常重要的因素。它对太阳辐射存在散射与吸收作用,能直接影响到地气系统能量收支平衡[2-4]。Horvath[5]研究显示,气溶胶颗粒物对大气光学特性(如消光系数和散射系数)的影响可达99%。在不同的地区和不同天气下,气溶胶光学特性的变化情况也相当复杂[6,7]。此外,大气气溶胶粒子还影响云降水过程。另外,气溶胶也是大气中的一类重要污染物,大气中气溶胶浓度的增长是城市空气污染日益严重、能见度下降的根本原因,是目前大气环境的研究热点[8]。

消光系数是表征大气气溶胶颗粒物光学特性的重要参数[9],为散射系数和吸收系数之和。它是研究气溶胶辐射效应及其对大气污染、能见度影响的重要基础。消光系数依赖于大气中气溶胶化学组分的含量和类别,能直接影响能见度。气溶胶化学组分不同,其光学特性往往也不同,并且其消光贡献差别很大[10]。研究表明,除了与化学组分变化密切相关外,消光系数和气溶胶质量浓度也有很好的相关性,因此,对消光系数的研究也是实时获得大气污染状况的重要途径。

国内外学者针对消光系数的测量展开了一系列研究。1988年Sappey等[11]通过腔衰荡光谱技术(CRDS)测量了大气颗粒物的消光系数,他们在355 nm与532 nm波长处采用研发的CRDS设备展开测量,结果表明532 nm处测得的消光截面明显低于355 nm处测得的值;2006年Thompson等[12]采用非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)技术对气溶胶消光系数展开测量,在实验室测量了587 nm波长处气溶胶的消光系数,装置探测灵敏度达0.35 Mm-1;2007年Abo Riziq等[13]利用CRDS技术测量了不同气溶胶在532 nm波长处的消光截面,装置探测灵敏度达0.38 Mm-1;2011年Li等[14]在实验室利用CRDS技术对聚苯乙烯气溶胶展开研究,同时对上海市的实际消光系数进行实时测量,装置探测灵敏度达0.61 Mm-1;2011年董美丽等[15]搭建了基于氙灯的IBBCEAS系统,并将其应用于532 nm波长处不同浓度气溶胶消光系数的测量,装置探测灵敏度达0.18 Mm-1;2016年潘孙强等[16]采用532 nm脉冲激光和高反射率腔镜研制完成了一套测量气溶胶的CRDS系统,用于气溶胶消光系数的测定,该装置的探测灵敏度为0.3 Mm-1。总体来看,测量气溶胶消光系数常用的技术主要包括CRDS技术以及CEAS技术,这些新型高灵敏度激光光谱技术近年来发展迅速。中国科学院安徽光学精密机械研究所自主研制了气溶胶消光光谱仪,该仪器采用高反射率透镜组成的高精度谐振腔,使得吸收光程增加至数千米以上,探测灵敏度高于0.2 Mm-1。另外,本仪器基于蓝色发光二极管(LED)的IBBCEAS技术,与单波长CRDS相比,使用的宽带光源可以同时测量多个信号,该技术能通过拟合的方法定量获取气溶胶消光系数和痕量气体浓度,可较好地解决当前仪器观测气溶胶时易受气体吸收影响的问题。

本文利用气溶胶消光光谱仪于安徽省寿县站点开展长期观测,并结合气溶胶散射系数、PM2.5质量浓度及风向风速等分析了观测结果的时间序列变化及日变化规律,同时比较了消光系数与PM2.5质量浓度、散射系数的相关关系,以及风速风向对于该站点消光系数的影响。本文的工作可为安徽省寿县大气气溶胶的污染防治以及大气消光系数的建模提供科学参考依据。

1 观测站点与实验仪器

1.1 观测站点

观测站点选择位于安徽省中部的寿县国家气候观象台(32°25′47.8′′N,116°47′38.4′′E),如图1所示。本站点地处淮河流域的南岸,属于中国南北气候过渡带。由于受到东亚季风的影响,该区域天气状况较为复杂,夏季和秋季潮湿多雨,冬季和春季干旱少雨,属于我国梅雨天气频发区以及降水变化率最大的区域之一。寿县国家气候观象台属于中国五个国家气候观象台试点之一,能进行长期、连续、立体的气候系统多圈层综合观测。它属于乡村站点,周围很少受到工业和生活污染的影响,常被用作背景站点。除了代表东亚季风区的基本气候与生态条件外,另一方面,该地区也是我国农业活动的典型地区,非常适合进行大气光学特性的观测与分析[17,18]。

图1 寿县观测站点所处位置Fig.1 Location of Shouxian Observation Station

气溶胶光学测量的采样地点是寿县观象台的大气成分室,周边为农田,无建筑物阻挡,本地人为气溶胶主要来源是距其约1 km省道上的机动车尾气排放和周边居民的生活污染,以及在农作物收割时节和冬季取暖期间的秸秆燃烧。另外,来自周边区域污染物的传输也是造成该站点污染事件发生的重要因素。

1.2 实验仪器

观测期间使用自主研制的气溶胶消光光谱仪[19]进行大气气溶胶消光系数测量,该光谱仪的原理与样机图如图2所示。该仪器的工作波长在440～480 nm,中心波长为461 nm。实际大气气溶胶经气旋切割器(BGI,VSCC 2.654)切割并经干燥管干燥以获取干燥后的[相对湿度(RH)小于40%]PM2.5粒子,之后进入消光光谱仪,采样流量为1.3 L·min-1。光谱仪工作中使用实际大气经过过滤和干燥后作为腔镜两端保护气,流量为0.1 L·min-1。

图2 气溶胶消光光谱仪原理(a)与样机(b)Fig.2 Principle(a)and prototype(b)of aerosol extinction spectrometer

此外,寿县国家气候观象台同时具备连续观测的气象自动观测站、三波长积分浊度计(Aurora 3000)、环境颗粒物分析仪(Grimm 180)。其中浊度计用于测量干燥后的大气总悬浮颗粒物(TSP,其粒径范围小于100 μm)在波长为450、525、635 nm处的散射系数;环境颗粒物分析仪可获取PM10、PM2.5、PM1的质量浓度。所有数据结果均采用北京时间。

2 实验结果与数据分析

2.1 时间序列变化

图3为2016年5–12月寿县观测站点风速(WS)、风向(WD)、气溶胶质量浓度(MC)、散射系数bsca及消光系数bext的变化情况。由图可知,在2016年寿县观测期间,6–9月份风速较小(平均值小于2m·s-1),12月份平均风速最大(2.6m·s-1)。春季末(5月份)受到当地秸秆燃烧事件的影响有个别污染事件出现,5月份轻度污染(24 h PM2.5平均浓度大于50 μg·m-3,小于150 μg·m-3)为16天,没有重度污染天(PM2.5日平均浓度大于150 μg·m-3)。夏季(6、7、8月份)气溶胶浓度、散射和消光系数处于较低水平,PM2.5浓度均低于150 μg·m-3,其中清洁天数为70天,轻度污染天气为9天。秋季(9、10、11月份)9、10月份实测PM2.5浓度均低于150 μg·m-3,其中清洁天数为44天,轻度污染天数为32天;11月份颗粒物浓度、散射和消光系数均有增大趋势,在某些时段有个别污染事件发生,这一方面与秋末观测站点周边的燃烧事件有关,另一方面,北方供暖也是致使污染天气增多的重要因素之一。12月份消光系数明显高于其他月份,且波动较为明显,说明寿县冬季污染事件频繁,其中清洁天气为3天,轻度污染天气为23天,有1天为重度污染,这与冬季观测站点周边居民的生活方式由以燃气为主到以秸秆木材等燃烧为主的转变有关。此外,北方污染物的传输对寿县冬季的污染事件发生也有重要影响[20]。图4分别为PM2.5质量浓度、气溶胶散射系数bsca及PM2.5消光系数bext的频率分布,其频率最高时对应的值分别为23.4 μg·m-3、250 Mm-1、93.8 Mm-1。

图3 观测期间风速(a)、风向(b)、气溶胶质量浓度(c)、浊度计多波长散射系数(d)和消光光谱仪所测460 nm处的消光系数(e)Fig.3 Wind speed(a),wind direction(b),aerosol mass concentration(c),multi-wavelength scattering coefficient by nepholemeter(d)and extinction coefficient at 460 nm measured by extinction spectrometer(e)during observation period

图4 PM2.5质量浓度(a)、气溶胶散射系数(b)和消光系数(c)的频率分布Fig.4 Frequency distribution of PM2.5 mass concentration(a),aerosol scattering coefficient(b)and extinction coefficient(c)

2.2 气溶胶消光系数与质量浓度及散射系数的相关性

为了检验气溶胶消光光谱仪所测得的消光系数,比较了消光系数与PM2.5质量浓度、散射系数的相关性。图5(a)展示了消光系数随PM2.5浓度的变化趋势,可看到两者呈现出很好的线性关系,相关系数为0.91。图5(b)为450 nm处散射系数与消光系数的对比结果,二者的相关系数是0.83。浊度计所测450 nm处的散射系数稍大于消光光谱仪所测的消光系数,这是因为浊度计所测的为干燥后实际大气总悬浮颗粒物的散射系数,而消光光谱仪所测为干燥后PM2.5的消光系数。由于两种仪器测量的气溶胶粒径范围不同,粗模态气溶胶的增多会导致图5(b)中存在部分相关性明显变差的数据点;此外,消光系数为气溶胶散射和吸收系数之和,散射性气溶胶比例增加也会导致这些异常点出现。

图5 460 nm处PM2.5消光系数与质量浓度(a)、450 nm处散射系数(b)的相关性Fig.5 The correlation of PM2.5 extinction coefficient at 460 nm with mass concentration(a)and scattering coefficient at 450 nm(b)

2.3 不同风向对应的频率、风速大小及气溶胶消光系数

图6 为观测期间不同风向对应的频率、平均风速及气溶胶消光系数变化情况,其中风向以16个方位划分。寿县站点以东风(E)为主,约占13%;北风(N)所占比例最低,仅占2%。受东北偏北风(NNE)影响时风速较大,最大平均风速为3m·s-1,受偏南风影响时风速相对较小。消光系数的平均最高值出现在西北风(NW)天气中,约为256.6 Mm-1,此时对应的风速大小和频数大多处于较低水平,分别为3.7%和2m·s-1,而平均最低值出现在东南偏南风(SSE)天气中,约为176.4 Mm-1。即寿县站点受西北风影响时空气质量易变差,而受到东南风影响时空气质量较好。类似地,Liu等[21]分析的2013–2018年平均PM2.5质量浓度区域分布结果表明,寿县北部与西北部污染更为严重,而东南部PM2.5质量浓度则偏低。

图6 不同风向对应的频率(a)、风速(b)及消光系数(c)Fig.6 Wind frequency(a),wind speed(b)and extinction coefficient(c)under different wind directions

2.4 日变化

观测期间寿县站点风速(WS)、气溶胶质量浓度(MC)以及散射系数bsca和消光系数bext日变化情况如图7所示。可以看出,寿县站点风速日出后增加,在14:00前后达到最高值(2.9m·s-1),午后开始减小,18:00之后稳定在1.5m·s-1左右。PM2.5质量浓度、实际大气气溶胶散射系数和PM2.5消光系数与风速的日变化呈相反趋势,它们均在日出后开始减小,午后有最低值,分别为39.5 μg·m-3、504 Mm-1和178 Mm-1,这是因为随着日间边界层的发展,向上的湍流输送使得近地面气溶胶含量减少;15:00之后,边界层高度持续降低,气溶胶在底层累积,地面观测的气溶胶浓度增大;夜间人为活动减少,气溶胶浓度和光学观测值趋于平稳。

图7 风速(a)、PM2.5质量浓度(b)、450 nm处实际大气气溶胶散射系数(c)和460 nm处PM2.5消光系数(d)的日变化规律Fig.7 Daily variation of wind speed(a),PM2.5 mass concentration(b),actual atmospheric aerosol scattering coefficient at 450 nm(c)and PM2.5 extinction coefficient at 460 nm(d)

3 结论

观测期间,利用消光光谱仪测定了寿县站点大气中干燥后PM2.5的消光系数。同时,综合考虑风速风向等气象要素、PM2.5质量浓度和散射系数等,探究了寿县站点的大气污染特征和气溶胶光学特性,结果表明:

1)寿县地区大气消光系数时间序列变化与日变化特征明显,且受到气象要素影响明显。该站点秋冬季节的消光系数、PM2.5质量浓度及散射系数显著增大,在12月份出现最大值,这与寿县周边居民冬季生活方式的转变有关。从日变化来看,消光系数、PM2.5质量浓度及散射系数均是在白天波动较大,并在午后出现最低值,而在夜间则趋于平稳,其中消光系数的日变化最大值出现在早上08:00左右,最小值出现在下午16:00左右。

2)气溶胶消光光谱仪所测消光系数与PM2.5质量浓度和浊度计所测气溶胶散射系数变化趋势一致,与PM2.5质量浓度和450 nm处气溶胶散射系数呈现出很好的相关性,相关系数分别是0.91和0.83,说明研制的消光光谱仪同其他商用仪器的测量结果具有很好的一致性。