四川盆地元坝地区茅口组方解石充填物特征及指示意义

曾 韬, 柳 昊, 夏文谦, 田亚铭, 邓 剑, 施泽进

(1.中国石油化工股份有限公司 勘探分公司，成都 610041；2.自然资源部构造成矿成藏重点实验室(成都理工大学)，成都 610059；3.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059)

四川盆地中二叠统茅口组(P2m)自1957年隆10井测试获气以来，掀起了寻找以东吴运动在茅口组顶部形成的风化壳岩溶型储层或者与古隆起演化密切相关的构造-裂缝型储层的高潮，相继发现了一系列岩溶-裂缝型气藏[1]。进入2000年之后，川北、川东南地区相继在茅口组取得了勘探新发现，揭示发育有热液白云岩储层新类型[2]。中国石化勘探分公司自2015年以来针对川西北地区茅口组开展了综合地质研究，认为该区茅口组发育台缘礁滩相储层，并于元坝7井钻探证实了台缘浅滩储层的存在[3]；此后，在元坝地区相继完钻了元坝8井、元坝224井等，研究显示该区茅口组台缘礁滩相储层基质物性致密，白云岩储层厚度薄且分布零散，规模有限，有效的储层类型为岩溶叠加改造的溶蚀浅滩相储层[4-5]。元坝7井、元坝8井等系统的岩心观察显示，该区发育风化壳岩溶作用，溶蚀缝洞曾显著发育；但溶蚀缝洞中方解石充填严重，有效孔洞保存差。目前，该区孔缝洞充填物的探讨相对较少，缝洞充填物指示意义的研究更为薄弱。

笔者基于元坝地区茅口组钻井岩心孔洞充填物的样品，采用岩心观察、薄片分析、碳氧同位素分析、稀土元素分析方法，对缝洞充填物类型与形成过程开展研究，以期明确缝洞充填物类型、物质来源。

1 区域地质概况

四川盆地处于扬子板块西缘，是在上扬子克拉通基础上发展起来的叠合盆地[6]，面积达18×104km2，因具有气源岩优势、资源量优势、大气田优势以及总产量优势故成为“超级气盆地”[7-8]。二叠纪是盆地构造体制进行转化的关键变革时期，中二叠世末期的东吴运动与中晚二叠世之间的峨眉地裂运动，对整个盆地的古地理格局与沉积构造演化产生了显著影响[9]，形成了茅口组岩溶风化壳、热液白云岩、峨眉山玄武岩与上二叠统吴家坪组(P3w)的沉凝灰岩等多种典型的储层类型[10-12]。元坝地区位于四川盆地西北部，西邻龙门山前陆冲断带，北接米仓山-大巴山前陆冲断带(图1-A)。该区茅口组与下伏中二叠统栖霞组(P2q)整合接触，与上覆吴家坪组为不整合接触；茅口组自下而上划分为3段，分别简称为茅一段、茅二段与茅三段；地层厚度为188～240 m。受构造运动控制，茅一段、茅二段为稳定的碳酸盐台地沉积；茅三段产生沉积分异，发育台地边缘至斜坡的沉积相带(图1-B)。茅三段的台缘浅滩储层以灰质白云岩和亮晶生屑灰岩为主，实测岩心孔隙度为1.26%～8.37%；受早期选择性溶蚀改造的影响，储集空间类型主要为生物体腔溶孔、晶间溶孔、晶间孔，溶蚀孔隙与裂缝较发育[3]，但方解石矿物充填严重。

图1 四川盆地构造单元划分及茅口组地层柱状图Fig.1 The tectonic units of Sichuan Basin and stratigraphic column of Maokou Formation(A)四川盆地构造单元划分及研究区位置图(据张玺华[13]); (B)元坝7井茅口组综合柱状图(据胡东风[3])

2 采样及分析方法

本次研究以元坝地区元坝7井、元坝8井、元坝701井茅口组岩心为主要研究对象，对岩心进行系统观察描述，选取缝洞充填物发育的井段采样并磨制薄片，开展碳氧同位素、稀土元素等测试分析。碳氧同位素测试在成都理工大学地质学国家级示范中心完成，测试仪器为Thermo Fisher Scientific MAT253同位素质谱仪，测试采用磷酸法，称取0.5 mg粉末样品放入Gas-Bench自动采样系统中，充入高纯He清洗，加入100%的磷酸恒温70 ℃溶解2 h，对生成的CO2进行测试，分析结果采用VPDB标准，测试误差(质量分数)为±0.02‰。稀土元素含量测试分析委托成都谱谱检测技术有限公司使用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)完成，测试仪器为Aglient Technologies 7700 Series型，测试样品处理步骤如下：先将样品用清水冲洗、烘干、研磨至120目过筛，称取(0.1±0.0002) g,置于30 mL聚四氟乙烯坩埚中,加入10 mL的HNO3+HClO4+HF(1∶1∶2)混酸，加盖，控温电热板溶样，于100 ℃保温3 h，蒸至近干后，加入5 mL王水趁热提取，冷却后移入50 mL容量瓶中，用蒸馏水稀释至50 mL，摇匀备用；分析过程采用GBT3286、GBT14506、DZT0184作质量监控，测试结果相对误差(质量分数)小于2%。流体包裹体测试在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成，使用Zeiss的Imager.M2m显微镜，测温是使用LINKAM THMS600型冷热台。

3 结 果

3.1 方解石充填物特征

方解石是元坝地区中二叠统茅口组储层中最为普遍的充填物，岩心观察显示90%以上孔缝被自形方解石全充填或半充填(图2-A、B)。根据方解石的晶型、大小特征将方解石充填物划分为3种类型：①晶型较小、呈栉壳状的方解石(CC1)，在有溶蚀作用形成的有孔虫、双壳类铸模孔中呈近等厚壳层分布，成分多以不稳定的文石与高镁方解石为主，沿铸模孔边缘向中心生长，形成的时间最早；②等轴粒状方解石(CC2)，由粒度为0.1～0.5 mm的粒状亮晶方解石组成，常围绕着CC1向铸模孔隙或溶蚀缝中心逐渐增大，充填形态大多不规则，表现出与围岩清晰的溶蚀接触关系(图2-C、D)；③亮晶方解石(CC3)，形成于分散树枝状的溶蚀缝中，多位于孔洞中央，CC3的颗粒直径一般大于0.2 mm，晶型较好，表面较干净，常与沥青伴生，充填物生长接触关系显示其形成的时间最晚(图2-E、F)。

图2 元坝地区茅口组方解石充填物特征Fig.2 Characteristics of calcite fillings in Maokou Formation, Yuanba area (A)深灰色微晶灰岩，溶蚀孔洞发育，被自形方解石全充填或半充填，元坝8井，深度7 315.51～7 315.61 m; (B)深灰色微晶灰岩，溶蚀作用强于(A)，被方解石全充填或半充填，元坝8井，深度7 286.7 m; (C)CC1与CC2充填于双壳类等生物孔隙中，茅三段，元坝8井，(-); (D)CC1与CC2充填于中，茅三段，元坝7井,(-); (E)CC3充填在树枝状的溶蚀缝中，与沥青伴生，茅三段，元坝8井,(-); (F)CC3充填在溶蚀缝中，与沥青伴生， 茅三段， 元坝701井,(-)

3.2 地球化学特征

3.2.1 稀土元素特征

稀土元素与碳酸盐矿物中Ca2+半径相似，常交代Ca2+进入碳酸盐矿物晶体格架，当碳酸盐矿物与沉积水体达到元素平衡时，稀土元素可作为追踪古流体来源的证据[14]。

元坝地区茅口组方解石充填物元素测定显示∑REE+Y的质量分数(w)为(2.425～15.581)×10-6，平均为6.791×10-6；∑LREE/∑HREE(质量分数之比)为2.782～5.831，平均为4.395；Y/Ho(质量分数之比)为35.591～51.534，平均为44.927；δCeN值为0.615～0.864，平均为0.707；δEuN值为0.866～1.385，平均为1.154(表1)。稀土元素配分模式图呈现左倾特征(图3-A)。元坝地区茅口组中方解石的围岩∑REE+Y的质量分数为(8.396～17.186)×10-6，平均为13.233×10-6，∑LREE/∑HREE(质量分数之比)为5.064～6.468，平均为5.811；Y/Ho(质量分数之比)为59.646～77.474，平均为67.359；δCeN值为0.234～0.388，平均为0.323；δEuN值为0.791～0.97，平均为0.887(表1)。稀土元素配分模式图呈现左倾特征(图3-B)。

图3 元坝地区茅口组稀土元素配分模式Fig.3 Rare earth element distribution pattern of Maokou Formation in Yuanba area(标准化数据参考赵彦彦等[14])

3.2.2 碳氧同位素特征

茅口组方解石充填物的δ13C为-2.13‰～-0.34‰,平均为-1.15‰；δ18O为-9.59‰～-7‰，平均为-8.08‰；由经验公式[15-16]计算Z值为117.67～121.27，平均为119.15。选取茅口组灰岩进行对比分析，灰岩的δ13C为-4.08‰～1.47‰，平均为-1.87‰；δ18O为-7.52‰～-6.53‰，平均为-6.80‰；Z值为113.87～124.79，平均为118.31(表2)。C、O同位素交汇图显示方解石充填物、围岩均落于全球瓜德鲁普阶海水范围的左下方[17](图4)。

表2 元坝8井茅三段碳氧同位素数据Table 2 Data of carbon and oxygen isotopes of the 3rd member of Maokou Formation in Well Yuanba 8

图4 元坝地区茅口组碳氧同位素交汇图Fig.4 Cross plot diagram of carbon and oxygen isotopes for Maokou Formation in Yuanba area(作图方法据任梦怡等[17])

3.2.3 流体包裹体特征

显微镜下观察显示缝洞充填的亮晶粗晶方解石中流体包裹体发育，包裹体成带分布，发育丰度中等，呈深灰色气烃包裹体，包裹体形态规则，大小主要在3 μm×6 μm至33 μm×40 μm之间，主要变化范围在3 μm×3 μm至4 μm×9 μm之间(图5)。流体包裹体均一温度为74～168 ℃，主要集中在80～100 ℃；盐度(NaCl的质量分数)为0.35%～23.11%，主要集中在12.85%～14.15%。利用测得的均一温度和盐度数据，作温度-盐度图[18]，得到流体密度为0.95～1.03 g/cm3，平均为0.97 g/cm3，属于中密度流体。

图5 元坝地区茅口组流体包裹体显微特征Fig.5 Microscopic characteristics of fluid inclusions in the Maokou Formation, Yuanba area(A)YB8-73，深度7 298.6 m; (B)YB8-69，深度7 290.5 m; (C)YB8-68，深度7 290.5 m; (D)YB701-122，深度6 783.05 m

4 讨 论

岩心与野外剖面以及显微镜下观察显示，茅口组溶蚀孔洞中充填的大量方解石矿物的形态显示具有明显期次性。其中栉壳状方解石(CC1)形成时间较早；等轴粒状方解石(CC2)常围绕栉壳状方解石向铸模孔隙或溶蚀缝中心逐渐增大，表现出与围岩清晰的溶蚀接触关系；粗晶方解石(CC3)充填物形成的时间最晚。元坝8井充填孔洞的粗晶方解石中的原生流体包裹体均一温度虽然范围较大，但49%的均一温度集中在80～100 ℃范围(图6-A)，结合元坝8井的热埋藏史分析，以地层温度为约束，显示元坝地区茅口组的方解石充填物形成时代大部分在中三叠世前(图6-C)，形成时代较早。流体包裹体均一温度-盐度的相关图显示，盐度与流体包裹体均一温度的相关性较差，均一温度较高的流体包裹体盐度相对较低，相同盐度的温度变化范围较大(图6-B)，显示方解石充填时受到其他流体的改造[19]。

图6 元坝地区茅口组包裹体均一温度、盐度及埋藏史Fig.6 Inclusion homogenization temperature, salinity and burial history of Maokou Formation in Yuanba area

元坝地区茅口组孔洞充填方解石的稀土元素测试显示，稀土总量较低，在稀土元素配分图上呈左倾特征，具有Ce负异常、Eu正异常的特征，表明方解石充填物形成时具有较高的温度。通常远离陆源物质影响的海水Y/Ho(质量分数之比)大于44。元坝地区茅口组方解石充填物的Y/Ho值在35.591～51.534，平均为44.927；而对应的围岩Y/Ho值在59.646～77.474，平均为67.359，明显高于孔洞充填的方解石的Y/Ho值：说明方解石充填物形成时同样受到一定程度的外源流体影响[20]。稀土元素配分模式显现左倾的特征，δCeN平均值为0.707(<1)，δEuN平均值为1.154(略大于1)，计算结果和配分模式均表现出Ce负异常、Eu正异常(图3)。热液会使Eu3+还原为Eu2+，且高温使Eu2+稳定性增加，表现为Eu正异常；在弱酸条件下Ce4+易发生水解而沉淀下来，从而导致Ce负异常[21]。由此判断茅口组充填物在充填过程中受到酸性热液影响。

元坝地区茅口组方解石充填物的碳氧同位素测试表明，缝洞充填物与围岩的δ13C值接近(平均值分别为-1.15‰、-1.87‰)，具有同源特征；但本次测试结果均低于全球中二叠统瓜德鲁普阶海水的δ13C值(3.8‰～5‰[14])。δ18O值表现出较大差异，方解石充填物δ18O值明显小于围岩(平均值分别为-8.08‰、-6.8‰)，C、O同位素交汇图显示方解石充填物、围岩均不具备全球瓜德鲁普阶海水特征，两者Z值(平均值分别为119.15、 118.31)小于正常海水值(120)，表现出非海水改造的特征[17]。因海平面下降导致大陆架大面积暴露，引起有机碳氧化程度增加，最终导致δ13C值负偏；而大气淡水因具有贫18O、富16O的特点，在方解石的充填过程中，大气淡水的影响致使δ18O值偏低[17,22]。

5 结 论

a.元坝地区茅口组方解石充填物类型为：栉壳状方解石、等轴粒状方解石以及亮晶方解石。其中栉壳状方解石形成的时间较早，等轴粒状方解石的形成时间稍晚，亮晶方解石的形成时间最晚，但普遍形成于中三叠世之前。

b.孔洞充填方解石的原生流体包裹体均一温度主要在80～100 ℃，温度-盐度相关性较差，相同盐度的温度变化范围较大。方解石充填物稀土总质量分数为(2.425～15.581)×10-6，平均为6.791×10-6；∑LREE/∑HREE(质量分数之比)为2.782～5.831， Y/Ho(质量分数之比)平均为44.927，δCeN平均值为0.707，δEuN平均值为1.154，稀土元素配分模式图呈现左倾特征，表现Ce负异常、Eu正异常的特征，均显示茅口组方解石充填物在充填过程中受到外来热液流体的影响。

c.方解石充填物的δ13C值为-2.13‰～-0.34‰,平均为-1.15‰；δ18O值为-9.59‰～-7‰，平均为-8.08‰。与围岩对比，结果显示δ13C值接近，δ18O值偏低。结合全球中二叠统瓜德鲁普阶海水δ13C值，认为方解石充填过程中同时受到大气淡水影响。综合分析认为元坝地区茅口组孔洞充填方解石的形成受不同源区混合流体的影响，经历了较为复杂的流体充填过程。