柔性Hf O2/Ta2O5叠层栅介质ZnO薄膜晶体管

胡伟涛，杨 帆，2，杨小天，王 超，2，王艳杰，2，孙名扬

（1.吉林建筑大学 电气与计算机学院，吉林省建筑电气综合节能重点实验室，吉林长春130118；2.吉林建筑大学 寒地建筑综合节能教育部重点实验室，吉林 长春130118；3.吉林师范大学，吉林 四平136099）

1 引 言

近年来，由于氧化物薄膜晶体管（TFT）［1］在有源矩阵驱动有机发光二极管（OLED）方面的广泛应用，被越来越多地研究和报道。氧化锌（ZnO）基［2-3］薄膜因其良好的光学和电学性能、良好的均匀性和较低的工艺温度而备受关注，并成为显示领域［4］的一个热点，使其能够满足未来透明和柔性［5-6］显示电子器件应用［7］的需要。然而，由于未来的显示应用需要更大的驱动电流、小型化、更低的功耗、更低的工作电压［8］，甚至需要更快的开关速度，因此不断提高ZnO-TFT的整体性能至关重要。

实现上述要求的方法之一是增加栅极电容。一种方法是减小栅极电介质层的厚度，然而栅极电介质的精确厚度很难控制，并且可能导致高栅极泄漏电流。另一种方法是使用高K栅介质材料［9］来增加栅极电场的耦合。HfO2、Ta2O5就是很有前途的高K栅介质材料，理论上相对介电常数分别约为18、25。我们发现在ZnO和Ta2O5之间插入HfO2薄层可以显著降低栅漏电流并改善界面的质量［10］。

本文研究了具有堆叠栅极电介质结构［11-12］的底栅顶接触型ZnO TFT的电学特性。在PI衬底上沉积Al栅电极，并在栅电极上沉积了HfO2/Ta2O5叠层栅介质、ZnO有源层和源漏电极。为得到最佳电学性能，对基于该结构中Ta2O5层溅射过程中的时长、氧氩比进行了研究，然后再与Ta2O5单层栅电介质进行比较。测量的薄膜晶体管电学特性表明，该叠层结构的采用可以明显改善柔性ZnO-TFT的电学性能。

2 实 验

使用PI作为基底，叠层栅电介质底栅顶接触型薄膜晶体管的结构如图1所示。其制备工艺如下：将PI衬底放入丙酮、无水乙醇、去离子水中，依次超声清洗15 min，之后用氮气吹干；采用电子束蒸镀系统（EB）沉积Al栅电极，厚度为100 nm；在室温条件下，采用磁控溅射法依次沉积Ta2O5薄膜、HfO2薄膜、ZnO薄膜。采用射频磁控溅射法沉积Ta2O5薄膜，溅射功率为150 W，溅射压强为1.07 Pa，溅射时长分别为30，60，90 min，溅射氧氩比分别为0∶100，10∶90，20∶80。接着采用HfO2陶瓷靶（纯度99.99%）在氧氩比为25∶75的氛围中以150 W溅射功率、约1.07 Pa溅射压强下沉积1.5 h的HfO2薄膜。采用ZnO陶瓷靶（纯度99.99%）在氧氩比为5∶95、溅射功率100 W、溅射压强1.07 Pa、溅射时长15 min的条件下沉积ZnO薄膜。通过光刻和湿法蚀刻工艺对ZnO沟道层进行图案化。最后，沉积50 nm铝（Al）形成源极和漏极，通过剥离工艺形成器件。上述制造的器件具有HfO2/Ta2O5叠层栅介质结构，同时，在相同工艺条件下，制备了相同厚度Ta2O5单层栅介质器件进行比较。器件的沟道长为20 μm，宽为300 μm。器件电学性能测试均由Keysight B1 500A型号半导体参数仪完成；采用英国Oxford公司生产MFP-3D型原子力显微镜（AFM）对薄膜的表面形貌进行探测；采用日本电子株式会社（JEOL）生产的JSM-7 610 F型扫描电子显微镜（SEM）对薄膜的表面及横截面进行测试；采用美国Bruker公司生产的D8 Discover型HR-XRD X射线衍射仪对薄膜晶体结构、结晶度、晶粒尺寸进行定性分析和定量计算；电子束蒸镀系统使用的是台湾亮杰公司的EB-420型；磁控设备使用的是Kurt J.Lesker公司的PVD 75型。

图1 TFT器件的结构示意图Fig.1 Schematic diagram of TFT device structure

3 结果与讨论

3.1 不同溅射时长Ta2O5薄膜

图2为具有不同溅射时长Ta2O5介质层ZnO-TFT转移特性曲线。其中，源漏极电压VDS=5 V，表1给出了ZnO-TFT的电学性能参数。在Ta2O5溅射时长为60 min时，介质层厚度为400 nm，器件表现出最佳的电学性能：电流开关比为1.27×106，阈值电压为9.1 V，亚阈值摆幅为0.54 V/decade，载流子迁移率为7.03 cm2/（V·s）。当Ta2O5薄膜较薄时，会有较大的泄漏电流［13-14］以及绝缘强度的下降，减弱了栅极调控能力，导致较小的Ion/Ioff比率。

表1 不同溅射时长Ta2O5叠层栅电介质TFT的电学参数Tab.1 Electrical performance of Ta2O5 stacking gate dielectric TFT with different sputtering duration

图2 Ta2O5溅射时长分别为30，60，90 min的薄膜晶体管转移特性曲线。Fig.2 Transfer characteristic curves of thin film transistors with Ta2O5 sputtering time of 30，60，90 min，respectively.

图3为Ta2O5薄 膜 在30，60，90 min溅 射 时间下的AFM图像。随着溅射时长的增加，均方根粗糙度（RMS）逐渐增大，分别为0.93，1.15，1.28 nm。这是因为随着厚度的继续增加，微晶有更多的自由结合能，产生更大的晶粒和更大的表面粗糙度，增加了界面粗糙度散射效应［15］；并且由于粗糙的界面，陷阱态的数量会相应增加［16］，从而影响器件电学性能［17］。

图3 Ta2O5不同溅射时长的AFM图像。（a）30 min；（b）60 min；（c）90 min。Fig.3 Ta2O5 AFM images of different sputtering times.（a）30 min；（b）60 min；（c）90 min.

3.2 不同氧氩比制备的Ta2O5薄膜

图4为具有不同氧氩比Ta2O5介质层ZnOTFT的转移特性曲线。其中，源漏极电压VDS=5 V。表2给出了ZnO-TFT的电学性能参数。在氧氩比为10∶90时，器件表现出最佳的电学性能：电流开关比为1.27×106，阈值电压为9.1 V，亚阈值摆幅为0.54 V/decade，载流子迁移率为7.03 cm2/（V·s）。氧气的加入填补了一定的氧空位［18］，从而减少了薄膜缺陷。同时，氧气的含量也使得溅射粒子受到影响，进而影响到薄膜的生长质量［19］。

表2 不同氧氩比的Ta2O5叠层栅电介质TFT的电学参数Tab.2 Electrical performance of Ta2O5 stacking gate dielectric TFT with different oxygen-argon ratios

图4 Ta2O5氧氩比分别为20∶80、10∶90、0∶100的薄膜晶体管转移特性曲线。Fig.4 Transfer characteristic curves of thin film transistors with Ta2O5 oxygen-argon ratios of 20∶80，10∶90 and 0∶100，respectively.

图5为不同氧氩比下生长的Ta2O5薄膜的XRD图谱，同时用AFM测量了不同氧氩比下生长的Ta2O5薄膜的粗糙度，用SEM测量了不同氧氩比下Ta2O5薄膜的厚度，相关参数如表3所示。根据Scherrer公式可以计算平均晶粒尺寸，如式（1）所示：

表3 不同氧氩比的Ta2O5的表征参数Tab.3 Characterization performance of Ta2O5with different oxygen-argon ratios.

其中Dhkl是平均晶粒尺寸，k≈0.89是形状因子，λ是X射线波长，β是半峰宽，θ是衍射角。由图5不同氧氩比下Ta2O5薄膜的XRD光谱可以看出，在37°附近的Ta2O5峰与44°附近的SiO2峰相比较弱，说明Ta2O5薄膜的结晶度较低［20］。根据谢乐公式计算结果，随着氧气含量的增加，平均晶粒尺寸逐渐缩小。这是因为氧气的加入会增大氧分子和氩分子的碰撞概率，从而减弱了溅射粒子的动能，使得Ta2O5晶粒尺寸减小，薄膜的成膜速率降低，薄膜厚度也相应变薄，这些都会对器件电学性能产生影响。由图6不同氧氩比Ta2O5薄膜的SEM图可以看出，薄膜质量较好，表面平整，颗粒尺寸均匀。

图5 Ta2O5氧氩比分别为20∶80，10∶90，0∶100的XRD光谱。Fig.5 XRD spectra of Ta2O5 oxygen-argon ratios of 20∶80，10∶90 and 0∶100，respectively.

图6 不同氧氩比Ta2O5薄膜的SEM图。（a）0∶100；（b）10∶90；（c）20∶80。Fig.6 SEM images of Ta2O5 thin films with different oxygen-argon ratios.（a）0∶100；（b）10∶90；（c）20∶80.

3.3 叠层与单层栅电介质结构

图7为Ta2O5单层栅电介质和HfO2/Ta2O5叠层栅电介质薄膜晶体管的转移特性曲线。其中，源漏极电压VDS=5 V，表4给出了其电学性能参数。相比于同等厚度Ta2O5单层栅电介质，使用HfO2/Ta2O5叠层栅电介质结构的薄膜晶体管总体展现出优异的电学性能。在电流开关比、阈值电压、亚阈值摆幅、载流子迁移率达到了1.27×106、9.1 V、0.54 V/decade、7.03 cm2/（V·s）。由图7可以明显看出采用单层栅电介质的薄膜晶体管存在较大栅漏电流［21-22］，从而导致其开关比大幅减小，这可能与栅电介质材料与半导体层之间的界面态以及晶格适配有关。

图7 Ta2O5单层栅电介质和HfO2/Ta2O5叠层栅电介质薄膜晶体管转移特性曲线Fig.7 Transfer characteristic curves of Ta2O5 single-layer gate dielectric and HfO2/Ta2O5 stacking gate dielectric thin film transistors

表4 Ta2O5单层栅电介质和HfO2/Ta2O5叠层栅电介质TFT的电学参数Tab.4 Electrical parameters of TFT with Ta2O5 single-layer gate dielectric and HfO2/Ta2O5 stacking gate dielectric

图8显示了Ta2O5单层栅电介质和HfO2/Ta2O5叠层栅电介质层和ZnO有源层的横截面SEM图。单层结构Ta2O5为480 nm，叠层结构中Ta2O5、HfO2、ZnO分别为400，80，80 nm。从图8中可以看出各层之间界面较为明显，并且可以清晰地看出Ta2O5无论是与HfO2还是ZnO接触，都会产生明显的界面。然而，HfO2在与ZnO接触时，在很大程度上改善了这种情况，二者之间形成了良好的界面［23-24］，从而提高器件性能和可靠性。另外，可以看出Ta2O5层有明显的纳米柱形状晶粒边缘悬挂键，可以为栅漏电流提供通道，而HfO2层的引入可有效阻隔这一路径，使得栅漏电流显著降低。我们认为这些是导致叠层栅电介质电学性能优于单层栅电介质的原因。

图8 单层栅电介质（a）、叠层栅电介质层和有源层（b）的横截面SEM图像。Fig.8 Cross-sectional SEM images of single gate dielectric layer（a），stacking gate dielectric layer and active layer（b）.

4 结 论

本文研究了在不同条件下制备HfO2/Ta2O5叠层栅电介质材料对ZnO-TFT电学性能的影响。不同的溅射时长直接影响薄膜的厚度，较薄的栅电介质层会有较大的泄漏电流并导致绝缘性能的下降，同时厚度过大也会对绝缘层表面粗糙度产生影响。通过AFM观察到随着溅射时长的增加，薄膜的RMS逐渐增大，进而引起了界面粗糙度散射效应，对其电学性能产生负面影响。不同氧氩比直接影响晶粒尺寸大小，氧气的引入一方面填补了氧空位缺陷，另一方面也增大了氧分子和氩分子之间碰撞的概率，减弱了溅射粒子动能，使薄膜厚度减小。通过SEM和X射线衍射仪（XRD）观察到氧气的引入使薄膜的厚度减小，结晶度变差，晶粒尺寸也变小。在叠层栅电介质与单层栅电介质比较中，单层栅电介质结构薄膜晶体管的栅漏电流较大，这与栅介质-半导体层界面和绝缘层材料有关。通过横截面SEM图也证实了这一点，Ta2O5薄膜存在明显的纳米柱形状晶粒边缘悬挂键，为栅漏电流提供通道，HfO2层的引入可以明显改善这一情况。叠层栅电介质结构薄膜晶体管优异的电学性能可以为未来柔性显示提供可行的解决方案。