李江涛,李晓光,孙 健,刘岳强,郑 浩,张祥雷,宁 辉,李子瑞
(1.河北工业大学 机械工程学院,天津 300401;2.温州大学 机电工程学院,浙江 温州 325035;3.丹东百特仪器有限公司,辽宁 丹东 118009)
颗粒悬浮液Zeta电位是衡量胶体体系的重要指标[1],已在食品[2]、化工[3]、环境[4]、医学[5]等领域得到广泛应用。当利用电泳光散法检测颗粒表面Zeta电位时,入射激光照射在测试电极内电泳颗粒并引起散射光多普勒效应,然后根据散射光的相位变化或频移得到颗粒Zeta电位[6-10],但电泳颗粒的物性参数在检测过程中易受外界环境的影响,当使用毛细管电极检测颗粒表面电位时,壁面电渗流及底部的电场不均会影响颗粒的运动状态,进而影响测试结果的精度及稳定性,可以通过施加高频交变电压[11-13]或电极结构设计进行优化[14]。当使用插入式电极测量高浓度有机悬浮液颗粒的Zeta电位时,电极极片测试间距过小,测试区域电场分布易受极片尺寸的影响,测试区域温度的提高也会影响待测液性质及颗粒的运动状态,使得测试结果误差增大。当前针对插入式电极的结构优化,没有成熟的设计理论及方法。鉴于此,本文中以颗粒Zeta电位的检测装置插入式电极为研究对象,基于有限元原理对其进行电热耦合效应的数值模拟,讨论电极结构对测试区域电场及温度分布的影响,并通过实验验证优化后插入式电极的精度及稳定性,为插入式电极的优化设计提供依据。
插入式电极的几何模型如图1(a)所示,该结构由电极插头和样品池构成,电极片位于样品池底部,当注入适量待测溶液并接通电源,激光照射在底部探测区的颗粒发生散射,在另一侧完成散射信号收集分析。几何尺寸如图1所示,样品池高度为48 mm,外壁面宽度为13 mm,内壁面宽度为10 mm。
插入式电极在检测的过程中所处环境较为复杂,为了简化数学模型,根据其实际工况对边界条件作出合理性假设:1)样品池、包裹电极片的塑料完全绝缘,不漏电,浸没在溶液部分电极片与溶液接触良好;2)忽略电极片在包裹中的发热,只考虑和溶液间的电热效应;3)忽略恒温箱的保温效应,仅考虑样品池外壁面的热交换为对流和辐射散热,辐射散热量比较小,此处被忽略;4)为减小计算量,不考虑施加高电压的瞬态发热状态,仅讨论稳态直流作用下的电热耦合效应。
1.2.1 能量方程
插入式电极检测过程中的温度分布及热量传递由能量方程表示:
(1)
式中:K为待测溶液的导热系数,W/(m·K);C为待测溶液的恒压比热容,J/(kg·K);ρ为待测溶液密度,kg/m3;T为电极温度,℃;q为单位体积内溶液产生的焦耳热,J/m3。
对流热通量
Q=h(Te-T)。
(2)
式中:Q为电极与外界的对流热通量,W/m2;h为表面对流换热系数,W/(m2·℃);Te为外界流体温度,℃。
1.2.2 拉普拉斯方程
电极内部电场分布由拉普拉斯方程控制:
(σ(T)φ)=0,
(3)
E=-φ。
(4)
式中:σ(T)为待测溶液的电导率,S/m;φ为所施加电场的电势,V;E为电场强度,V/m。
1.2.3 电热耦合模型
电热耦合模型中,电导率、黏度等物性参数为温度的函数,假设待测液的缓冲溶液为氯化钠盐溶液[15-16]。由式(5)可知,非均匀电场产生的焦耳热主要受溶液电导率和场强影响,此时内热源为
q=σ(T)E2,
(5)
σ(T)=0.012 6[1+0.025(T-298)]c。
(6)
式中:c为待测溶液浓度,mol/m3。
利用有限元软件Comsol Multiphysics对插入式电极进行电热多物理场仿真,样品池初始温度与外界温度一致,内外温度均为293.15 K,样品池外壁面与环境进行对流换热,材料的物性参数如表1所示。
表1 电极材料的物性参数Tab.1 Physical parameters of the electrode material
网格划分影响数值模拟结果的准确性,模型采用自由三角形网格划分,并对计算域进行自定义加密处理。为了减小网格数目对计算精度的影响,需要进行网格独立性检验,当施加电压为15 V,浓度为5 mol/m3时,探测点A的温度随网格数目的变化如图2所示。当网格数小于2×106时,探测点温度波动较大;当网格数大于2×106时,该点温度趋于平缓。
图2 探测点温度随网格数目的变化曲线Fig.2 Temperature curve of probe point with the number of mesh
测试区域电场分布影响颗粒的电泳运动,当电极片施加10 V电压,浓度为5 mol/m3时,底部电极片长度为8 mm,宽度为10 mm,极片间距为4 mm,插入式电极测试区域不同截面的场强分布如图3所示。随着浸没深度的增加,极片间场强分布比较均匀,由于电场的边缘效应,电极片底部尖角处在周围产生较大的场强梯度,且极片底部与溶液接触处出现内凹式场强场变化。电极片4个尖角处的场强较大,中间测试区域场强整体呈蝶状分布,溶液前后也呈现内凹状场强梯度。
电极结构对测试区域场强的影响如图4所示。当电极片宽度及间距不变,极片长度为6、8、10 mm,沿激光入射方向探测点所在三维截线的场强分布如图4(a)所示。随着电极片有效长度的增加,极片间场强的均匀度不断增加,且曲线整体场强差减小,但是探测区域的有效测试面积增加。当极片长度为6 mm测试点场强仅为2 200 V/m左右,随极片长度的增加,探测点所处位置的场强受溶液的影响减小,当极片长度为8、10 mm时,探测点场强接近在2 400 V/m左右。
图4(b)描述电极片宽度对测试区域场强分布的影响。随着电极宽度的增加,测试区域电场分布受溶液的影响逐渐变小,测试区域的有效宽度增加。图4(c)为电极间距对测试区域场强分布的影响。随极片间距的减小,均匀性不断增加,但在探测点左右1 mm区间内电场分布较均匀。
当电极片施加10 V电压,浓度为5 mol/m3,底部电极片长度为8 mm,宽度为10 mm,电极间距为4 mm时,插入式电极不同截面温度分布如图5所示。由图可知,插入式电极的整体温度从两极片间测试区域逐渐向上及周围递减,其中极片间的温度较高,整体温差为13.9 ℃。在X-Y截面,测试区域温度整体呈环状分布,并向周围逐级递减,极片间测试区域温度分布较为均匀,温度梯度较小。
当插入式电极施加10 V电压,缓冲液浓度为mol/m3,电极结构对测试区域的温度的影响如图6所示。测试中心探测点温度随着电极淹没深度的增大而增大,同时在测试区域整体温差不大。当电极长度为6~12 mm,稳态时探测点温度从27 ℃上升到47 ℃,增大了74%。电极宽度从4 mm增加到6 mm,测试区域整体温度不断增大,探测点温度从30 ℃增加到34 ℃,增大了13%。测试区域温度随着电极间距的增加而减小,这是由于电极片首先加热极片间的流体,热量通过传导及对流向其他流体区域扩散,所加热的液体体积随极片间距的增大而增大。
通过对插入式电极电场及热场的有限元仿真,确定插入式电极的最优结构布置。随极片宽度的增加,测试区域电场均匀度不断增大,同时探测点的温度变化较小,通过对电极电场均匀度及温度综合考虑,选定电极极片宽度为6 mm。随着电极长度的增加,测试区域有效面积随之增大,但其对测试区域的温度影响较大,会对颗粒运动状态产生影响,因此极片长度不能过长,选取极片长度为8 mm。随着极片间距的减小,测试区域场强越均匀,但是极片间距对测试区域的温度影响较小,考虑电极制造公差,选取极片间距为4、3 mm。
为了验证所选电极的稳定性及测试精度,利用BeNano 90 Zeta型颗粒Zeta电位测试仪(丹东百特仪器有限公司)对上述电极进行验证。测试样品为标准样品聚苯乙烯乳胶微球颗粒(丹东百特仪器有限公司),其标称Zeta电位为(39±5) mV,分散介质为蒸馏水。仪器实验温度为25 ℃,使用交变电场模块,设置测试次数为10。
为了保持不同间距下电场一致,3 mm间距电极施加7.5 V电压测试,4 mm间距电极施加10 V电压测试,每个型号电极进行分别测试,其结果如表3、4所示。
表3 极片间距为3 mm时电极Zeta电位测试结果Tab.3 Electrode Zeta potential test results with electrode spacing of 3 mm
表4 极片间距为4 mm时电极Zeta电位测试结果Tab.4 Electrode Zeta potential test results with electrode spacing of 4 mm
从测试结果可以看出,极片间距为3 mm测试电极所测颗粒表面Zeta电位的平均值为-40.28 mV,标准差为2.21 mV;间距为4 mm电极所测结果的平均值为-39.31 mV,标准差为0.98 mV。对于2个不同型号电极而言,每次测试的重复性均在标准范围内,相比间距为3 mm的电极,间距为4 mm样品池测试结果的标准偏差更小,稳定性更好。
基于电热耦合效应对插入式电极进行数值模拟,分析讨论电极极片尺寸对测试区域的电场分布及温度的影响,优化电极极片的结构并进行实验验证,得到以下结论:
1)插入式电极电场及温度分布受底部极片尺寸的影响,随电极长度的增加,测试区域的有效测量面积随之增加,但溶液的温度变化较大;随极片宽度的增加,测试区域电场均匀度不断增大,同时对测试区域的温度影响较小;随着电极间距的减小,电极片周围的场强梯度减小,但测试区域电场分布变化较小,探测点温度随着极片间距的减小而不断升高,但温度变化较小。
2)插入式电极极片长度为8 mm、宽度为6 mm,极片间距为4 mm时标准偏差更小,所检测纳米颗粒Zeta电位的标准差为0.98 mV。该研究为插入式电极优化设计提供一种新的思路。