基于飞机观测资料的石家庄秋季对流层CH4垂直分布特征

麦榕 杨洋，2 范根昌 吕峰 董晓波，2 梁苗 姚波

（1.河北省人工影响天气办公室，河北 石家庄051430；2.河北省气象与生态环境重点实验室，河北 石家庄050021；3.中国气象局气象探测中心，北京100081）

引言

甲烷（CH4）是受人类活动影响较为明显的温室气体［1-2］，也是《巴黎协定》规定需要减排的重要温室气体之一。由于其红外吸收带处于地球长波辐射峰区范围内，能够强烈地吸收地球长波辐射而具有温室效应［3］，在所有长寿命温室气体浓度增加所产生的总辐射强度中，CH4的贡献率约为17%［4］。此外，CH4能参与大气中的氧化反应，进而影响大气化学过程［5-6］。因此，大气中CH4浓度的变化情况是进一步研究气候变化和大气化学特性的重要指标。

大气中CH4的主要排放源为自然源（40%，如湿地、白蚁）和人为源（60%，如水稻农田、反刍动物、化石燃料开采、垃圾填埋、生物质燃烧），其主要汇是与大气中羟基（OH）反应［7］。工业革命开始以来，对流层内大气本底CH4浓度从722×10-9（摩尔分数，下同）增加至2017年1859×10-9［4］，增幅超过150%，增速远超二氧化碳（CO2）和氧化亚氮（N2O）。近年来，在全球气候变暖的大背景下，温室气体排放引起的气候问题越来越受到广泛的关注［8］。随着气候模式的发展，气候变化预估能力显著提高，进一步预估了温室气体对全球气候变化的环境问题的影响［9］。2020年12月，中国在气候雄心峰会上，正式明确提出，降低碳排放强度，制定2030年前碳排放达峰行动方案，碳达峰后将稳中有降。目前全球范围内对CH4源汇分布和传输机制研究还有很大的不确定性［10-11］，因此开展大气中CH4浓度的探测及研究，对估算CH4浓度、分析CH4源汇、评估和预测CH4浓度变化趋势，可为国家生态文明建设和节能减排提供决策依据，有助于中国尽早实现碳达峰，实现低碳经济可持续发展。

国际上温室气体的长期观测始于1978年，世界气象组织（WMO）和联合国环境规划署等国际组织，开始组建大气污染本底监测网，1989年WMO开展了全球大气观测（GAW）计划，通过连续多年地面温室气体浓度观测，建立温室气体世界资料中心［12-13］，来估算典型区域的温室气体的地表通量［14-15］和全球源汇收支［16-17］。中国温室气体观测研究起步相对较晚，主要以地面观测为主。1985年王明星等［18］曾在甘肃民勤开展连续3 a的观测。1989年中国在WMO的援助下，建成青海瓦里关山全球大气本底监测站。随后，陆续建立4个国家级野外大气本底站（浙江临安、北京上甸子、黑龙江龙凤山、云南香格里拉）。近年来构建地面观测网和垂直尺度并重的立体化探测模式，成为温室气体观测领域的研究趋势。国际上已建成基于卫星遥感技术、地基光谱观测技术和原位探测技术的温室气体探测技术体系［19］，但仍呈现出地面网站远多于垂直观测的特征［20］。国内主要以近地面观测（如地面监测网［21-22］、铁塔观测［23］）和高空大尺度观测（如卫星遥感［24-25］）为主，基于飞机的原位探测较少［26］，温室气体垂直探测呈分散性和试验性的特征。

城市，尤其是大型城市群，存在大量密集的CH4排放源［27］，城市在CH4排放源的核查中越来越重要［28］。中国华北地区工业发展迅速，人口密度大，石家庄作为华北地区典型的大城市，其对流层CH4垂直分布特征，对探究该区域城市群CH4垂直分布和输送具有较强的代表性。本文使用“空中国王350”飞机搭载Picarro温室气体在线观测仪，对石家庄秋季日间和夜间对流层CH4浓度进行垂直探测，分析CH4垂直分布特征，以期为中国温室气体原位探测

研究提供参考。

1 资料与方法

1.1 探测设备

2018年9月8—14日对石家庄市上空对流层中下部大气CH4浓度进行飞行探测，探测期间石家庄市天气以晴朗少云为主。探测设备为Picarro温室气体在线观测仪（G-1301，Picarro，美国）和相关辅助观测设备，均搭载河北省人工影响天气办公室的“空中国王350”大气探测飞机。Picarro温室气体在线观测仪采用波长扫描光腔衰荡光谱技术（Cavity Ring-Down Spectroscopy，CRDS），可在线分析包括CH4、CO2、CO等在内的多种温室气体。光腔衰荡技术（CRDS）是国际上较为先进的温室气体测量技术［29］，其原理为采样气体对激光吸收导致光强衰减，衰荡时间差与采样气体浓度呈线性相关，即可根据线性关系定量测量采样气体浓度。仪器光腔的有效光程达20 km，因而具有较高的灵敏度和稳定性，其中CH4测量精度大于2×10-9，时间分辨率为2 s。辅助设备包括：高精度质量流量控制器、全球定位系统（Global Positioning System，GPS），机载综合气象要素测量系统（Aircraft-Integrated Meteorological Measurement System，AIMMS），摄像头等。高精度质量流量控制器确保飞行探测期间流量稳定，全球定位系统（GPS）提供飞行期间地理信息，机载综合气象要素测量系统（AIMMS）提供温度、压强、湿度、风的观测，时间分辨率1 s，摄像头记录飞行期间大气状态。每次飞行前使用可溯源至世界气象组织（WMO）中心标校实验室的标气对Picarro温室气体在线观测仪进行标定。

1.2 飞行方案

研究区域为中国华北重要工业城市石家庄市，包括居民生活区、工业区及周边农田。石家庄市内人口密度分布存在明显的区域差异，城市环路划分了人口密度不同的区域，城市环路内人口密度大，主要为居民生活区。城市环路外人口密度相对较小，主要为工业区和农田。飞行轨迹选择沿城市环路开始（图略），在城市上空600—5500 m高度盘旋上升，开展CH4浓度垂直分布的探测。飞机垂直上升速度为5 m·s-1，充分考虑了Picarro温室气体在线观测仪和机载综合气象要素测量系统（AIMMS）的时间分辨率，使观测设备有合理的响应时间。

1.3 数据处理

相较CH4的地基观测，飞机探测显著提高了CH4浓度探测的时空分辨率，但无法克服气流颠簸、天气等因素对探测稳定性的影响，这些因素对Picarro温室气体在线观测仪观测数据有一定影响。为了减少颠簸和穿云对数据的影响，本文对探测数据进行质量控制，结合飞机搭载的AIMMS气象探头观测数据和登机观测人员记录的飞行期间大气状态，剔除飞机遇到气流颠簸和穿云时的异常数据。将质控后的CH4浓度数据每100 m计算平均值，得出CH4垂直分布廓线。

2 结果分析

2.1 CH4浓度高空与地面对比

2018年9月8—14日探测期间，共开展探测飞行7架次，取得7条有效的石家庄市上空CH4浓度分布的廓线，见表1。7条廓线中，最低探测高度为600 m，最高探测高度为5500 m，每条廓线的平均浓度为探测高度区间内浓度的平均值。

根据探测时段的不同可将廓线分为两类：第1类为日间，包括廓线2、4和6，第2类为夜间，包括廓线1、3、5、7。9月10—14日日间廓线（第4、6条）平均浓度均稍低于同一天夜间廓线（第5、7条）平均浓度，原因是正午太阳直射，大气层结温度升高，光化学反应剧烈，光化学汇的作用增强［30］。平均浓度最大（第2条和第3条）与最小（第1条）的廓线相差90×10-9，CH4浓度以日为时间尺度的变化波动较大。为了进一步验证数据的可靠性，利用中国气象局气象探测中心在上甸子区域大气本底站近地面布设Picarro温室气体在线观测仪观测的CH4浓度，选取飞机探测期间数据进行对比分析，气体采样口距地面80 m。北京上甸子区域大气本底站（40°39′N，117°07′E，海拔高度为293 m）是WMO/GAW 中国境内重要的区域本底站之一，该站观测数据可代表典型的中国华北区域大气环境特征，基于该站观测资料，能够深入了解中国京津冀经济圈区域CH4时空分布特征［31-32］。飞机探测1000 m 以下（600—1000 m）大气CH4浓度平均值与同时间段上甸子站近地面观测大气CH4浓度平均值对比，其中0908f1、0910f1探测最低高度大于1000 m，故选择整层CH4浓度平均值替代。如图1所示，飞机探测1000 m以下CH4浓度平均值变化趋势与同一时段上甸子站近地面CH4浓度变化趋势有较好的一致性，采用Pearson相关系数对两者相关性进行分析，Pearson相关系数为0.81（P＜0.03）。大气CH4传输和扩散过程，与甲烷源本身的特性、气象条件和地面特征等有密切关系。其中与气象条件的关系更为密切，垂直方向上的扩散受到大气湍流运动和大气稳定度等气象因素的影响尤为显著。而大气边界层（1—2 km）中大气的垂直运动以大气上下有规则的对流运动和无规则的湍流运动为主，直接影响大气甲烷传输扩散。上甸子站CH4浓度普遍高于飞机观测浓度，符合CH4地面源向高空输送的分布规律，可认为1000 m以下的大气CH4主要来源于地面，CH4源通过大气边界层内的规则对流和不规则湍流的扩散，其浓度随着近地面大气CH4浓度而变化，受地面CH4源影响较大。

表1 2018年9月8—14日飞行探测期间石家庄市上空CH4浓度廓线Table 1 CH4concentration profile over Shijiazhuang during flight exp loration period from September 8 to 14，2018

图1 2018年9月8—14日石家庄市上空飞机探测与上甸子站观测CH4浓度对比Fig.1 Comparison of variation of CH4concentrations detected by aircraft over Shijiazhuang to those observed at Shangdianzi station from September 8 to 14，2018

2.2 CH4垂直分布

2018年9月8—14日石家庄上空CH4浓度垂直分布见图2。由图2可知，CH4浓度廓线分布区间为1898×10-9—2219×10-9，探测期间CH4浓度最小值为1898×10-9，出现在石家庄上空4350 m处，最大值为2219×10-9，出现在石家庄上空600 m处。廓线的浓度随高度变化的共同特征是，在2000 m以上浓度随高度先增大，后减小并逐渐趋于稳定，回归本底浓度。在3000 m高度，廓线2、3、4、6和7出现峰区，2、3和7的峰值浓度大于2080×10-9，廓线4和6峰值浓度大于2020×10-9。4500m以上7条廓线CH4浓度平均值为1933×10-9，2017年瓦里关全球大气本底站（36°17′N，100°54′E，海拔高度为3816m）观测的大气CH4年平均浓度为（1912±2）×10-9，4500 m以上廓线浓度普遍趋于这一数值并逐渐稳定在这一值附近。CH4源主要分布于地面，高空不存在CH4源。随着高度的增加，边界层以上（2000 m以上），大气的垂直对流和湍流作用均将减弱，2000 m以上浓度的增大与CH4的远距离输送相关。 为进一步研究同一天不同时间段CH4浓度垂直分布特征，2018年9月9日和14日一天内不同时间段CH4浓度垂直廓线见图3。由图3可知，廓线2和3为9月9日日间1 6：30—18：40和夜间21：20—22：40，CH4浓度随高度的变化特征相似。廓线2的峰值略小于廓线3，但峰值高度比廓线3高约600 m。廓线6和7为9月14日日间11：30—13：52和夜间19：12—22：00也呈现出变化趋势相似，日间峰值略小于夜间，峰区高度比夜间高约600 m。受地表温度影响，日间与夜间的对流层内大气层结的高度不同，存在层结高度的日变化，考虑同一天中天气环流背景相似、气团传输路径和源汇变化较小等因素，认为大气层结的日变化对廓线分布有一定影响，由于对流层整层大气日间对流抬升比夜间强，形成日间廓线峰区高度比夜间高。而日间光化学反应强，光化学反应是高空CH4主要的汇，可能造成日间峰值浓度小于夜间。大气层结的变化和光化学反应产生的CH4汇的作用，使同一天内CH4浓度垂直分布廓线呈现廓线变化趋势相似，峰区高度和浓度不同的特点。

图2 2018年9月8—14日石家庄上空CH4浓度垂直分布廓线Fig.2 Vertical profile variations of CH4concentration over Shijiazhuang from September 8 to 14，2018

图3 2018年9月9日（a）、14日（b）石家庄上空CH4浓度垂直分布廓线Fig.3 Vertical profile of CH4concentration over Shijiazhuang on September 9（a）and 14（b），2018

2.3 输送路径分析

为判断影响石家庄上空大气CH4源排放和区域传输的影响，将CH4垂直分布廓线与后向轨迹相结合，采用由美国国家海洋与大气管理局和澳大利亚气象局联合开发的混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式（Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory，HYSPLIT-4）［33］，计算和分析石家庄上空气团来向与输送轨迹。用于模式计算的资料为美国国家环境预报中心（NCEP）全球资料同化系统（GDAS）的1°×1°数据。由于模拟高度和轨迹运行时间的选取对HYSPLIT模式的模拟精度有较大影响［34-35］，本研究选取600 m、3000 m和5000 m起始高度代表探测区间（600—5500 m）内低层、中层和高层，模拟探测区间内气流的区域性流动特征。轨迹运行时间为12 h，于探测期间到达石家庄，通过传输路径跟踪分析区域输送对探测区域大气CH4浓度的影响。

图4为2018年9月8—14日石家庄上空探测区间低层、中层和高层12 h后向气团模拟结果。研究期间的轨迹分布与石家庄气候类型有较好的对应关系：秋季受东南海洋暖湿气流影响，低层以东南风为主，7条廓线的底层气团为东北、东南和西南三类传输路径，其中以东南路径为主；石家庄处于中纬度西风带，盛行西风，中高层气团为西北、西南和偏西路径。轨迹分布与所对应的大气环流形势也有较好的一致性：廓线1、2、3、6、7探测期间，高空整体处于稳定的大气环流形势中，高空风以平直西风或西北风为主，近地面处于均压场控制中，近地面风速较小，对应的气团轨迹相对较短；廓线4和5探测期间石家庄上空环流场有一短波槽移过，地面风速小幅增大，低层（600 m）廓线4、5比其他廓线气团轨迹略长，随着短波槽移出石家庄上空，5000 m高度上廓线4和5对应的气团轨迹由西南转为偏西方向。

图4 2018年9月8—14日石家庄上空CH4浓度廓线1（a）、2（b）、3（c）、4（d）、5（e）、6（f）和7（g）后向轨迹Fig.4 Distributions of the backward trajectory of profiles 1（a），2（b），3（c），4（d），5（e），6（f），and 7（g）over Shijiazhuang from September 8 to 14，2018

表2为2018年9月8—14日飞机探测期间各类轨迹和途经区域。从低层（600 m）传输轨迹和途经区域来看，气团运动速度较慢，运动范围较小，传输轨迹集中在中国华北平原范围内，低层CH4浓度受该区域本地排放影响较大。中层（3000 m）廓线1为西北轨迹，廓线2、3和7为偏西轨迹，廓线4、5和6为西南轨迹，轨迹类型与CH4垂直分布廓线有明显对应关系（图2）。中层（3000 m）偏西轨迹对应的廓线2、3、7，气团途经晋中、冀中区域到达石家庄，均在中层附近出现CH4浓度大于2080×10-9的峰区；西南轨迹途经晋南、晋中、冀中，对应廓线4、5、6，其中廓线5探测高度未能达到2700 m以上，廓线4和6在中层附近出现浓度大于2020×10-9峰区。推测输送作用导致CH4廓线在中层附近出现峰区，峰值的大小与气团传输路径相关。偏西和西南路径方向可能存在CH4的潜在源区，易将有较高CH4浓度气团输送至石家庄上空；同时，偏西路径对CH4的输送作用强于西南路径，可推测偏西路径方向上的气团，CH4浓度略高于西南路径。高层（5000 m）不同类型轨迹的廓线均在这一高度趋于该地区大气CH4本底浓度，可见这一高度的大气CH4浓度对气团来向和输送轨迹不敏感，即高层气团传输对CH4浓度影响较小。

表2 2018年9月8—14日飞机探测期间各类轨迹途经区域统计Table 2 Statistical results of various trajectory path areas detecting from September 8 to 14，2018

3 结论

（1）2018年9月8—14日飞机探测石家庄市1000 m以下CH4浓度平均值变化趋势与同一时段上甸子站近地面80 m的CH4浓度变化趋势有较好的一致性，两者相关系数为0.81（P＜0.03）；上甸子站CH4浓度高于飞机观测浓度，符合CH4地面源向高空输送的分布规律。同一天石家庄上空CH4平均浓度日间略小于夜间，原因为日间光化学反应是CH4的汇。

（2）探测期间石家庄上空CH4浓度分布范围为1898×10-9—2219×10-9，CH4浓度最小值出现在石家庄上空4350 m处，最大值出现在石家庄上空600 m处。2000 m以上，CH4浓度廓线均随高度先增加后减小，4500 m以上均出现回归本地区大气本底浓度的趋势。在3000 m高度，廓线2、3和7出现浓度大于2080×10-9的峰区，廓线4、6出现浓度大于2020×10-9的峰区。同一天观测的廓线变化趋势较为相似，日间的峰区所在高度普遍比夜间高600 m，峰值浓度略低于夜间。

（3）结合后向轨迹模式结果，石家庄上空探测区间内低层（600 m）的CH4浓度受本地排放影响较大，中层（3000 m）受输送作用影响较大，偏西和西南路径可能将较高CH4浓度气团输送至石家庄上空，高层（5000 m）气团传输对CH4浓度影响较小，说明石家庄上空CH4浓度受到本地排放和区域传输的共同影响。