川东南地区X1井自流井组富有机质页岩储集空间发育特征与主控因素

戚明辉, 曹 茜, 杨 帅

(1．页岩气评价与开采四川省重点实验室，成都 610091； 2．四川省科源工程技术测试中心，成都 610091；3．自然资源部复杂构造区页岩气勘探开发工程技术创新中心，成都 610091；4．成都理工大学 沉积地质研究院,成都 610059)

四川盆地发育有海相、海陆过渡相、陆相3类6套有利的页岩油气富集层系，页岩油气潜力巨大[1-3]。目前在元坝、涪陵、建南地区下侏罗统自流井组大安寨段、东岳庙段获得良好页岩油气显示和工业气流，显示下侏罗统页岩油气具有良好的富集条件和勘探潜力[4-6]；但随后探井试采和开发评价均未获得理想的效果。分析认为，相比海相页岩，四川盆地陆相页岩沉积相变化大，岩性多样，页岩气赋存机制复杂，对应储集空间分布特征差异较大[7-10]，是影响陆相页岩气勘探开发效果的重要因素。以往针对陆相页岩储层特征的研究多侧重于宏观上不同区域沉积相纵横向分布及储层展布规律等，在微观储集空间发育特征方面缺乏较系统的研究[11-16]。自流井组页岩储层的储集空间大小分布特征如何？储集空间类型有哪些？影响储集空间结构特征的主要因素有哪些？这些问题制约着自流井组有效储层的识别与油气勘探开发。目前用于表征页岩孔隙结构特征的方法有很多，不同表征方法原理不一样，适用性有一定的差异[17-23]。因此，本文综合应用有机地球化学、X射线衍射岩心和野外露头观察、薄片鉴定、氩离子抛光、扫描电镜、液氮吸附、高压压汞以及常规氦气法孔隙度测试等技术手段，对川东南地区自流井组富有机质泥页岩的基本地质特征及储集空间分布特征进行研究，进一步探讨储集空间的主控因素，以期为该区后续勘探开发提供参考。

1 区域地质背景

本文的研究区域位于川东南探矿区北部(图1-A)，构造位置上处于川东高陡构造带中部，见主干背斜大断裂相伴生[24]。侏罗纪由于周缘造山带的形成，晚三叠世晚期形成的与海相连的湖盆逐渐消失，四川盆地四周全部被古陆所包围，中心地区演变为内陆湖泊[7,9,15]。研究区自流井组沉积以湖泊相为主，夹河流-三角洲相，上部与白垩系假整合接触，下部与三叠系须家河组不整合接触[11,12,16]；地层自下而上分为 4段，分别是珍珠冲段、东岳庙段、马鞍山段和大安寨段(图1-B)，目前页岩油气勘探研究工作主要集中在东岳庙段和大安寨段。研究区大安寨段沉积厚度在50～80 m，岩性主要为深灰色粉砂岩、灰黑色泥页岩、粉砂质泥页岩、细粉砂岩等互层分布；东岳庙段厚度相对盆地其他地区较大，为50～150 m，岩性主要有泥页岩、粉砂质页岩、含生屑页岩、粉砂岩、泥质粉砂岩以及介壳灰岩等[5,14,24-25]。

2 实验样品选取与测试方法

本次研究共采集样品 23块，均来自川东南地区自流井组页岩储层段，其中上部大安寨段岩心15 块，下部东岳庙段岩心 8 块，分别进行了有机地球化学、岩石学、孔隙度、储集空间等方面的测试分析。其中总有机碳质量分数(wTOC)的测定是参照《沉积岩中总有机碳的测定》[26]在RJXWK-1型碳硫分析仪上完成的；有机质热演化成熟度分析是根据《沉积岩中镜质体反射率测定方法》[27]在Axio Scope.A1型偏光显微镜和MSP400型分光光度计上完成的；有机质类型是根据《透射光-荧光干酪根显微组分鉴定及类型划分方法》[28]在Axio Scope.A1型偏光显微镜上完成的，通过自然光与荧光对干酪根显微组分、形态和结构特征进行观察分析。矿物成分定性分析是根据《岩石薄片鉴定》[29]在Axio Scope.A1型偏光显微镜上完成的；矿物成分定量分析是根据《沉积岩中黏土矿物和常见非黏土矿物X射线衍射分析方法》[30]在X’Pert Powder型X射线衍射仪上完成的。扫描电镜测试是根据《岩石样品扫描电子显微镜分析方法》[31]在ZEISS sigma300电子扫描显微镜下完成的。高压压汞测试是根据《岩石毛管压力曲线的测定》[32]在AUTOPORE 6500型全自动压汞仪上完成的，测试过程中压汞仪探测到的最小孔隙直径值取决于其最大压力值，当测试的样品中黏土矿物含量较高时，高压条件下许多黏土矿物粒间孔隙或层间缝会发生变形甚至被压塌，出现“扩喉”现象，导致压汞测试结果对泥页岩样品中微孔、介孔结构参数分布特征的分析不准确，因此本次研究过程中压汞法测量孔隙半径下限为50 nm。氮气吸附测试是根据《气体吸附BET法测定固态物质比表面积》[33]在ASAP 2460型全自动比表面和孔径分析仪上完成的，在等温条件下将气体注入样品，记录不同压力下气体在介质表面的吸附量，并利用不同理论模型计算样品的比表面积、孔体积及孔隙直径分布等特性。从液氮吸附-解吸测试结果可知，当相对压力在10-7～10-5时，测试过程中氮气会填充直径为0.5～1 nm的孔隙；但当相对压力较低时，气体的扩散速率和吸附平衡都很慢，在很大程度上阻止氮气分子进入微孔，从而使得表征结果误差较大；当相对压力接近于1，测试样品孔隙直径>50 nm时，宏孔范围内无法获得详细的吸附等温线，液氮吸附法测量的孔隙直径上限为50 nm。

图1 研究区地理位置及自流井组地层柱状图Fig.1 The geographical location of study area and the stratigraphic histogram of Ziliujing Formation

3 富有机质页岩储层特征

3.1 岩石学特征

研究区自流井组页岩主要发育在东岳庙段和大安寨段[5, 7, 14]，矿物组分以黏土矿物为主，其次为石英、碳酸盐等，黏土矿物中伊利石及高岭石的含量相对较高。其中黏土矿物的质量分数(w)为25%～57%，平均为41%；石英的质量分数为15%～46%，平均为33.41%；次要矿物为碳酸盐，其质量分数为5%～48%，平均为21.1%(图2-A)。黏土矿物主要为伊利石，其次为绿泥石、高岭石和伊/蒙混层。伊利石质量分数为30%～54%，平均为43.54%；高岭石的质量分数为11%～32%，平均为21.6%；绿泥石的质量分数为12%～33%，平均为22%；伊/蒙混层的质量分数为5%～19%，平均为13.29% (图2-B)。

3.2 有机地球化学特征

川东南地区自流井组大安寨段和东岳庙段富有机质页岩干酪根类型主要为Ⅱ2型，部分为Ⅲ型，干酪根纤维组分主要为腐殖无定形体和镜质体，呈暗褐色(图3)；总有机碳质量分数主要为0.52%～1.90%，平均约1.04%(图4)；有机质成熟度普遍较高，处于成熟阶段，镜质体反射率(Ro)主要为0.88%～1.59%，平均约1.32%。由此可见自流井组大安寨段和东岳庙段泥页岩作为主要烃源岩，总有机碳含量高、热演化成熟度适中，达到了生油气门限，具备形成页岩油气的基本条件。

3.3 储集空间发育特征

3.3.1 储集空间类型

前人对海相页岩储层储集空间类型划分和发育特征的研究较多，针对陆相侏罗系富有机质页岩储层储集空间类型和发育特征的研究还处在探索阶段[33-36]。本次研究通过氩离子抛光及高分辨率环境扫描电镜分析，对样品的储集空间类型和结构发育特征进行了研究。首先利用氦气法对样品的孔隙度进行测试，自流井组富有机质页岩孔隙度(q)主要为1.31%～5.54%，平均孔隙度为3.41%(图5)。

图2 川东南地区自流井组岩石矿物和黏土矿物组成Fig.2 Mineral and clay mineral compositions of Ziliujing Formation shale in southeastern Sichuan

图3 川东南地区自流井组页岩干酪根显微组分特征Fig.3 Character of kerogen macerals from the Ziliujing Formation organic-rich shale, southeastern Sichuan

图4 川东南地区自流井组页岩总有机碳质量分数分布图Fig.4 The distribution of TOC in Ziliujing Formation organic-rich shale, southeastern Sichuan

结合前人研究，按照不同类型储集空间产状、发育成因和形态，总结出一套适合自流井组富有机质页岩储集空间类型的划分标准(表1)。根据分类标准，川东南地区自流井组富有机质页岩储集空间类型主要为有机质孔隙、无机质孔隙和微裂缝。

a.有机质孔隙

本次研究发现有机质内部或边缘分布的微纳米级孔隙是自流井组富有机质页岩中存在的一种储集空间。按其成因及发育位置可分为干酪根单孔和有机质复合孔。其中干酪根单孔是在有机质成熟生烃过程中生成，有机质复合孔主要在有机质和矿物共生过程中形成，孔隙直径主要为5～100 nm，多呈圆形、椭圆形或狭长形分布(图6-A、B、C)。研究区有机质孔隙的发育和聚集与有机质成熟度及矿物分布有关。

b.无机质孔隙

根据孔隙发育成因对研究区自流井组富有机质页岩中的无机质孔隙进行研究，主要包括粒/晶内孔、粒/晶间孔、粒/晶内溶蚀孔、粒/晶间溶蚀孔。其中粒/晶内孔、粒/晶间孔是矿物在成岩过程中、晶体自生长过程中或不规则状矿物颗粒/晶体(多指黏土矿物)堆积而形成，多分布在黏土矿物颗粒间、黄铁矿晶体间或石英颗粒内部，呈不规则状或狭长形(图6-D、E、F、G、H)，孔隙直径多数为20～200 nm；溶蚀孔主要是不稳定矿物自生长过程中因发生溶蚀而形成，在方解石颗粒内部或白云石颗粒间分布，多呈圆形或椭圆形，部分呈不规则状(图6-I)，部分溶蚀孔直径>100 nm。

图5 川东南自流井组富有机质页岩储层孔隙度分布图Fig.5 The distribution of porosity of the Ziliujing Formation organic-rich shale, southeastern Sichuan

表1 川东南地区自流井组富有机质页岩储集空间类型特征Table 1 The types of storage space of the Ziliujing Formation organic-rich shale in southeastern Sichuan

c.微裂缝

镜下观察样品中的微裂缝形状受矿物颗粒形态影响，多呈弯曲条带状。其中粒缘缝常发育在矿物颗粒/晶体接触的边缘(图6-J、L)，可能因微构造作用所致；层间缝主要是指矿物间的层面缝和层理缝，其形成可能受沉积环境和应力等综合作用影响。扫描电镜下观察自流井组微裂缝较发育(图6-K)，裂缝宽度在20 nm～5 μm。微裂缝的发育对页岩气存储及渗透均有重要作用。

根据扫描电镜观察，对川东南自流井组富有机质页岩中发育的不同类型储集空间数量进行统计，研究其分布规律(图7-A)。结果表明，自流井组储集空间类型以无机质孔隙和微裂缝为主，其中粒/晶内孔、粒/晶间孔、微裂缝较为发育，其次为粒/晶内溶蚀孔、粒/晶间溶蚀孔；有机质孔隙的发育相对较少。孔隙直径统计结果表明，川东南自流井组富有机质页岩孔隙直径范围较大，为5 nm～2 μm，呈双峰分布，峰值为20～50 nm和1～2 μm(图7-B)；从孔隙直径的分布来看，除了微孔相对发育外，还存在一定宏孔，主要为黏土矿物粒间孔和微裂缝等。

图6 川东南自流井组富有机质页岩不同类型储集空间特征Fig.6 SEM images showing characteristics of different storage space of the organic-rich shale in Ziliujing Formation, southeastern Sichuan(A)干酪根单孔; (B)干酪根单孔; (C)有机质复合孔; (D)黄铁矿晶间孔; (E)伊利石集合体粒间孔; (F)石英等粒间微孔; (G)石英粒内孔隙发育; (H)方解石等粒内溶蚀孔; (I)方解石粒间溶蚀孔; (J)粒缘缝; (K)层间缝; (L)粒缘缝

3.3.2 储集空间结构特征

页岩储层储集空间类型多样，储集空间大小分布范围较大，从纳米级孔隙到微米级孔隙甚至到超大孔均有发育。储集空间定量表征方法多样，本次采用联合液氮吸附-解吸测试和高压压汞测试对样品的储集空间分布结构特征参数进行研究。分别采用多点BET模型、BJH模型对样品的比表面积、孔隙直径及孔体积进行计算，川东南自流井组富有机质页岩比表面积为1.668～9.399 m2/g，平均为4.416 m2/g；比孔容为0.005 8～0.275 3 cm3/g，平均为0.135 5 cm3/g。分别统计不同样品微孔、介孔和宏孔的比表面积和孔体积分布情况可知，自流井组的微孔提供了页岩储层的主要比表面积，平均占50.38%～90.1%；其次为介孔，比表面积平均占15.35%～42.65%(图8-A)。介孔贡献了页岩储层的主要孔隙体积，平均占72.17%～82.42%；其次为宏孔，平均占3.99%～24.74%(图8-B)。样品的孔隙直径分布主要有两个峰值，分别为20～50 nm和1 μm左右，也见>10 μm的孔隙(图9)，该结果与扫描电镜观察结果一致。

图7 川东南自流井组富有机质页岩储集空间及孔隙直径分布直方图Fig.7 The proportion of different storage space and pores diameters of the organic-rich shale in Ziliujing Formation, southeastern Sichuan

图8 川东南自流井组孔隙结构特征参数分布图Fig.8 Distribution diagram of characteristic parameters of pore structure in Ziliujing Formation, southeast Sichuan 国际纯粹和应用化学联合会(IUPAC)推荐的直径分类标准:微孔(<2 nm)、介孔(2～50 nm)、宏孔(>50 nm)

4 储集空间发育特征影响因素

国内外学者研究表明，页岩孔隙发育的影响因素具有多样性和复杂性，除了受区域构造应力、沉积成岩作用和地层压力等影响外，也受到总有机碳含量、热演化程度和矿物组成等因素影响[37-43]。从以上研究可知，纳米级孔隙在富有机质页岩中占有较大比率，其发育数量、比表面积及孔隙体积等结构特征参数对样品储集空间分布有主要贡献。比表面积和孔体积作为控制页岩储集空间及吸附潜力的关键参数，较高的比表面积有利于页岩表面与油气分子之间充分接触，提供较高的吸附潜力。本次研究重点分析储集空间比表面积和孔体积发育的影响因素。

4.1 有机质对页岩储层孔隙空间发育特征的影响

有机质是烃源岩生气的前提，干酪根显微组分类型、总有机碳含量、有机质成熟度是页岩有机质品质评价的重要指标。本次测试样品的有机质热演化程度均处于成熟阶段，因此具体分析了总有机碳含量与样品孔隙结构特征参数(包括孔隙体积、比表面积)之间的关系，对比研究其对页岩储集空间的影响作用。 前人研究表明五峰组-龙马溪组海相页岩总有机碳含量相对较高，储集空间以有机质孔隙为主，对应页岩储层的孔体积和比表面积与总有机碳含量呈正相关关系[44]；而川东南地区自流井组页岩的比表面积、孔体积与总有机碳含量之间的关系具有明显分段性(图10)。当总有机碳质量分数(wTOC)<0.9%时，页岩的比表面积、孔体积与总有机碳含量之间的关系不明显；当wTOC≥0.9%时，页岩的比表面积、孔体积与总有机碳含量之间呈明显的正相关关系。分析认为有机质孔隙主要分布在有机质内部或边缘。当wTOC≥0.9%时，扫描电镜观察见自流井组页岩储层中有机质内发育部分有机质孔隙(图6)，储集空间以无机质孔隙为主；此外，有机质生烃过程中生成的可溶有机质可能会占据部分孔隙比表面积和孔体积，导致样品总有机碳含量相对较低时，样品的孔隙比表面积、孔体积与总有机碳含量的相关性较弱。

4.2 矿物组成对页岩储层孔隙空间发育特征的影响

研究区自流井组的矿物组成以黏土矿物为主，其次为石英和碳酸盐。从相关性分析可以看出(图10)，不同矿物组成对页岩储集空间的影响作用不同。页岩的孔隙比表面积、孔隙体积与石英含量呈弱正相关性，即石英含量对储集空间的发育起一定的积极作用，石英含量越多，孔隙越发育。沉积过程中，石英等脆性矿物随着有机质等碎屑物质同时沉积，在成岩演化过程中，石英颗粒之间或石英与其他脆性矿物颗粒之间可构成一个相对刚性的框架[6,15]，增强对上覆岩层的抗压实能力，有利于保存泥页岩沉积时所形成的部分孔隙。

由页岩中黏土矿物含量与孔隙比表面积和孔隙体积的相关性分析图可以看出(图10-E、F)，黏土矿物是含量最高的矿物，样品中黏土矿物含量与比表面积、孔体积均具有相对较明显的正相关性，比表面积和孔体积随黏土矿物含量的增大变化明显，印证了前文所述的样品孔隙类型以黏土矿物粒间孔隙为主。黏土矿物颗粒是由许多矿物晶片堆叠而成，具有层状晶体结构，比表面积极高，可以提供大量的孔隙空间和比表面积；此外，除了黏土矿物本身具有的晶体结构决定其能提供一定的储集空间，黏土矿物转化过程中对有机质生烃具有促进作用，有机质产生的烃类和CO2有利于溶蚀孔的形成；黏土矿物层间脱水形成的大量层间孔对比表面积及孔隙体积也具有贡献。

图10 自流井组富有机质页岩样品不同因素与孔隙结构特征参数的关系Fig.10 Relationship between different factors and pore structure characteristic parameters of organic-rich shale samples in Ziliujing Formation

5 结 论

a.川东南下侏罗统自流井组页岩总有机碳质量分数平均为1.04%，热演化程度(Ro)平均约1.32%，处于成熟阶段；矿物组分以黏土矿物为主，其次为石英；储集空间主要包括有机质孔隙、无机质孔隙和微裂缝3种，其中粒/晶内孔、粒/晶间孔、微裂缝较为发育，其次为粒/晶内溶蚀孔、粒/晶间溶蚀孔，有机质孔隙相对较少。

b.通过液氮吸附和高压压汞两种方法确定了自流井组大安寨段和东岳庙段陆相页岩的孔隙结构特征，页岩孔隙直径的范围较大，并且有20～50 nm和1 μm左右两个峰值。微孔、介孔和宏孔的比表面积和孔体积统计结果表明，微孔提供了页岩储层的主要比表面积，平均占50.38%～90.1%；介孔贡献了页岩储层的主要孔体积，平均占72.17%～82.42%。

c.页岩储集空间比表面积和孔体积与总有机碳含量的相关性不明显，这主要是由于研究区页岩总有机碳含量相对较低，且干酪根显微组分多为腐殖无定形体和镜质体，有机质孔隙不发育。储集空间与石英含量呈弱正相关性，即石英含量对储集空间的发育起一定的积极作用，石英颗粒与其他脆性矿物颗粒的存在增强了对上覆岩层的抗压实能力，有利于部分孔隙的保存。黏土矿物含量对页岩的孔比表面积、孔隙体积起主要控制作用，一方面黏土矿物层状晶体结构提供了大量的孔隙空间和比表面积；另一方面黏土矿物转化过程中促进有机质生烃作用，产生的烃类和CO2有利于溶蚀孔的形成，能增大孔隙比表面积及孔隙体积。