2020年秋季济南市一次沙尘天气污染特征研究

张文娟，夏志勇，葛璇，孙晓艳，李敏，孙凤娟，吕波

（山东省济南生态环境监测中心，山东济南250101）

沙尘天气是在特定地理环境，特殊的下垫面条件以及大尺度环流背景的气象条件影响下诱发的一种灾害性天气[1-3]。沙尘是造成颗粒物污染的最大自然流动源，通过区域输送，对城市环境、体健康、地区气候有重大影响[4-6]。近年来，受外来沙尘影响造成空气质量重度及重度以上污染的情形近几年频繁发生。沙尘天气造成城市大气中颗粒物浓度急剧增加，大气环境质量下降。因此，国内外很多学者开展了大量沙尘天气过程及其对大气颗粒物污染影响的研究[7-11]。

济南市是山东省省会城市，地势南高北低，呈浅碟状，污染物易于累积。针对2020 年10 月21-22 日济南市经历的一次秋季沙尘过程，对PM2.5、PM10、消光及退偏比、颗粒物组分等进行在线监测，分析沙尘天气过程的污染演变、垂直分布及其PM2.5主要化学成分，以期为济南市大气颗粒物精细化治理和空气质量持续改善提供科学支撑。

1 研究方法

1.1 数据资料

环境空气质量监测数据来源于济南市环境空气质量自动监测站中市辖区8 个国控点（不包括莱芜区、钢城区）的自动监测数据，监测仪器均采用BAM-1020（美国MetOne）颗粒物监测仪。研究时间为2020年10月21-22日。

气象资料数据来自于中央气象台网站(http://www.nmc.cn/)发布的同期高空和地面的实况观测资料。

1.2 仪器与观测方法

激光雷达观测数据来自微脉冲激光雷达（北京艾沃思科技有限公司生产）对气溶胶的遥感反演结果。该激光雷达发射波长为532nm，频率为2500kHz，空间分辨率为15m。

PM2.5中水溶性离子数据来自MARGA ADI 2080（瑞士万通）在线气体组分及气溶胶监测仪，该仪器能够连续测量NO3-、NH4+、SO42-、Na+等水溶性离子浓度。碳质组分（OC、EC）数据来自DRI Model 2001 热-光碳分析仪，分析方法为IMPROVE热光反射法。

1.3 HYSPLIT 后向轨迹模式

研究采用HYSPLIT 后向轨迹模式进行气团轨迹的模拟分析。HYSPLIT 后向轨迹模式是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)开发，被广泛应用于大气污染传输轨迹、扩散及沉降研究。

2 结果与讨论

2.1 污染过程演变

2020 年10 月20 日，蒙古国中南部出现大范围沙尘天气，沙尘气溶胶随着大气环流不断南下，10月21-22日逐渐影响济南市。选取沙尘沿途呼和浩特、北京、德州和济南4 个城市，分析沙尘过境前后对城市PM10小时浓度变化影响，如图1所示。

图1 2020年10月20-21日沿途城市PM10小时浓度变化

10 月20 日16 时内蒙古中部的呼和浩特PM10小时浓度明显上升，该小时PM10浓度为241 ug/m3，是前6 个小时PM10平均浓度的2.5倍。至10月20日20时达到沙尘过程的污染峰值，PM10小时浓度高达771 ug/m3。北京市在10月21日03时PM10小时浓度迅速上升至340ug/m3。随着沙尘进一步东移南下，10 月21 日07时德州市PM10小时浓度明显上升，21 日10 时沙尘开始影响济南市，PM10小时浓度呈逐渐上升的变化趋势，15 时，济南市PM10小时浓度达到峰值（349ug/m3）。

图2所示为沙尘污染过程济南市颗粒物浓度变化。根据中国环境监测总站《关于沙尘天气过程影响扣除有关问题的通知》（总站气字〔2020〕76号）中关于沙尘天气影响起始和结束时间的确定方法：以城市PM10浓度大于等于前6 个小时PM10平均浓度的2 倍且大于150ug/m3作为受影响起始时间；以城市PM10小时浓度首次降至与沙尘天气前6 个小时PM10平均浓度相对偏差小于等于10%作为沙尘天气影响结束时间。10 月21 日13 时，济南市PM10小时浓度320 ug/m3，该小时PM10浓度值大于等于前6个小时PM10平均浓度值（164 ug/m3）的2倍且大于15 ug/m3，因此2020 年10 月21 日13 时作为沙尘受影响起始时间。2020 年10 月22 日19时，PM10小时浓度为143 ug/m3，该小时浓度与沙尘天气前6 个小时PM10平均浓度的相对偏差小于等于10%，因此2020年10月22日19时作为沙尘受影响结束时间。

图2 污染过程期间PM10、PM2.5小时变化特征

污染期间ρ（PM10）、ρ（PM2.5）变化趋势较一致，表明ρ（PM10）和ρ（PM2.5）受到相同污染源的影响。ρ（PM10）浓度在整个污染期间的均值为203 ug/m3，超出GB 3095—2012《环境空气质量标 准》二 级 标 准 限 值 的1.9 倍，ρ（PM2.5）/ρ（PM10）平均值为0.20，表明PM10在污染期间占据主导地位。

2.2 气象条件分析

济南市沙尘期间气象观测资料如图3 所示。分析沙尘期间高空和地面气象资料（中央气象台，http://www.nmc.cn/）得到：2020年10月21 日，济南市高空500hPa 槽前西南气流转槽底偏西气流，中低层700hPa、850hPa干槽过境，受槽后强大的下沉气流影响，上午11h 地面冷峰过境，近地面北风增大，上游沙尘随着系统发展向东向南发展，沿途城市PM10浓度迅速上升。22日槽过境转为槽后西北气流控制，中低层700hPa、850hPa 受一致的西北气流控制，近地面处于高压前部，冷空气持续影响，沙尘不断传输沉降，导致济南市PM10浓度仍维持在较高水平，随着冷空气主体推进，22 日晚上沙尘影响逐渐结束。

图3 沙尘期间气象观测资料

根据美国家海洋和大气局(NOAA)开发的HYSPLIT 后向轨迹模型定性分析此次沙尘期间气团不同气团的来向，其中气象数据来自GDAS 数据库[12-15]。研究点选择济南市开发区站点（36.6772°N，117.1164°E），选取500、1500、3000 m 高度，对北京时间10 月21 日19: 00(UTC 时间为10月21日11:00)的气团后向轨迹进行模拟，追踪过去48 h 轨迹变化。

图4 后向轨迹分析

结果表明，不同高度气团传输路径较一致，都是沿西北方向传输至济南地区。其中，离地3000 m 的气溶胶后向轨迹显示气团来源于蒙古国4000 m高度以上;而蒙古国3000m高度的气溶胶，沿西北方向在传输的过程中垂直剖线在10月21日0:00(UTC 时间为10月20日16:00)明显下降至济南市500m。后向轨迹模拟的不同高度气团传输路径与实况天气形势基本吻合。

2.3 激光雷达退偏比垂直分布

激光雷达可以获取颗粒物的消光系数与退偏振比的光学特性，气溶胶的质量浓度与其消光系数有显著正相关性。退偏振比与粒子的尺度和形状有关，粒子的非球形程度越大，尺度越大，则退偏振比越大。图5所示为本次沙尘过程中济南市消光系数和退偏振比的时空分布特征[3,16-19]。

图5 激光雷达探测气溶胶消光系数及退偏振比垂直分布

21 日03:00-06:00，济南地区高空退偏比明显上升，沙尘主体从高空进入，在0.5～3.5km高度形成一条明显沙尘带，而近地面的退偏比和消光系数值均较低，表明此时段沙尘以高空传输为主，沉降并不明显。

06:00-12 :00 ，近地面1km 以下，消光系数迅速上升。0.1km 高度处，最大消光系数为0.94km-1，而退偏比处于低值水平，此时段ρ（PM10）和ρ（PM2.5）开始快速攀升，首要污染物为PM2.5，这主要是由于处于冷空气前锋，南北风转向期间形成静稳状态，同时叠加边界层的下压，扩散条件转差，污染物浓度上升造成的。

随着冷空气主体的推进，12:00起，近地面至高空2.0km 消光系数逐渐下降，而退偏比发生剧烈变化，其值迅速上升，气溶胶非球形特征明显增强，颗粒物以粗粒子污染为主。至22日21:00，沙尘气溶胶始终在2.5km 以下积聚。22日21:00起，大气退偏比整体减小，大气中粗离子占比不断降低，沙尘影响趋于结束。

2.4 PM2.5化学组分变化特征

2.4.1 碳质组分污染特征分析

污染期间ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分别是4.71 ug/m3、1.89 ug/m3，分 别 占ρ（PM2.5）的12.1%和4.8%。ρ（OC）明显高于ρ（EC），表明济南市PM2.5中碳质气溶胶主要以OC为主。

EC 化学性质比较稳定，常温条件下一般很难发生反应，而OC比较活泼，其成分中既有污染源

直接排放的一次有机碳（POC），又有大气中化学反应生成的二次有机碳（SOC）[14，20-22]。图6 为沙尘污染期间OC 和EC 散点图及相关性。由图可知，污染期间OC和EC相关性较好（R=0.53，P＜0.01），表明二者来自相同的污染源，均来源于一次污染物的排放。通常利用大气中OC/EC 比值来识别碳质组分的排放和转化特征，表征大气中的二次污染的程度。有研究表明，当OC/EC超过2.0的时候，表明有SOC的存在。沙尘期间，济南市OC/EC为2.5，说明沙尘期间有大量的SOC 生成。SOC 可以通过EC示踪法进行估算，计算公式为：

图6 污染期间ρ（OC）、ρ（EC）相关性分析

式中，(OC/EC)min指监测中OC与EC质量浓度比值的最小值。通过计算，沙尘污染期间POC 和SOC 质 量 浓 度 分 别 为1.44μg/m3、3.23μg/m3。SOC的生成，这可能是由于沙尘过境，低温低湿的空气环境有利于SOC前体物发生气－粒转化造成的[20，23-24]。

2.4.2 水溶性离子污染特征分析

沙尘期间及过境前后PM2.5中水溶性离子变化特征如图7 所示。沙尘过境前，济南市PM2.5中水溶性离子以NH4+、SO42-和NO3-为主，体现了大量气态污染物的二次化学转化贡献更为明显；沙尘影响期间，NH4+、SO42-和NO3-明显下降，而Mg2+、Ca2+则迅速上升，体现了沙尘期间一次污染源贡献显著。

图7 沙尘期间及过境前后水溶性离子变化

沙尘过境前（10月21日0:00-12:00）水溶性离子SO42-、NO3-、NH4+、Ca2+、Mg2+平均质量浓度分 别为6.75μg/m3、32.67μg/m3、13.38μg/m3、0.39μg/m3、0.09μg/m3，10月21日13:00至14:00，SO42-、NO3-、NH4+浓度分别较上一个小时下降3.65μg/m3、23.43μg/m3、8.90μg/m3，二次离子大幅下降。Ca2+、Mg2+浓度分别较上一个小时上升37.2%和10.5%，矿物离子明显增长，一次源影响显著。这与各相关学者[25-26]发现沙尘期间水溶性离子中Ca2+浓度显著增加的结论相一致。

3 结论

（1）受沙尘过境影响，PM10浓度大幅升高，其最大小时浓度为771 ug/m3，ρ（PM2.5）/ρ（PM10）平均值为0.20，表明PM10在污染期间占据主导地位。

（2）冷锋过境是造成本次沙尘天气过程的主要原因。通过气象资料分析及后向轨迹模式可知，本次沙尘天气过程传输通道主要为西北路，且轨迹路径上各城市均出现不同程度的强沙尘天气。沙尘污染期间，济南市近地面退偏比迅速上升，气溶胶非球形特征明显增强，颗粒物以粗粒子污染为主。

（3）污染期间OC 是PM2.5中主要的碳质气溶胶，OC与EC相关系数为0.53，表明二者来自相同的污染源。济南市OC/EC 为2.5，说明沙尘期间有大量的SOC生成。沙尘过境前，济南市PM2.5中水溶性离子以NH4+、SO42-和NO3-为主，体现了大量气态污染物的二次化学转化贡献更为明显；沙尘影响期间，NH4+、SO42-和NO3-明显下降，而Mg2+、Ca2+则迅速上升，其浓度分别较上一个小时上升37.2%和10.5%，矿物离子明显增长，一次源影响显著。