国际环境空气质量基准的起源、发展及启示：以臭氧为例

李晓倩，魏永杰，吴丰昌

中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012

环境基准是指环境介质(水、土壤和空气)中的环境要素等对特定保护对象不产生不良或有害效应的剂量或水平[1]. 环境质量标准是为保护生态环境、保障公众健康、增进民生福祉、促进经济社会可持续发展、限制环境中有害物质和因素而制定的相关规定和要求[2]. 环境基准是一个揭示环境影响的客观科学结果，而环境质量标准则是结合社会、经济等因素由法定机关制定的一项管理需求. 坚实的环境基准研究为环境质量标准制(修)订提供重要科学依据，2005年国务院明确提出“科学确定环境基准”的国家目标[3]，2014年修订后的《中华人民共和国环境保护法》鼓励开展环境基准研究，2020年我国颁布的《生态环境标准管理办法》中明确规定在制定环境质量标准时需以环境基准研究成果为依据[2]. 近年来，国内相继开展了一系列环境基准的研究工作，初步建立了具有中国特色的水环境基准技术方法体系，并于2020年发布了我国首批水生态环境基准，但环境空气质量基准的研究尚处于起步阶段.

近年来，我国环境空气质量有了较大改善，但相比其他污染物，臭氧浓度却不断升高[4-5]，许多城市臭氧已经逐步取代PM2.5成为首要污染物[6-8]. 该研究选取臭氧作为环境空气污染物的代表，全面梳理国际环境空气质量基准的发展历程及研究进展，以期为我国开展臭氧及其他环境空气污染物的基准研究提供参考.

1 环境空气质量基准的定义

目前，世界卫生组织(World Health Organization,WHO)和美国开展了较为全面、系统的环境空气污染物基准研究，并对相关基准进行了明确定义.

1.1 WHO的基准与指南和指导值

WHO在1964年出版了技术报告《世界卫生组织技术报告271：大气污染物》[9]，文中分别对“空气质量指南(guides to air quality)”和“空气质量指南的基准(criteria for guides to air quality)”进行了定义，指南(guide)一词一直沿用至1972年[10]. 1973年WHO启动“世界卫生组织环境健康基准计划”，1976年WHO开始陆续出版污染物的环境健康基准文件(Environmental Health Criteria，EHC)，首个基准文件重新对基准(criteria)进行了说明，并开始正式使用指导值(guideline)[11]，指导值一词被广泛使用至今[12-15].

1964年《世界卫生组织技术报告271：大气污染物》中指出，“空气质量指南”是一组污染物的浓度和对应的暴露时间，体现了不同时间、程度的污染物暴露对人类、动物、植被以及整个环境的影响；“空气质量指南的基准”是指可以确定空气污染对人类及其环境影响的性质和大小的相关试验[9]. 1976年首个环境健康基准文件中对于基准(criteria)重新进行了解释，即对特定的环境和保护目标，污染物或其他因素的暴露与不良影响的风险或程度之间的关系[11].1980年WHO出版了《世界卫生组织欧洲地区出版物9：大气污染术语手册》，其中对基准的定义进行了进一步明确，即“基准(或暴露-效应关系)是对特定的环境和保护目标，污染物暴露与不良影响的风险或程度之间的定量关系”；而关于指南(或指导值)，WHO建议的定义为“在环境医学领域，一种有害或有毒物质的指南(或指导值)是指一系列基准表明能维持良好健康状况的该物质的阈值水平”[16].

从WHO关于基准、指南和指导值的使用和定义的演变，可以看出WHO对于基准的界定重点在于依据现有信息对污染物暴露与不良影响之间的关系进行评估和定量描述，而指南和指导值是以基准研究为基础，以浓度水平和暴露时间的形式提供污染物的阈值水平，低于该阈值即能够保证维持公众良好的健康状态.

1.2 美国的基准与标准

研究显示，与环境空气相关的基准一词最早出现在美国1963年发布的《清洁空气法》(Clean Air Act,CAA)[17]. 美国《清洁空气法》中明确规定，国家需要发布国家环境空气质量标准(National Ambient Air Quality Standards，NAAQS)，并要求在发布环境空气质量标准之前发布相关污染物的环境空气质量基准文件(Air Quality Criteria Documents, AQDC)，美国进行国家环境空气质量标准制(修)订的主要依据是环境空气质量基准[18]. 美国从20世纪60年代开始启动环境空气质量基准研究，并于1969开始陆续发布颗粒物、二氧化硫、臭氧、一氧化碳、二氧化氮和铅的环境空气质量基准文件，并定期进行修订[19-36]. 现行的《清洁空气法》的108条和109条分别阐述了基准研究的宗旨以及国家环境空气质量标准制定的依据和规则[18].

《清洁空气法》第108条要求确定“空气污染物”项目，即“基准”污染物(‘criteria’ air pollutants)，并发布上述空气污染物的空气质量基准. 上述“基准”污染物的选取是依据该污染物预期会对公共健康和福利造成危害，并且该污染物来源于相同的或不同的移动或固定排放源. 截至目前，美国环境保护局共确定了6种重要污染物作为“基准”污染物，分别为一氧化碳、铅、二氧化氮、臭氧、颗粒物(PM2.5和PM10)和二氧化硫. 环境空气质量基准的宗旨是使用最新的科学知识，阐述环境空气中污染物对公共健康和福利造成的可预期的影响方面和程度. 可以看出，美国在确定国家环境空气质量标准包含的污染物之前，就已经开展了污染物相关的环境基准研究，并在确定这些污染物之后，发布这些污染物的环境空气质量基准文件.

《清洁空气法》第109条要求针对第108条所列出的污染物制定、颁布一级和二级国家环境空气质量标准，并规定两级标准限值的制定均需依据相关的环境空气质量基准. 国家环境空气质量一级标准是依据基准和足够的安全余量，为了保护公众健康，必须达到和维持的环境空气质量水平；二级标准是依据环境空气质量基准，为了保护公众利益不受到由于环境空气污染物的存在而产生任何已知的或预期的不利影响，从而必须达到和维持的环境空气质量水平. 一级标准要求包含足够的安全余量，是因为在标准制定时依据的环境基准研究虽然反映的是最新的科学知识，但尚不是科学定论，因此具有一定的不确定性，可能存在尚未发现的危害，因此需要足够的安全余量为公众健康提供合理的保护.

综上，美国对于基准的界定与WHO相似，虽然美国基准的定义更侧重于分析空气污染物造成的可预期的影响方面和程度，但WHO和美国关于基准研究的实质均为探讨空气污染物与其造成影响之间的关系.

2 环境空气质量基准的发展历程及研究框架

2.1 WHO基准文件的发展与框架

1964年WHO提出基准概念[9]；1970年WHO区域研讨会提出为制定城市地区常规污染物(如硫氧化物、悬浮颗粒物、一氧化碳、氧化剂和氮氧化物)的基准和指南应组织召开专家会议；1972年WHO城市空气污染物空气质量基准和指南专家委员会在日内瓦召开会议，并整理了会议报告《城市空气污染物空气质量基准与指南》[10]；1973年WHO启动环境健康基准计划，全面开展环境健康效应的评估；1976年WHO发布首个环境健康基准文件《环境健康基准1：汞》[11]. 目前，WHO已发布200余项污染物的环境健康基准[37].

WHO开展环境健康基准计划的主要目的有以下4个方面[11]：①评估环境污染物暴露(或其他物理和化学因素)与人类健康之间关系的研究成果，为制定符合保护健康的暴露限值提供指导值，并编制环境健康基准文件. ②对在工业、农业、家庭或其他地方使用量可能越来越多的物质的健康影响进行初步审查，鉴定新的或潜在的污染物. ③确定污染物或其他环境因素的现有健康影响研究中存在的不足，激励和促进该领域的研究；④促进毒理学和流行病学研究方法的协调发展，以获得具有国际可比性的研究结果.

WHO发布的环境健康基准文件主要包含以下三部分内容[11]：①概要，该部分总结主要问题并针对现有知识空白提出研究建议. ②健康风险的科学研究，该部分为基准文件的主体，通常包含污染物的物理化学性质和分析方法，环境污染来源，环境传输、分布和转化，新陈代谢，基于试验研究的健康影响结果以及基于流行病学和临床医学的健康影响结果. ③评估人类暴露于特定污染物或其他因素下的健康风险，该部分重点阐述工作组经过深思熟虑的意见，通常包含空气、食物、水和其他暴露对暴露总剂量的相对贡献，剂量-效应关系、剂量-反应关系以及在可能的情况下提出暴露量或剂量限值的指导值.

1979年WHO发布臭氧相关的环境健康基准文件《环境健康基准7：光化学氧化剂》[38]，一直未进行修订. 该文件围绕环境健康基准所需的三部分内容展开，共7章，分别对光化学氧化剂的研究现状和深入研究的建议、光化学氧化剂的化学行为和分析方法、光化学氧化剂的来源和前体物、环境浓度和暴露、对动物的影响(试验)、对人类的影响以及光化学氧化剂的健康风险评估进行了详细的阐述和总结. 虽然臭氧的环境健康基准文件未进行过修订，但氮氧化物的环境健康基准文件于1977年发布，并在1997年发布第二版[37]. 因此可以看出，WHO虽然对于环境健康基准文件没有明确的修订机制，但是环境健康基准研究在实时更新；同时，环境健康基准文件会依据研究结果，适时为保护健康暴露限值的制定提供可参考的指导值，这些指导值是“WHO全球空气质量指导值”(WHO Global Air Quality Quidelines, WHO AQG)的原始出处. 虽然健康基准文件未全部进行过修订，但此后空气质量指导值更新时，WHO均会重新梳理更新相关大气污染物的基准研究成果.

2.2 美国基准文件的演变与框架

《清洁空气法》109条规定：每隔5年应完成环境空气质量基准和国家环境空气质量标准的彻底审查，并且根据修订后的环境空气质量基准文件判断是否需要对现行国家环境空气质量标准进行修订，或颁布新的标准. 虽然，法律规定可以对《清洁空气法》中的国家环境空气质量标准提出诉讼，但不允许对环境空气质量基准研究本身的内容提起诉讼[39].

自1969年美国开始发布环境空气质量基准文件[19]，截至2006年美国进行了多次基准文件相关的制(修)订. 2008年，美国环境保护局决定将发布环境空气质量基准文件改为发布综合科学评估报告(Integrated Science Assessments, ISAs)，目的是提供更详细和全面的科学评估支持文件，ISAs不仅涵盖了旧版环境空气质量基准文件中包含的关键信息和判断，同时增加了对旧版审查后新发表的相关科学文献[40].

以臭氧为例，1970年3月，美国联邦卫生教育福利部国家空气污染控制管理局发布了首部与臭氧相关的环境空气质量基准文件−《光化学氧化剂空气质量基准》[20]，此后美国环境保护局进行了5次修订，分别在1978年、1986年、1992年、1996年和2006年发布了新版臭氧及相关光化学氧化剂的环境空气质量基准文件[23,27,31,35,41]，从2013年开始更新为《臭氧及相关光化学氧化剂的综合科学评估报告》[42]，并于2018年启动新一轮的审查，在2020年4月发布了最新版的综合科学评估报告[43].

依据《清洁空气法》，臭氧空气质量基准需要清楚地阐述环境空气中臭氧对于公共健康和福利造成的可预期的影响方面和程度，即基准需结合实际环境空气中的臭氧浓度水平，分析臭氧对公共健康、生态系统等造成的影响. 因此，基准文件中不仅要总结臭氧环境影响的研究成果，而且对于臭氧的来源、如何准确测量臭氧浓度也非常关注，尤其在早期的基准研究中光化学氧化剂本身的性质就是研究的重点. 如在1970年《光化学氧化剂空气质量基准》[20]文件中，核心的科学研究内容共有8章，其中4章是对光化学氧化剂物理化学性质、浓度、测量方法及来源的详细阐述，另外4章则分别总结了光化学氧化剂对植物、微生物、材料的影响以及相关毒理学和流行病学评价. 随着相关领域研究的开展，基准文件呈现的科学内容也逐渐深入，尤其是臭氧的健康效应在每次修订时均被逐步细化，以最新版的《臭氧及相关光化学氧化剂的综合科学评估报告》[43]为例，核心的科学研究内容共有9部分，第1部分综述了臭氧及相关光化学氧化剂的大气来源、化学特征、趋势和背景浓度，第8、9部分分别介绍了臭氧对生态和气候的影响，其余6部分则详细探讨了环境臭氧的暴露和臭氧暴露对呼吸系统、心血管系统、代谢系统的健康影响，以及与死亡率和其他健康终点的相关关系.

可以看出，在早期基准研究中，光化学氧化剂的物理化学性质、测量方法和浓度水平都是研究的重点，随着大气化学研究的日趋成熟以及环境与健康交叉研究的开展，基准研究重点转为臭氧的健康效应，并按效应终点进行分类，力争对臭氧的健康效应进行全方位的精细讨论，最终达到基准研究的目的，即全面阐述臭氧对于公共健康和福利造成的可预期的影响方面和程度.

3 环境空气质量基准对标准制(修)订的支撑

美国《清洁空气法》中明确规定国家环境保护局需依据环境空气质量基准最新的科学研究成果制定国家环境空气质量标准. 美国自1971年颁布国家环境空气质量标准起，目前共进行过12次修订，其中4次与臭氧有关，分别在1979年、1997年、2008年和2015年. 由美国臭氧环境空气质量标准的制(修)订过程和臭氧环境空气质量基准文件的发布历程(见图1)可见，美国每次进行臭氧环境空气质量标准的制(修)订都是在基准文件正式发布后的1~2年，这些基准文件在臭氧标准的制(修)订中起到了决定性的作用，为臭氧及相关光化学氧化剂的表达形式及浓度限值的修订提供了充分的科学依据.

图1 WHO臭氧空气质量指导值及美国臭氧环境空气质量基准、标准制(修)订历程Fig.1 The process of WHO ozone air quality guidelines and the U.S. NAAQS and criteria for ozone

1979年和1997年，美国国家环境空气质量标准关于臭氧的相关内容进行了两次重要的修订.

1979年环境空气质量标准中污染物表述形式发生了重要改革，即将总光化学氧化剂改为臭氧. 主要原因是基准研究显示：①臭氧是唯一一种常规监测的光化学氧化剂，监测数据充足，同时光化学氧化剂成分分析显示臭氧为主要成分. ②由于导致臭氧形成的前体物通常也会导致其他光化学氧化剂的形成，因此可以预判，减少人体臭氧暴露量的同时也可以降低其他光化学氧化剂的人体暴露量. ③满足臭氧标准可以提供有效保护. 流行病学研究[44]显示，肺功能与臭氧暴露的相关性大于与总氧化剂暴露的相关性；同时，以一定程度的运动状态暴露于臭氧(体积分数为150×10−9) 1 h后，受试者呼吸模式出现变化；暴露于体积分数为100×10−9的臭氧1 h后，可以检测到健康受试者气道阻力等肺功能的变化，但变化较小.

1997年环境空气质量标准在污染物浓度统计方式上进行了重要改革，将臭氧浓度限值的平均时间由1 h改为8 h，主要原因是1 h平均浓度限值是根据短期暴露(1~3 h)的健康影响研究制定，当时长期暴露仅有初步的定性研究结果. 之后，大量长期暴露健康影响研究[45]表明，引起健康风险的臭氧长期暴露(6~8 h)平均浓度低于当时的臭氧1 h平均浓度标准限值，暴露风险评估证明臭氧8 h平均浓度限值能够有效防护短期(1~3 h)和长期(6~8 h)的臭氧暴露，因此仅需设置臭氧8 h平均浓度限值，无需同时设立臭氧1 h平均浓度限值.

美国定期开展基准研究，并对大气污染物最新的科学研究进行全面总结，不仅使美国环境保护局及时掌握美国环境空气中污染物的变化，更促使不断深入了解有关污染物对于公共健康和福利的影响. 这些基础科研成果凝练而成的基准研究报告成为美国国家环境空气质量标准制(修)订的重要依据.

4 对我国的启示与借鉴

环境空气质量基准研究的核心是探讨空气污染物与其造成影响之间的关系，是制(修)订环境空气质量标准的重要依据. 美国《清洁空气法》要求国家环境空气质量标准需依据相关的环境空气质量基准进行制(修)订，WHO空气质量指导值的制(修)订也主要是基于大气污染物的相关环境健康基准研究，这些环境空气质量基准多是欧美发达国家的健康效应、生态效应的科学研究结果.

我国环境空气质量标准始于20世纪80年代，现行的环境空气质量标准主要参照WHO的空气质量指导值以及主要发达国家的环境空气质量标准进行制(修)订. WHO出版空气质量指导值的主要目的之一是帮助有关国家制定自己国家的空气质量标准；同时WHO也特别指出，在使用WHO指导值制订当地空气质量标准时，负责制定国家标准的管理部门一定要谨慎，需要评估WHO指导值在本国的适用性. 因为不同国家环境空气的质量、敏感人群的分布、主要遗传因素以及社会生活方式等均可能存在较大差异，这些差异都会影响空气污染与健康效应的分析结果.WHO曾指出，其编制指导值时对发展中国家不同的环境质量水平和其他相关因素基本没有考虑，其中使用的浓度-响应关系是根据大部分有良好营养、有现代医疗服务的人群做出的，而在营养质量低下、医疗服务不佳地区的人群响应是否有别于现有研究成果还不清楚. 如WHO曾提示，与没有受到慢性高水平臭氧暴露的儿童相比，墨西哥城受臭氧暴露儿童的呼吸功能的降低要小，其1 s用力呼气容积的变化要小于WHO指导值中使用曲线的预期值[46].

因此，在参照国外标准与基准研究制(修)订我国环境空气质量标准时，有必要考虑我国同类污染物的环境特征、暴露水平等因素以评估相关基准在我国的适用性. 近年来，我国已逐步开展环境空气污染物的流行病学和毒理学研究，以臭氧为例，已有研究开始评估特定地区臭氧浓度水平与总死亡率以及不同疾病死亡率、不同疾病效应之间的关联，并围绕臭氧暴露评价因子的选择、暴露评估方法等问题进行了讨论[47-52]，但目前这些研究还较为零散，未形成完整的体系，不能直接服务于环境管理. 因此亟需在明确我国对环境空气质量基准需求的基础上，系统开展适用于我国的环境空气质量基准体系研究. 首先，在明确环境空气质量基准研究内涵的基础上，全面分析国家对于环境空气质量基准的需求，建立相关专业术语体系，做好基础工作；其次，开展我国环境空气质量基准体系顶层设计和建设路径研究，全面收集大气科学、人群健康、生态效应等核心研究领域的研究成果及数据，综合评估我国环境空气质量基准相关科研积累的系统性、完整性和有效性；再者，围绕我国环境空气质量基准的研究目标，总结提炼我国环境空气质量基准研究中的关键支撑技术，结合我国研究现状提出未来的重点研究方向和内容，逐步健全完善我国环境空气质量基准体系. 环境空气质量基准体系的构建和不断完善，将引领环境空气质量基准研究科学、有序的发展，更将会为新时期和新形势下改善我国大气环境质量、保护公众身体健康、进行生态环境精准管理奠定坚实的科学基础.