二连盆地低阶煤储层孔隙特征研究——以吉尔嘎朗图凹陷和霍林河凹陷为例

李晨晨

(中海油能源发展工程技术分公司 中海油实验中心(非常规),天津 300452)

0 引言

我国煤层气产业自2006年以来进入规模化开发的快速发展阶段,截至2017年底,全国累计煤层气钻井约18 000口,煤层气探明储量近7 000×108m3,年产气量49.5×108m3[1]。目前煤层气开发主要集中在鄂尔多斯盆地东缘、沁水盆地南部和蜀南等中高煤阶地区,大部分区块已投入开发。要实现持续增储上产,勘探开发重心必须转向中低煤阶煤区。我国中低煤阶煤层气必将是未来煤层气规模开发的主力领域[2-3]。

华北地区二连盆地为中低煤阶含煤盆地,煤层气资源丰富,勘探前景广阔。二连盆地共有38个含煤凹陷,煤层气总资源量达9 000×108m3。其中吉尔嘎朗图凹陷和霍林河凹陷的资源量均大于900×108m3,目前正开展前期的煤层气勘探[4-6]。由于煤层气主要储存、扩散和运移都是在煤储层的孔隙中,因此研究孔隙的类型、大小和结构等对煤层气的勘探意义重大。

该文以二连盆地重点凹陷煤层为研究对象,利用场发射扫描电子显微镜成像技术和低温液氮吸附技术研究煤储层的孔隙特征。首先使用扫描电镜实验定性观察孔隙结构和形态；其次采用低温液氮吸附法定量分析煤的比表面积、总孔体积及孔径分布等；最后结合吸附回线特征分析煤的孔隙形态[7]。

1 实验样品与方法

实验挑选了二连盆地吉尔嘎朗图凹陷和霍林河凹陷6口井的下白垩系赛汉塔拉组煤层的44块样品,样品基本参数见表1。霍林河凹陷煤层镜质组反射率为0.37%～0.60%,以褐煤为主；吉尔嘎朗图凹陷煤层镜质组反射率为0.31%～0.48%,属于褐煤。研究区煤岩显微组分以镜质组为主,大都在80%以上,最高达到98%,其次为惰质组,壳质组含量较低；矿物组分以黏土矿物为主,但整体来看其含量较低。

表1 样品基本参数Table 1 Basic parameters of coal samples

1.1 扫描电子显微镜实验方法

扫描电子显微镜实验采用美国FEI Quanta FEG450场发射扫描电镜,确定矿物成分时使用EDAX TEAM EDS能谱仪。为实现最佳井深条件并兼顾能谱仪,工作距离为10 mm,样品的加速电压为10～15 kV,束斑大小为3.0～3.5。为了较为清晰地观察煤岩有机显微组分和孔隙特征,选择二次电子探头和背散射探头相结合的方式。根据不同工作目的,适当调整工作距离、加速电压、束斑大小和放大倍数等条件,以得到满意的观察效果[8]。

1.2 低温液氮吸附实验方法

低温液氮吸附实验采用美国麦克公司的ASAP 2460比表面积及孔隙分析仪。具体实验步骤如下：1)样品上机前应放在烘箱中进行烘干处理,烘箱温度为100～120 ℃,烘干时间不低于48 h；2)将烘干后的样品以铜研钵粉碎并过样品筛,粒径控制在3 mm以下；3)称取样品不小于100 mg,加入样品管脱气,设定脱气温度为110 ℃,脱气时间一般不低于12 h；4)脱气后对样品管内冲入10 s氦气,之后迅速接入分析口进行低压液氮等温吸附实验,相对压力选择为0.000 1～0.998 0(111个点),并完成脱附过程。采用ASAP 2460自带的BET吸附分析模型,获得吸附量和相对压力P/Po的函数,计算出比表面积,用BJH理论模型计算出孔隙体积分布,这2个是表征煤孔隙特征的最基本指标,比表面积越大其对甲烷的吸附能力越强,煤层气的保存则受孔径大小及孔隙连通性影响较大[9-10]。

由于孔隙分类方法众多,该文采用B.B.霍多特分类法将孔隙分为4类：大孔(>1 000 nm)、中孔(100～1 000 nm)、小孔(10～100 nm)和微孔(<10 nm)。

2 煤储层孔隙结构特征

2.1 孔隙成因类型

扫描电镜在观察煤样品的孔隙结构和显微构造等方面具有得天独厚的优势,其样品制备简便快捷,实验观察过程中不破坏和损伤样品,且图像景深大,分辨率高,立体感强,放大倍数范围宽且连续可调节。该文实验以煤垂直层面方向的自然断面作为观察面,样品进行镀金处理以增加导电性,完成煤岩孔隙的定性分析。研究区煤的孔隙按照成因可以分为原生孔、后生孔、矿物质孔和外生孔4大类[11-12]。

1)图1所示为低煤级煤的原生孔SEM图像。原生孔是煤沉积时已有的孔隙,主要为成煤植物本身所具有的各种组织孔。扫描电镜下可见细胞结构保存程度不同的结构镜质体、丝质体、孢子体及菌类体等保留的细胞壁、细胞腔和植物细胞残留孔隙。

图1 低煤级煤的原生孔SEM图像Fig.1 SEM image of primary pores in low-rank coal

研究区结构镜质体的植物组织结构保存较差,细胞壁膨胀变形,压扁的细胞腔呈间断的短线状(如图1a所示)或被无机矿物质充填(如图1b所示)。低煤级煤丝炭化作用弱,因此惰质组含量较低,主要为丝质体、菌类体等,原生孔较少。丝质体(如图1c和图1d所示)横断面上可见到筛网状胞腔孔；丝质体斜断面上可见不规则的槽状细胞结构。研究区偶见保存较好的菌核(如图1e所示)近圆形,组织孔呈蜂窝状。壳质组仅见到少量孢子体,在孢子囊内发育少量组织孔,部分受挤压呈蠕虫状(如图1f所示)。低煤级煤以原生孔为主,其中的组织孔是源于植物的某种组织,相互之间一般不连通。

2)图2所示为低煤级煤的后生孔SEM图像。后生孔主要是煤变质过程中由煤层的生气和聚气作用而形成的气孔。煤中气孔主要发育在镜质体中,少数发育在惰质组中,壳质组在煤中含量少,因此可见的气孔也少。气孔较小,稀散状单个气孔(如图2a所示)直径约为0.1～2.0 μm；形态以圆形为主,并可见气孔带(如图2b所示)和气孔群(如图2c所示)等,部分气孔与组织孔伴生(如图2d所示)；气孔连通性较差,只有少量相邻因破裂而连通。

图2 低煤级煤的后生孔SEM图像Fig.2 SEM image of secondary pores in low-rank coal

3)图3所示为低煤级煤的矿物质孔SEM图像。研究区可见的矿物质孔主要为原生的铸膜孔和次生的晶间孔。铸膜孔主要发育在镜质组中,是煤中不同组分因硬度差异而铸成的印痕(如图3a所示)。晶间孔是矿物晶粒之间的孔,研究区可见黄铁矿晶间孔(如图3b所示)、高岭石晶间孔(如图3c所示)和石膏晶间孔(如图3d所示)。该类孔隙数量少,分布局限,对储层性能影响不大[13]。

图3 低煤级煤的矿物质孔SEM图像Fig.3 SEM image of mineral pore in low rank coal

4)图4所示为低煤级煤的外生孔SEM图像。外生孔是受地质构造作用破坏而形成的孔隙,都是后生的,研究区可见角砾孔、碎粒孔和摩擦孔。角砾孔(如图4a所示)是煤受地质构造作用破坏而形成的有机组分角砾之间的孔,一般为大孔级(>1 μm)孔隙,局部连通性较好。碎粒孔(如图4b所示)是煤受较严重构造破坏而形成的有机组分碎砾之间的孔,孔隙大小为0.5～5.0 μm,是中-大孔级孔隙。低煤级煤中的碎粒经糜棱化后会堵塞孔隙和裂隙,使得煤层渗透率降低。摩擦孔按位移量分为2种：一种是摩擦位移不明显的,孔隙以不规则圆状为主(如图4c所示),另一种是摩擦位移较大的,孔隙形状为短线、沟槽状等,具有方向性(如图4d所示)。摩擦孔是煤中二维压性构造面上的孔隙,大小不等,空间连通性差。

图4 低煤级煤的外生孔SEM图像Fig.4 SEM image of internal pore in low coal rank coal

扫描电镜观察结果表明,研究区低煤级煤以原生孔为主,少量气孔,偶见矿物质孔和外生孔。原生孔和气孔的演变都与煤级关系密切,随着变质程度的加深或者构造运动的影响,原生孔都会发生变形、缩小、闭合乃至消失；而气孔的形成需要一定过程,扫描电镜下微米级的气孔,起初可能只有埃米级或者纳米级,随着煤层生气量增加和气体扩散作用,气体不断聚集,气孔由小变大；矿物质孔随矿物的变化而变化,铸膜孔和晶间孔一般形成后变化不大；外生孔与构造活动相关,随煤体变形而演化,角砾孔局部连通,随着构造作用的加深,角砾孔演变为碎粒孔,部分孔隙会被扭曲、充填[11,14-15]。

2.2 比表面积和孔隙结构

BET吸附分析模型获得吸附量和相对压力P/Po的函数计算出比表面积,它是衡量煤吸附能力的重要参数；BJH理论模型计算孔隙体积和孔径大小等,它则直接反映储层中孔隙的总量。比表面积的大小影响对甲烷的吸附能力,孔径大小、展布和连通情况影响煤层气的保存,低温液氮吸附试验是获取煤体比表面积、孔隙体积和孔径的有效方法[16-17]。

霍林河凹陷样品比表面积为52.0～188.9 m2/g,平均为97.78 m2/g；总孔隙体积为0.041 8～0.132 9 cm3/g,平均为0.09 cm3/g；平均孔径为3.51～6.17 nm,平均值为4.98 nm,整体变化范围较小。吉尔嘎朗图凹陷样品比表面积为2.159～186.800 m2/g,平均为49.75 m2/g；总孔隙体积为0.007～0.223 cm3/g,平均为0.07 cm3/g；平均孔径为4.55～28.31 nm,平均值为11.97 nm,整体变化范围较大。研究区样品孔隙结构参数见表2,总体上BJH吸附总孔隙体积随BET单点比表面积增加而减小,但二者变化幅度存在差异。

表2 研究区样品孔隙结构参数Table 2 Pore structure parameters of samples in the study area

总孔隙体积和孔径特征均为影响煤岩比表面积的因素,总孔隙体积的大小直接控制煤岩比表面积大小,而孔径分布同样对比表面积大小有重要影响,具体可以通过不同孔径范围的比表面积贡献率来分析[18-19]。

霍林河凹陷样品小于10 nm微孔占比56%～93%,平均为73%；10～100 nm小孔占比6%～40%,平均为24%；100～1 000 nm中孔占比1%～6%,平均为3%；比表面积的贡献微孔最大,小孔其次,中孔贡献很少。吉尔嘎朗图凹陷样品小于10 nm微孔占比6%～ 85%,平均为41%；10～100 nm小孔占比14%～80%,平均为49%；100～1 000 nm中孔占比0～26%,平均为10%；比表面积主要由微孔和小孔贡献,中孔贡献较少。研究区样品不同孔径范围的比表面积贡献率如图5所示。

图5 研究区样品不同孔径范围的比表面积贡献率Fig.5 Contribution rates of specific surface area of samples with different pore sizes in the study area

2.3 孔隙形态

不同孔隙形态特征致使氮气分子在发生解吸和吸附过程中的相对压力有所差异,且形成的回滞环形态也有所不同,因此可利用回滞环特征对孔隙形态进行定性分析[1]。综合IUPAC(2015)分类和De Boer分类及其对应的孔隙类型,通过分析样品在吸附和脱附过程中产生的回滞环,将研究区分为3个类型,如图6所示。1)T1型回滞环,主要特征为无回线或回线极微,说明煤孔隙形态以具有“双峰”结构一端封闭的不透气孔为主。2)T2型回滞环,主要特征为P/Po约为0.5时存在拐点,说明此时煤层中的孔隙形态更加复杂。当相对压力<0.5时,吸附与脱附曲线高度差不明显,说明孔径小于某一临界值的孔的一端为封闭状态；当相对压力>0.5后,产生明显的吸附脱附回线,孔径较大且为开放型孔。3)T3型回滞环,其特征和De Boer等人描述的墨水瓶煤样回线大体一致,与T2型的差别在于在P/Po=0.7～0.9处,即脱附曲线下降拐点前,由于“墨水瓶”瓶颈处的降压解吸或者含有开放型孔,致使下降速度相对较慢[20]。该类型回线的突变点也在P/Po为0.5处,这就表明“墨水瓶”状孔的孔隙直径约为3 nm。

图6 吸附和脱附回线类型Fig.6 Type of absorption and desorption loop

根据表3统计结果,吉尔嘎朗图凹陷煤以T2型滞后环为主,兼有T1型,孔隙为楔型孔和封闭孔；霍林河凹陷煤以T2型滞后环为主,兼有T3型,孔隙为楔型孔和墨水瓶孔。

表3 研究区不同类型回滞环占比Table 3 The proportion of different types of hysteresis loops in the study area

3 结论

1)二连盆地霍林河凹陷、吉尔嘎朗图凹陷样品在场发射扫描电镜下观察表明,低煤级煤以原生孔为主,少量气孔,偶见矿物质孔和外生孔。镜质组中孔隙发育最多,惰质组和壳质组中发育少量,部分孔隙被矿物质充填。

2)根据低温液氮吸附实验结果分析,霍林河凹陷样品比表面积平均为97.78 m2/g,总孔隙体积平均为0.094 cm3/g,平均孔径为4.98 nm,整体变化范围较小；比表面积的贡献微孔最大,小孔次之,中孔贡献少。吉尔嘎朗图凹陷样品比表面积平均为49.75 m2/g,总孔隙体积平均为0.07 cm3/g,平均孔径为11.97 nm,整体变化范围较大；微孔和小孔对煤岩比表面的贡献率较高,中孔对比表面的贡献率较少。

3)研究区以一端或两端开口的楔形孔为主,部分为具有“双峰”孔隙结构的封闭孔和墨水瓶孔,吉尔嘎朗图凹陷煤孔隙为楔型孔和封闭孔；霍林河凹陷煤孔隙为楔型孔和墨水瓶孔。

4)低阶煤层孔隙有利形成高的含气量,对甲烷的储集十分有益,但不利于气体运移,会增加气体发生解吸和扩散的难度。因此,在煤层气开发阶段为充分调动煤层气储量,应优化储层改造设计方案,改善其渗流条件。