双探头高纯锗γ谱仪灵敏度研究

姚玉坤 张 涛 程 晨 谌 勋,3 刘江来,3,4 孟 月,3 钱志成司 琳 王思广 武蒙蒙

1（上海交通大学物理与天文学院粒子与核物理研究所上海市粒子物理和宇宙学重点实验室粒子天体物理与宇宙学教育部重点实验室 上海200240）

2（中山大学物理学院 广州510275）

3（上海交通大学四川研究院 成都610000）

4（上海交通大学李政道研究所 上海200240）

5（北京大学物理学院核物理与核技术国家重点实验室及高能物理研究中心 北京100871）

在稀有衰变物理实验中（如暗物质和中微子等实验），真实信号率低，精确测量及有效控制放射性本底可以增加探测暗物质和中微子的潜力。放射性本底来源主要有三类：第一类为高能宇宙射线和太阳中微子；第二类为实验大厅建筑材料和空气中放射性气体衰变所产生的射线；第三类为探测器自身材料中放射性核素衰变所产生的射线。为抑制第一类本底，通常把实验室建在极深的地下，用岩石屏蔽高能宇宙射线（太阳中微子无法屏蔽）。对于第二类本底，在探测器的外围，设计足够厚度的纯净屏蔽材料。第三类本底的抑制方法是选择低放射性材料用来搭建探测器。例如，PandaX-4T 是吨量级的气液两相氙探测器，位于中国锦屏山地下实验室B2 厅，实验室上方覆盖2.4 km的岩层以屏蔽宇宙射线［1-5］，实验室的缪子通量仅约3.53×10-10cm-2·s-1［6］。探测器外覆盖有直径约10 m、高度约11.5 m 的纯水屏蔽体，屏蔽岩石、混凝土和空气氡所产生的放射性本底。搭建探测器的材料，如光电倍增管和探测器内外罐等，含天然长寿命放射性核素（238U、235U、232Th、40K）和核反应产生的人造放射性核素（60Co、137Cs）。这些核素衰变时产生的射线会在暗物质能区产生假信号。探测器材料靠近靶物质是实验本底的主要来源之一。需要精确测量探测器材料的放射性，方便做材料甄选和本底理解。

在材料放射性测量技术中，高纯锗γ谱仪（Highpurity Germanium Spectroscopy，HPGe）能量分辨率高，对样品的几何形状没有特殊要求，不需要对样品进行破坏性加工，是应用广泛的放射性测量技术之一。它的基本原理是：材料中的放射性核素衰变产生的γ 射线，γ 射线在穿过锗晶体的灵敏区时，沉积能量并在锗晶体内产生电子-空穴对；电子-空穴对在外电场的作用下，向不同方向漂移，最终被电子学收集，收集到的电荷量正比于γ射线沉积的能量；分析一定时间内探测到的γ 事例数，结合模拟探测效率及分支比，可计算出材料中放射性核素的活度［7］。

PandaX 合作组在锦屏实验室搭建有两套高纯锗γ 谱仪JP1 和JP2，表1 列出具体型号、分辨率、晶体尺寸及相对效率。最低可探测活度（Minimum Detectable Activity，MDA）表征探测器灵敏度，是衡量高纯锗γ 谱仪性能的重要指标。MDA 的计算公式如下［8］：

表1 PandaX 高纯锗γ谱仪型号及分辨率Table 1 Model and energy resolution of PandaX HPGe

式中：σb是本底的统计误差；T是测量的取数时间；ε是探测效率（本文效率均包含核素γ 衰变模式的分支比）。

高纯锗γ 谱仪灵敏度由对γ 射线的探测效率和自身本底水平决定，并和取数时间有关。图1 是假设直径10 cm、厚度1 cm的特氟龙样品，在不同测量时间下针对不同放射性核素的灵敏度随时间变化曲线。放射性在灵敏度以下的样品，高纯锗γ 谱仪只能用统计方法，给出材料放射性的上限值，无法给出精确结果。随着暗物质及中微子实验对本底要求更加严格，需要提升高纯锗γ谱仪的灵敏度，精确测量材料放射性，为暗物质及中微子实验挑选出更低本底的材料。为此，我们计划对灵敏度较好的JP1 进行升级。一方面，另外购买一台高纯锗γ 谱仪JP3（相关信息见表1）和JP1 搭配形成对头放置的双探头高纯锗γ 谱仪（Gamma Spectroscopy system with Dual HPGe detectors，GS-DHPGe），提升探测效率。考虑到JP1是P型同轴高纯锗γ谱仪，锗晶体厚度达104 mm，对高能γ 射线效率高，JP2 是宽能高纯锗γ谱仪，灵敏区面积达3 800 mm2，在低能区有较高的探测效率，暗物质和中微子实验所需测量核素的γ衰变能区在100~3 000 keV，因此JP3 选择P 型同轴高纯锗γ谱仪。另一方面，分析JP1的现有本底的主要来源，在新系统中抑制相应本底。通过提升效率和降低本底两种方法，提升高纯锗γ 谱仪的灵敏度。

图1 PandaX高纯锗γ谱仪灵敏度，以10 d本底数据计算灵敏度 (a)JP1，(b)JP2Fig.1 MDA of two PandaX HPGe detectors,10 d background data is used to calculate the MDA (a)JP1,(b)JP2

2 双探头高纯锗γ谱仪系统设计

双探头高纯锗γ谱仪系统设计和操作流程如图2 所示。系统主要由20 cm 厚的铅屏蔽体、10 cm 厚的铜屏蔽体、真空测量腔室和两台高纯锗γ谱仪JP1和JP3组成。系统有两个特点：一是位于上方的JP3位置可以调整，使两个探头都可以紧贴不同高度的样品，获得最大探测效率；二是10 cm厚的铜屏蔽体及真空腔体是由整块铜加工而成，避免焊接及缝隙导致的本底上升，屏蔽外来γ本底的同时，保持腔体的真空度至帕量级以减少空气氡本底。JP3 的冷指上焊接有密封法兰［9］，通过不锈钢真空波纹管连接铜腔体。这能在调整JP3 探头位置的同时，保持腔体内的真空。探头位置调整机构具有限位和精确测量距离的功能，用机械件手摇转轮控制。10 cm 厚的铜腔体做成空心的整体，把20 cm 厚的铅隔离在外，最小化真空腔体的表面积和体积，提高真空度以改进腔体的除氡效果。铅砖含放射性同位素210Pb，可产生能量46.5 keV 的γ 射线，此设计也可以防止铅砖产生的粉尘飘进测量腔室增加高纯锗γ谱仪本底。铜腔体一个侧边设计成可分离的铜门，以方便更换样品。铜门与铜主体通过氟胶圈密封，水平方向最大可移动50 cm，用电动机械件控制。数据读取系统采用ORTEC DSPEC 502A 双通道多道分析仪，可同时读取两台高纯锗γ谱仪的数据。

图2 双探头高纯锗γ谱仪(a)、铜门密封方式(b)、操作流程(c)Fig.2 GS-DHPGe(a),sealing method of copper shield(b),operation process(c)

2.1 双探头高纯锗γ谱仪效率提升

JP1 的锗晶体直径94 mm、厚度104 mm，JP3 的锗晶体直径85 mm、厚度30 mm。用基于Geant4 的模拟软件BambooMC 做蒙特卡罗模拟［10-12］，对直径5 cm、高度1 cm 的塑料样品，效率提升效果和能量的关系如图3所示，X轴是γ射线能量，Y轴是双探头高纯锗γ谱仪相对JP1的效率提升因子。在γ射线能量小于500 keV 的低能区，效率提升接近于两倍。对能量较高的γ射线，也有约1.4倍的效率提升。在低能区，30 mm 厚的锗晶体可以很好地沉积γ 射线的全部能量，和JP1的94 mm厚度区别不大，效率主要由高纯锗γ谱仪对样品所张立体角决定。在高能区，晶体厚度对效率的影响变得显著，锗晶体越厚，高能γ射线越容易产生全能峰。影响暗物质和中微子实验本底的主要放射性核素238U和232Th在低能区都有分支比较高的γ衰变，用来提升高纯锗γ谱仪的灵敏度。

图3 双探头高纯锗γ谱仪效率提升和能量关系Fig.3 Efficiency improved factor of GS-DHPGe νs.energy

2.2 双探头高纯锗γ谱仪本底抑制

在提升探测效率的同时，如果不对本底进行抑制，因为锗晶体质量增加，则新系统的本底相比单个探头相应增加。供应商根据经验估计，在其他条件不变时，高纯锗γ 谱仪的本底大致正比于锗晶体质量。为降低新系统的本底，需对JP1 的现有本底进行分析，确定本底贡献中的主要部分，在新系统中作相应抑制。图4（a）画出JP1 的主要结构，S1 是5 cm厚不锈钢真空壳，S2 是20 cm 厚铅屏蔽层，S3 是10 cm 厚铜屏蔽层，S4 是内测量腔室，S5 是JP1 探头。最外层的不锈钢外壳厚度5 mm，保持包括20 cm厚的铅在内的外腔体真空度在10 Pa以下，以除去空气中的氡气；第二层是厚度20 cm 的铅屏蔽层，屏蔽岩石和空气中的放射性本底；第三层是10 cm 厚的铜屏蔽层，屏蔽铅的放射性同位素210Pb产生的放射性本底；第四层是20 cm（长）×20 cm（宽）×35 cm（高）的测量腔体；第五层是高纯锗γ 谱仪探头。根据氡计数率随时间衰减速率和锦屏实验室的空气氡气浓度，可推算平衡时腔体内氡气浓度约0.4 Bq·m-3，JP1的探头和样品均在腔体中。

JP1 的本底来源，可以按照这几层结构进行分类。JP1所用的铜屏蔽材料放射性，在屏蔽体搭建的时候有经过测量［13］。根据这些材料的放射性，用Geant4做蒙特卡罗模拟，对比模拟数据和实际数据，结果如图4（b）和表2 所示。表2 中，M1、M2 和M3分别代表10 cm 的铜屏蔽体材料、腔体残余氡气和探头封装材料这三层结构，上限值对应90%的置信度。由此可以判断，本底中最高的核素210Pb 来源于探头本身的封装材料表面吸附的氡子体；60Co和40K主要来源于铜屏蔽体；232Th 在上限值内铜的贡献不可忽略；238U在测量上限值内，铜和腔体所残余的氡气贡献均不可忽略。根据上述结果，在新系统中采取相应抑制方法。对238U 和232Th，在铜腔体制造前用电感耦合等离子体质谱法（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，ICP-MS）［14］精确测量，控制铜材料的放射性。对腔体内的残余氡气，如上文所言，设计屏蔽体时减小腔体的体积和表面积，预计可以使腔室达到干泵的极限真空度1 Pa 量级，提升除氡效果。结合上述本底抑制手段，可计算新系统的预期本底。

图4 JP1主要结构(a)和各结构本底贡献(b)Fig.4 Main parts of JP1 setup(a),background contribution of each part(b)

表2 JP1放射性本底来源Table 2 Background source of JP1

2.3 预期灵敏度

结合探测效率提升和放射性本底抑制，可以评估新系统的预期灵敏度如表3所示。在计算新系统预期本底时，根据铜的放射性测量结果和新系统预期所能达到的真空度，我们假设铜的放射性整体有10倍的降低，腔体的氡气浓度有20倍的降低。可见新系统对不同放射性核素，灵敏度有2~4 倍不同程度的提升效果。表3中所模拟的样品是直径10 cm、厚度1 cm的塑料材料，测量时间为7 d。

表3 双探头高纯锗γ谱仪预期灵敏度Table 3 Expected MDA of GS-DHPGe

3 样品活度计算

3.1 单探头高纯锗γ谱仪

能量为Ei的γ 射线在高纯锗γ 谱仪的多道分析仪中全能峰附近的计数分布如式（2）：

式中：N是γ 射线的全能峰总计数；Ci是能量Ei所对应的道址；σi是高斯分布的标准差；q0和q1是一次多项式的两个常数，由本底和其他能量的γ 射线在锗晶体内的康普顿散射产生；k和b是表征能量E和道址C的线性关系的常数。

采用232Th 和40K 作为刻度源拟合道址和能量的关系。232Th/40K 是氧化钍/氯化钾粉末封装在直径8 mm、高度11 mm、厚度1 mm 的不锈钢圆柱腔体。图5（a）是用放射源228Th 对JP1 刻度时，对应的能量583 keV 的γ 射线在多道分析仪中的计数，用式（2）第一式拟合的结果，散点是高纯锗γ谱仪实际数据，直线是拟合结果；图5（b）是放射源对JP1 刻度时得到的特征γ能量和ADC道址的对应关系，用式（2）中第二式拟合的结果，对单探头高纯锗γ谱仪，样品活度A的计算如式（3）：

图5 JP1能谱图及拟合结果(a)、能量和ADC道址的线性关系(b)Fig.5 Energy spectrum of JP1 and fit result(a),linear relationship between energy and ADC channel(b)

式中：Ns和Nb分别是样品和本底计数；Ts和Tb分别是样品和本底取数时间；ε是高纯锗γ谱仪对样品的探测效率。

3.2 双探头高纯锗γ谱仪

与单探头高纯锗γ谱仪不同，对双探头高纯锗γ谱仪，不论是在取本底还是测样品时，一个探头的固有放射性，会在第二个探头产生能量沉积。样品正放在两个探头中间，会对这种相互影响产生屏蔽效应，如图6所示。在样品面积和厚度都较大，且探头本身放射性不可忽略时，需要考虑样品的屏蔽效应对本底的影响，以正确计算样品放射性。

图6 样品对探头产生的固有本底的屏蔽效应Fig.6 Shielding effect of sample on intrinsic background created by HPGe

高纯锗γ 谱仪的本底主要由铜屏蔽体、腔体氡气和探头本身三部分贡献。以JP1 为例，在本底取数时间Tb内，某个特征γ 峰的本底计数由式(4)描述。在d1、d2、d3和d44个距离各取一次本底，假设取数时间相等，结果写作矩阵形式如式（5）所示。式（5）可在取本底的过程中可计算出ACu、ARn、AJP3和BJP1变量。对JP3应用相同的方法，又可得到铜屏蔽体活度ACu、腔体氡气活度ARn、高纯锗γ 谱仪JP1 活度AJP1和JP3 中不随距离变化的项BJP3。对比由JP1和JP3 计算出的ACu和ARn是否一致，可检验蒙特卡罗模拟的准确性。

式中：ACu、ARn和AJP3分别是铜屏蔽体、腔体氡气和高纯锗γ谱仪JP3的放射性活度；εCu、εRn和εJP3是对应的能量沉积效率，可由蒙特卡罗模拟得到；BJP1是除此之外的其他贡献，和距离无关。

精确计算ACu、ARn、AJP3、BJP1后，可计算在放置样品时任意距离的本底。设样品厚度为d，JP1 和JP3的探头距离和样品厚度相等，样品取数时间是Ts，则JP1 的在样品取数时间内的本底计数如式（6）所示，JP1 的样品计数NsJP1(d)如式（7）所示，对JP3 用相同的方法后，可得样品活度计算公式（8）。如果探头的放射性低，即探头间的相互影响可忽略时，则式（8）和式（3）应给出一致的结果。

式中：ε'JP3(d)用带撇号表示放置样品时，JP3 的放射性在JP1上的沉积效率；A是样品活度；εJP1是样品在JP1上的能量沉积效率；NsJP3和NbJP3分别是取数时JP3的样品计数和计算出的本底计数；εJP3是样品在JP3上的能量沉积效率。

4 γ-γ符合事例

一些核素衰变会发生不同能量的γ 级联衰变。图7 是60Co 的衰变图示，图7 中60Ni 的几个激发态、半衰期是皮秒量级。对于时间分辨率是微秒、纳秒量级的探测器，对这一类衰变可以认为，一旦原子核发生衰变，则它在探测器的采样周期内，两步级联衰变同时发生。另外，由概率统计可计算，活度为A的样品，在探测器的时间分辨率ΔT内，发生衰变的原子核个数和几率计算如式（9）所示。举例计算，对半衰期为3 d、活度1 Bq、时间分辨率1 μs的情形，一次衰变和大于等于两次衰变的概率之比是1.6×105。因此，一旦高纯锗γ谱仪同时探测到了两个γ事例的全能峰，更大概率是来自于同一个原子核的衰变，而不是来自于两次或者两次以上的原子核衰变。单次衰变释放多个γ 事例，不同的γ 事例同时在高纯锗γ谱仪内沉积能量，这种情况称为γ-γ 符合（γ-γ coincidence）。用放射源60Co 对高纯锗γ 谱仪刻度时，可以看到，2 505 keV 存在明显的全能峰。但60Co 衰变过程中，产生能量2 505 keV 的γ 射线的分支比只有2.0×10-8。因此，2 505 keV 的全能峰是1 173 keV 和1 332 keV 两个γ 射线，同时在高纯锗γ谱仪内沉积能量造成的，即发生了γ-γ符合［15-16］。

图7 60Co衰变和γ-γ符合事例探测Fig.7 60Co decay scheme and γ-γ coincidence

式中：k是衰变的原子核个数；λ是相应的衰变常数。

对单探头高纯锗γ谱仪，γ-γ符合事例的探测，只能通过观察能谱中这些γ射线的能量之和的位置是否出现全能峰进行判断，基本上不能用这种方式测量低本底材料放射性。对双探头高纯锗γ 谱仪，对电子学读出设备做改进，除了分别给出两台高纯锗γ谱仪的单独能谱，还给出两台高纯锗γ 谱仪同时捕捉到的γ 事例的二维能谱。γ-γ 符合事例的探测效率，比单探头有所提升。两台高纯锗γ 谱仪是相互独立的，因而二维能谱的计数分布如式（10）所示［15］。用60Co点源做模拟，得到的二维能谱如图8所示。

图8 60Co γ-γ符合事例模拟Fig.8 γ-γ coincidence simulation of60Co

式中：N是γ-γ符合的事例数；μ1和μ2分别是在JP1和JP3同时沉积的γ能量分布平均值；σ1和σ2是两台高纯锗γ 谱仪的能量分辨率；q0、q1、q2是拟合常数，由本底和其他能量的γ射线的康普顿散射产生。

任何类似60Co有完整衰变且有两个及以上高分支比的γ衰变模式的核素，都可以用γ-γ符合方式测量放射性。高分支比γ 级联衰变模式越多，且能量在高纯锗γ 谱仪能量沉积效率较大的能区（40~1 000 keV）内，γ-γ 符合效应越显著。暗物质和中微子实验所关心的核素中，232Th-late 中的208Tl 存在583 keV 和2 615 keV 的γ 级 联 衰 变、238U-late 中的214Bi 存 在609 keV 和768.30 keV、609 keV 和1 120 keV 两种γ 级联衰变。由于要求两个高纯锗γ谱仪同时探测到，外来本底距离探头较远，很难满足这个条件，因而外来本底被抑制，这是用γ-γ 符合方式测量核素放射性的优点。在取数时间内，γ-γ符合计数方法的灵敏度取Feldman-Cousin方法［17］在观测值和本底均为0 时，90%置信度的上限值。模拟直径1 mm、高度1 mm 的小样品，对不同的取数时间，针对单探头γ谱仪、双探头γ谱仪非γ-γ符合以及γ-γ符合的计数方法，灵敏度对比如图9 所示，X轴是测量时间，Y轴是样品放射性活度的上限值。以目前探测器的本底水平，双探头γ 谱仪γ-γ 符合计数方法，在20 d 左右的取数时间相比于单探头γ 谱仪灵敏度开始提升，进一步加长取数时间灵敏度提升约2倍。针对双探头γ谱仪，γ-γ符合计数方法比非γ-γ符合计数方法在长时间取数更有灵敏度优势。在某些特殊测量情况，如液体样品或非高真空器件，不能对测量腔体抽真空时，214Bi的本底将上升约20倍，但γ-γ 符合计数方法有效抑制外来本底，这时γ-γ 符合方式在2 d取数时间即可达到更好灵敏度。

图9 低放射性样品三种测量方法在90%置信度的上限值 (a)60Co，(b)208Tl，(c)214BiFig.9 γ-γ upper limits@90%C.L.for low radioactive sample using three measurement methods (a)60Co,(b)208Tl,(c)214Bi

5 结语

结合效率提升和本底抑制，双探头高纯锗γ 谱仪灵敏度和单探头相比，对不同核素预期可以有2~4倍的提升。对双探头高纯锗γ谱仪，分析了样品对探头彼此间的本底相互影响，得到了样品活度的计算公式。对存在γ级联衰变的核素，双探头高纯锗γ谱仪可以利用γ-γ符合方式测量材料放射性，这种方式对尺度较小的样品，灵敏度随测量时间有显著提升。

作者贡献声明姚玉坤：负责JP1 灵敏度升级的可行性分析、JP3的型号选择并参与屏蔽体设计；张涛：负责屏蔽体的设计、招标采购工作；孟月、王思广：负责JP1灵敏度升级的研究指导、经费筹措、场地规划等统筹工作；程晨、谌勋、刘江来、钱志成、司琳、武蒙蒙：负责Geant4蒙特卡罗模拟软件的代码撰写和调试、JP1和JP2的样品测量和性能参数刻度等工作。