新型Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9纳米晶铁芯的磁场热处理工艺与软磁性能

孙 浩， 宋文乐， 王 磊， 薛志勇， 詹花茂

(1. 华北电力大学 能源动力与机械工程学院， 北京 102206；2. 国网河北省电力有限公司 沧州供电分公司， 河北 沧州 061001；3.华北电力大学 电气与电子工程学院， 北京 102206)

铁基纳米晶合金是一种新型的软磁材料，由Yoshizawa等[1]在1988年首次报道，其标准成分为Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9，该合金以商标牌号Finemet[1-2]获得专利。铁基纳米晶合金主要由铁磁性金属元素(如Fe、Co和Ni)，类金属元素(如B、Si和P)，过渡金属元素(如Zr、Nb和Hf)和纳米晶形成元素(如Cu和Ag)组成。合金中的Cu和Nb在纳米晶晶粒的形核和生长过程中起着非常重要的作用，微量的Cu促进了α-Fe(Si) 纳米晶粒的形成，高熔点的Nb抑制了纳米晶粒的生长[3]。

近年来，随着电力电子技术的不断发展，高端感抗类磁性元器件不断向大容量、小型化、高频率、低损耗方向发展[4]，传统软磁材料(如硅钢)由于磁特性主要由磁晶各向异性决定，且厚度较大(>50 μm)，适合于中低频应用，而在高频下应用时其损耗会急剧升高[5-8]。纳米晶软磁合金因其独特的非晶/纳米晶双相耦合结构显著降低了磁晶各向异性[9-10]，且纳米晶合金采用先进的平面流铸带技术，厚度可进一步降低至15～30 μm，高频涡流损耗大幅降低，这使得其在高频应用中具有很大优势。根据Hezer磁晶各向异性理论模型[10]，纳米晶合金的软磁性能依赖于其独特的磁畴结构和纳米微观结构，而这些结构受热处理工艺直接影响，因此，纳米晶合金的热处理工艺成为广大科研人员的研究热点[11-14]。

本文基于新开发的Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9纳米晶合金，将合金带材绕制成环形铁芯，系统研究了磁场热处理工艺与铁芯软磁性能的相关性，为Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9纳米晶合金的工程应用提供指导。

1 试验材料和方法

试验采用平面流铸带法制备Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9新型纳米晶淬态带材，带材宽度10 mm，厚度23 μm。利用卷绕机将其卷绕成外径为φ35 mm、内径为φ25 mm的环形铁芯，单个铁芯质量(28±1) g。热处理试验采用可加横向磁场的卧式炉，并在氮气气氛保护下进行。热处理工艺分为2组：第1组为无磁场条件下退火，为了防止铁芯样品冲温，进行二阶升温，首先快速升温到450 ℃后保温0.5 h，再慢速升到550 ℃分别保温30、45、60、75、90 min后风冷，通过对比铁芯的软磁性能确定最佳保温时间；第2组为横磁磁场条件下退火，选择最佳保温时间，在保温开始时对铁芯施加横向磁场，磁场强度B分别为0.02、0.03、0.04、0.05、0.06 T，保温结束后风冷，通过对比铁芯的软磁性能确定最佳磁场强度，以此来获得最佳软磁性能。利用TK7500型非晶环样交直流磁性能自动测量装置来测量纳米晶环形铁芯的软磁性能。

2 试验结果与分析

2.1 成分及结构分析

利用ICP元素分析仪对所制备的纳米晶淬态带材进行化学成分分析，得出其元素含量(质量分数，%)为82.53Fe、9.72Si、1.49B、5.01Nb、1.25Cu，经换算后合金名义成分为Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9(原子分数，%)。取10组平行试样(标号1～10)，分别对淬态带材自由面进行X射线衍射分析，结果如图1所示。可见，所有淬态带材自由面均呈现典型的非晶漫散射峰，说明试验所得淬态带材均为理想的非晶态。

2.2 退火保温时间对铁芯软磁性能的影响

2.2.1 铁芯损耗

1988年，Bertotti提出铁损分离模型[15]，从而得出铁损Pc由磁滞损耗Ph、涡流损耗Pe、剩余损耗Pa这3部 分组成的：

Pc=Ph+Pe+Pa

(1)

其中剩余损耗相比于磁滞损耗和涡流损耗较小，因此可忽略不计[16]，则铁损可表示为：

(2)

式中：Kh为磁滞损失系数，与材料本征特性有关；x为斯坦梅茨(Steinmetz)系数；Ke为涡流损耗系数；f为频率；Bm为工作磁感。由公式(2)可以看出，涡流损耗频率f的指数是磁滞损耗频率的2倍，在高频范围内，随着频率的增大，涡流损耗更能影响纳米晶铁芯的性能。图2为在无磁场退火，不同保温时间t下纳米晶铁芯在20 kHz频率下的损耗Pcm与工作磁感Bm的关系曲线。由图2(a)可以看出，相同频率下，铁损随着工作磁感的升高而不断升高且呈指数增长趋势，符合公式(2)规律。由图2(b)可看出，随着退火保温时间增加，损耗大体上呈先减小后增加的趋势，并在退火时间为60 min时达到最低，为P20 kHz/0.5 T=11.82 W/kg，完全低于GB/T 19345—2003《非晶、纳米晶软磁合金带材》中1K107系列带材的铁损(P20 kHz/0.5 T≤30 W/kg)，说明铁芯性能优异。

图2 无磁场退火不同保温时间t下纳米晶铁芯的损耗Pcm与工作磁感Bm的关系曲线 (f=20 kHz)Fig.2 Relationship between the loss Pcm and the working magnetic induction Bm of the nanocrystalline iron core after non-magnetic field annealing with different holding time t (f=20 kHz)

2.2.2 直流磁性能

图3为纳米晶铁芯在无磁场条件下保温不同时间后的磁滞回线。由图3(a)可知，磁滞回线整体上表现出明显的矩形，饱和磁感应强度Bs保持稳定，在1.2 T左右。由图3(b)可知，热处理后残余应力被消除，导致结构弛豫，与淬态带材相比，矫顽力Hc显著变小。根据Hezer磁晶各向异性理论模型[10]，因为纳米晶晶粒尺寸D小于磁交换耦合长度，其矫顽力Hc与晶粒直径长度的六次方(D6)成正比关系，本试验中Hc呈先升高再降低再升高的趋势，保温时间为30 min时最低，为1.86 A/m，次之是保温时间为60 min时的2.11 A/m，而保温时间延长到90 min时，Hc增加到了3.70 A/m，说明在指定的热处理温度和合适的保温时间范围内，纳米晶粒尺寸不会发生太大的变化，但随着保温时间的延长，材料内部纳米晶粒尺寸与非晶相会发生一些变化，对铁芯软磁性能产生一定的影响。

图3 无磁场退火不同时间下纳米晶铁芯的磁滞回线(a)及其局部放大图(b)Fig.3 Hysteresis loops(a) and partial enlarged view(b) of the nanocrystalline iron core after non-magnetic field annealing with different holding time

2.3 磁场对铁芯软磁性能的影响

2.3.1 铁芯损耗

对2.2节无磁场退火结果分析可知，保温时间在60 min时综合软磁性能最优，因此这部分试验选择保温时间为60 min，在保温开始时对铁芯施加横向磁场进行退火热处理。图4为在施加不同磁场强度B的横向磁场条件下保温60 min后纳米晶在20 kHz频率下的损耗Pcm与工作磁感Bm的关系曲线。由图4(a)可以看出，施加横向磁场热处理时其损耗随着磁场强度变化趋势与无磁场热处理时大致一致，符合公式(2)所示的铁损分离模型方程规律[15]。由图4(b)可以看出，随着磁场强度增加，铁芯的损耗呈先减小后增大的趋势，在施加的磁场强度为50 mT时获得最佳动态软磁性能，损耗为P20 kHz/0.5 T=10.53 W/kg，稍低于无磁场热处理时的损耗(P20 kHz/0.5 T=11.82 W/kg)。korvánek等[17]研究发现，无磁场退火时磁畴结构表现十分复杂，宽窄和分布都不均匀，而施加了横向磁场后，磁畴结构表现的简单且均匀。说明施加了横向磁场可以改变材料内的磁畴方向，随着磁畴方向逐渐一致，可以有效降低材料的铁损Pc。另外，横向磁场的施加提高了纳米晶晶粒的体积分数[18]，在晶粒尺寸变化不大的情况下提高了晶粒形核速率，使得α-Fe(Si)晶粒间铁磁交换耦合作用加强，进一步优化了纳米晶铁芯的软磁性能。

图4 在不同磁场强度B下退火后纳米晶铁芯的损耗Pcm与工作磁感Bm的关系曲线(f=20 kHz)Fig.4 Relationship between loss Pcm and working magnetic induction Bm of the nanocrystalline iron core after magnetic field annealing with different magnetic field intensity B(f=20 kHz)

通过得到的试验数据和铁损分离模型公式(2)，分别求出Kh、Ke和斯坦梅茨(Steinmetz)系数x，Kh=1.28×10-3，Ke=6.92×10-8，x=2.82，则公式(2)可表示为：

(3)

利用公式(3)可以定量分析铁损中磁滞损耗与涡流损耗所占的比例。图5为工作磁感0.5 T下铁损分离结果曲线。可以看出，随着频率的提升，磁滞损耗占比从91.29%(1 kHz)降低到25.89%(30 kHz)，涡流损耗逐渐高于磁滞损耗，对总损耗起了主导作用，因此纳米晶铁芯应用在高频电力电子领域时提高软磁性能的关键之一是降低材料的涡流损耗，如降低带厚[19]等。

图5 纳米晶铁芯的铁损分离结果(Bm=0.5 T)Fig.5 Iron loss separation results of the nanocrystalline iron core(Bm=0.5 T)

2.3.2 直流磁性能

图6是纳米晶铁芯在不同磁场强度下热处理后的磁滞回线。综合来看，施加横向磁场对铁芯的Bs没有影响，说明Bs是材料的特有属性，而相较于未加磁场时的矩形化磁滞回线，施加横向磁场后磁滞回线变得扁平，有效地降低了剩磁比Br/Bs，表现为单轴各向异性。同时由图6(b)可知，施加磁场后同时降低了矫顽力Hc，其中磁场强度为40 mT时的纳米晶铁芯静态软磁性能最好，矫顽力最低，为Hc40mT=0.64 A/m，磁场强度为50 mT时Hc50mT=0.77 A/m，说明施加的横向磁场相比于未加磁场可进一步优化纳米晶铁芯的软磁性能。

图6 在不同磁场强度下退火后纳米晶铁芯的磁滞回线(a)及其局部放大图(b)Fig.6 Hysteresis loops(a) and partial enlarged view(b) of the nanocrystalline iron core after magnetic field annealing with different magnetic field intensity

对无磁场和加磁场热处理后纳米晶铁芯的磁导率进行对比，结果如图7所示。可以看出，无磁场退火时不同保温时间下铁芯的初始磁导率μi和最大磁导率μm的变化趋势与矫顽力变化趋势相反，保温30 min时磁导率最大，初始磁导率μi=3.86×104，最大磁导率μm=17.9×104，保温60 min时的磁导率次之，初始磁导率μi=3.82×104，最大磁导率μm=17.57×104。施加横向磁场后，相比于无磁场热处理磁导率整体上升，在50 mT磁场强度下的磁导率达到最高，初始磁导率μi=4.52×104，最大磁导率μm=21.01×104。综合以上结果来看，保温时间60 min，磁场强度为50 mT时的纳米晶铁芯软磁性能最优。

图7 无磁场退火不同时间(a)与不同磁场强度下退火(b)后纳米晶铁芯的磁导率Fig.7 Magnetic conductivity of the nanocrystalline iron core annealed without magnetic field for different time(a) and with different magnetic field intensity(b)

3 结论

1) 无磁场热处理时，随着保温时间的升高，新型Fe72.7Si17B6.8Nb2.6Cu0.9纳米晶铁芯的损耗呈先减小后增大的趋势，并在保温60 min时达到最低，为P20 kHz/0.5 T=11.82 W/kg，且Hc60 min=2.11 A/m，而其静态软磁性能在保温30 min处于最优状态，Hc30 min=1.86 A/m，说明铁芯性能优异。

2) 在保温时间为60 min，施加不同磁场强度的横向磁场热处理时，磁场可改变纳米晶铁芯内的磁畴方向并提高纳米晶晶粒的体积分数，使得α-Fe(Si)晶粒间铁磁交换耦合作用加强，进一步降低材料的铁损Pc，优化纳米晶铁芯的软磁性能。高频范围内涡流损耗在铁芯损耗中起主导作用，新型纳米晶铁芯经横向磁场热处理后高频损耗大幅降低。当施加的磁场强度为50 mT时，纳米晶铁芯的损耗达到最低，为P20k Hz/0.5 T=10.53 W/kg，同时有效地降低了剩磁与矫顽力，Hc50mT=0.77 A/m。

3) 新型纳米晶铁芯热处理后磁导率优异，无磁场热处理时，保温60 min的初始磁导率μi=3.82×104，最大磁导率μm=17.57×104。施加了横向磁场后，相比于无磁场热处理磁导率整体上升，在50 mT磁场强度下，初始磁导率μi=4.52×104，最大磁导率μm=21.01×104。