粤北书楼丘矿床围岩蚀变特征与流体成矿作用*

孙国权，范洪海，高永宝，范堡程，薛春纪，庞雅庆，马 承

（1中国地质调查局西安矿产资源调查中心，陕西西安 710100；2核工业北京地质研究院铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029；3中国地质大学地球科学与资源学院，北京 100083）

蚀变是流体与岩石化学作用的产物，是热液型矿床流体作用的历史证据（Boyle，1980；Grant，1986；Patricia et al.，1997；Brugger et al.，2016）。矿体外围蚀变带是热液型矿床研究的重要内容，为流体水岩作用过程的反演、成矿机制的探讨等工作提供了依据，对实际找矿和完善矿床成因理论等相关研究均有重要意义（嵇少丞，1983；王驹等，1995；黄志章等，1999；李子颖，2006；Bonnettiet al.，2018）。

书楼丘矿床作为中国南方花岗岩型热液铀矿床之一，矿体外围岩石存在明显的蚀变分带现象，属于典型的“构造蚀变叠加控矿”型矿床。多期、多阶段的流体作用，导致矿区岩石自变质、他变质发育，蚀变类型多样，分布范围广的特点（安鹏鑫，2017；伏顺成等，2019）。笔者通过查阅资料，发现前人对于该矿床蚀变带的研究均停留在与成矿相关蚀变的简单矿物学描述上，缺少矿体外围蚀变带的综合研究。基于此问题，本文结合矿区大量蚀变剖面典型钻孔岩芯资料，通过野外和室内研究相结合的方法，系统性地对矿体外围水平方向蚀变带的蚀变种类、蚀变矿物组合、蚀变分带、蚀变岩结构构造、地球化学特征等属性进行综合研究，以此还原各期流体作用与成矿的关系，为南方花岗岩型热液铀矿床的流体、蚀变与成矿研究提供依据。

1 地质概况

书楼丘矿床位于南岭诸广复式花岗岩体东南部的长江铀矿田内，处于北东向棉花坑断裂和北西向油洞断裂的夹持部位，成矿条件十分优越，南部与目前华南规模最大的棉花坑铀矿床相邻（图1）。区内断裂构造发育，岩浆活动频繁，岩体时代从加里东期、海西期、印支期到燕山期均有，多期次的强烈构造热液活动为矿床的形成提供了优越的条件（邓平等，2011；冯明月等，2012；黄国龙等，2014）。

图1 书楼丘矿床构造地质简图1—第四系；2—中细粒二云母花岗岩；3—中粒斑状黑云母花岗岩；4—中粒斑状二云母花岗岩；5—中粒、中粗粒斑状黑云母二长花岗岩；6—花岗闪长岩；7—断裂；8—实测及推测地质界线；9—铀矿床Fig.1 Tectonic and geologic sketch of the Shulouqiu deposit 1—Quaternary;2—Medium and finegrained two mica granite;3—Medium grained porphyritic biotitegranite;4—Medium grained porphyritic two micagranite;5—Medium grained and coarse-medium grained porphyritic monzonitic granite;6—Granodiorite;7—Fault;8—Measured and inferred geological boundaries;9—Uranium deposit

矿区内以出露多阶段花岗岩为特征，兼有少量中基性岩脉和正长岩类分布，岩浆活动可划分为2期3阶段。印支期岩体以粗中粒斑状黑云母二长花岗岩和中粒斑状二云母花岗岩为主，以岩株、岩基广泛分布在矿区东侧一带。燕山早期岩体以浅肉红色中粗粒似斑状黑云母钾长花岗岩、细粒黑云母花岗岩和中细粒二云母花岗岩为主，以岩基、岩株形式分布在矿区西南部和北部。其中，浅肉红色中粗粒似斑状黑云母钾长花岗岩为矿区的主要岩性和赋矿围岩。燕山晚期岩体以含石榴子石细粒二云母花岗岩、细不等粒黑云母花岗岩和煌斑岩为主，以岩株、岩脉、岩墙等形式广泛分布，规模小、数量大。

矿区断裂构造发育，主要有近EW向、近SN向、NNW向、NNE向、NEE向和NWW向6组断裂，其中近EW向、NNE向、NEE向和NWW向断裂以压扭性为主，而NNW向和近SN向断裂为张扭性，矿体主要赋存在张扭性断裂构造带内。

2 样品的采集、鉴定及测试

为了全面反映矿床在水平方向呈现的规律性蚀变分带现象，笔者对该矿床主矿脉典型蚀变剖面钻孔进行了系统的地质编录，共编录钻孔8个。并以矿体为中心向两侧岩石不等间距取得样品共计56件，进行实验室相关鉴定和分析，微量元素标准化采用Sun&Donough（1989）原始地幔推荐值，稀土元素标准化采用Boynton（1984）球粒陨石推荐值。

岩相学鉴定于中国地质大学（北京）矿相学实验室完成，主量、微量、稀土元素含量测试和α裂变径迹蚀刻、电子探针测试均在核工业北京地质研究院完成。其中，主量元素采用X射线荧光光谱法（XRF），测试标准为GB/T14506.14-2010，测试仪器为利物浦PW2404 X射线荧光光谱仪，X射线管电流为50 mA，电压50 kV，测试精度0.01%，分析误差＜5%。微量元素利用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS），测试仪器为德国Finnigan-MAT公司的HR-ICP-MS，工作温度20℃，相对湿度30%，含量大于10μg/g的元素，相对分析误差小于5%，小于该含量的元素，相对分析误差小于10%。电子探针测试仪器为JXA-8100电子探针分析仪，加速电压20 kV，束流1×10-8A，出射角40°，分析方法为波谱分析，样品载体为薄片。

3 流体作用期次划分

本文以野外和镜下各类蚀变、脉体、铀矿物之间的接触关系和空间分布规律为依据，综合前人对诸广南部区域上成矿流体的研究成果（曹豪杰等，2009；欧光习等，2010；高飞等，2015），将导致围岩蚀变的流体作用划分为如下4个阶段。总体上，从第一阶段到第四阶段，流体的温度由高温→低温，蚀变矿物组合由简单→复杂→简单，蚀变矿物颜色由浅→深→浅。

3.1 成岩后期自变质交代作用

区域上多期多阶段的岩浆活动导致从岩浆中分离出富含挥发分的热液对赋矿岩体进行多次改造，造成面状分布的白云母化、碱交代现象。该类蚀变不受断裂构造限制，发育强度不高，但分布极其广泛。因后期流体作用的叠加，主要存在于离矿体较远的岩石中。

白云母化：以新生白云母沿黑云母的边缘、解理、裂隙交代为主（图2a），后期黑云母又发生绿泥石化，故常见白云母化和绿泥石化伴生现象，极少量沿长石和石英的边缘和内部裂隙充填交代。

碱交代：碱性长石与斜长石接触边界普遍发育钠长石的净边和环带，其次为少量从碱性长石内部形成的不规则状钠长石正条纹结构。

3.2 矿前期流体作用

为矿前期流体活动对自变质花岗岩进行的改造，主要形成硅化、绢云母化、水云母化、绿泥石化、绿帘石化。矿区内总体发育广泛，主要以硅化和水云母化、绿泥石化为主，面状分布。

绢云母化：主要表现为新生绢云母交代碱性长石和斜长石，斜长石中常见，与水云母化叠加后，二者矿物颗粒均细小，光性特征相近，显微镜下较难区分。

硅化：流体沿张性断裂贯入形成以高温灰白色、烟灰色微晶石英脉、灰色细晶石英脉和硅化岩为主的早期硅化带，镜下常见新生石英细脉沿原生矿物、岩石裂隙充填交代。

绿泥石化：主要以新生绿泥石交代黑云母为特征（图2b），少量绿泥石以细脉状充填于长石裂隙之中。矿体附近还可见微细球粒状绿泥石，为流体多次交代原矿物所致（高飞等，2011），不发育。

水云母化：表现为流体将绢云母化矿物交代为更富结晶水、K2O、更加细小的伊利石。为花岗岩中长石蚀变而成，根据发育的程度从斑点状到带状分布于构造蚀变带两侧。因碱性长石的结构较斜长石稳定，水云母优先交代斜长石（图2c）。

绿帘石化：不发育，为样品显微镜下鉴定所得，以脉状形式沿石英脉和黑云母内部裂隙充填交代。绿帘石由颗粒状集合体组成，晶型较差（图2d）。

3.3 成矿期及矿后期流体作用

该期的蚀变类型为硅化、“红化”、黄铁矿化、碳酸盐化、萤石化，与成矿关系密切。蚀变岩石中该期蚀变发育的种类越多、程度越高，叠加的越紧密，工业矿体和铀矿化现象越普遍。

“红化”：主要表现形式有2种：一种呈浸染状、云雾状，高倍镜下表现为颗粒细小的赤铁矿集合体均匀分布于蚀变岩中，将岩石染为肉红色。在矿体部位与成矿期硅化、黄铁矿化等蚀变共生，随着发育强度的增加，将蚀变岩染为深红色、猪肝色；另一种表现形式为以微细脉状或者网脉状附着在长石等其他矿物表面，其主要成分为水针铁矿（图2e、f）。

硅化：以猪肝色、肉红色硅质脉为主，脉宽者可达数米，构成矿化中心的“硅质骨架”。镜下表现为含沥青铀矿和其他铀矿物的微晶石英脉，沿前期蚀变矿物的裂隙和边缘充填交代，与成矿期其他蚀变共生（图2g、h）。

碳酸盐化：以肉红色方解石团块、脉体穿插在蚀变岩中，多集中在矿化中心，往外围逐渐消失。镜下可见2组菱形解理，交代能力强，和同期蚀变叠加在前期的水云母化，绿泥石化等蚀变之上（图2g）。

萤石化：以紫黑色、紫色细脉和团块产出，镜下呈脉状和多边形粒状，单偏光被自身紫黑色掩盖，解理不可见，结晶程度不如成矿后期的浅绿色萤石，与成矿期的猪肝色、肉红色微晶石英、黄铁矿、沥青铀矿等共生。

黄铁矿化：以微细粒状和团块状集合体产出，与成矿关系密切，相比原岩自生黄铁矿，结晶程度差，颗粒小，主要集中在矿体中心部位，镜下与赤铁矿、成矿期石英、沥青铀矿等成矿期蚀变共生，亦可见黄铁矿颗粒呈流线状分布在成矿期石英脉中（图2h）。

成矿后流体温度逐渐降低，形成灰白色、乳白色方解石，绿色、浅绿色晶型较好的团块状萤石，乳白色、灰白色石英。它们主要以脉体形式充填在蚀变岩石和矿物的裂隙中，可见包裹成矿期蚀变的现象（图2i）。

图2 典型蚀变显微及手标本照片a.白云母沿黑云母边缘交代（+）；b.绿泥石交代黑云母，保留其形态假象（-）；c.水云母沿斜长石解理交代（+）；d.绿帘石沿石英脉内部裂隙交代（+）；e.微细脉状针铁矿附着在水云母化长石表面（+）；f.包裹在铀矿物外围的赤铁矿（+）；g.成矿期碳酸盐与成矿期微晶石英、铀矿物、赤铁矿共生（+）；h.成矿期石英与黄铁矿、赤铁矿、沥青铀矿共生（V）；i.矿后期晶洞状石英与浅绿色萤石包裹成矿期紫黑色萤石Pl—斜长石；Qtz—石英；Ill—水云母；Chl—绿泥石；Ep—绿帘石；Bt—黑云母；Ms—白云母；Hem—赤铁矿；Fl—萤石；Q—石英脉；U—铀矿物；Ptc—沥青铀矿；Cbn—碳酸盐；Py—黄铁矿；Gt—针铁矿Fig.2 Selected rock and alteration typesfrom the the Shulouqiu U deposit a.Muscovitemetamorphoses along theedgeof biotite(+);b.Chloritemetamorphoses biotite,preserving itsmorphological illusion(-);c.Hydromica metamorphosesplagioclasealong cleavages(+);d.Epidotemetamorphoses along theinternal fracturesof quartz veinlet(+);e.Veined geothiteattachs to thesurfaceof hydromicazation feldspar(+);f.Hematitearound uranium minerals(+);g.Metallogenic epoch carbonatecoexistswith microcrystal‐line quartz,uranium minerals and hematite(+);h.Pyrite,hematite and pitchblende symbiosis in siliceous veins during mineralization(v);i.Thequartz and light green coexisted fluoritein thelateorestageencapsulatethepurpleblack fluoritein themineralization stage Pl—Plagioclase;Qtz—Quartz;Ill—Illite;Chl—Chlorite;Ep—Epidote;Bt—Biotite;Ms—Muscovite;Hem—Hematite;Fl—Fluorite;Q—Quartz vein;U—Uranium mineral;Ptc—Pitchblende;Cbn—Carbonate;Py—Pyrite;Gt—Geothite

4 水平蚀变分带的划分及特征

综合室内外工作，在水平方向以蚀变类型变化、蚀变强度变化、蚀变空间分布特征和相互叠加状况为依据，从矿体向两侧外围将书楼丘矿床划分为4个蚀变分带（图3）。总体上，各带之间为渐变过渡接触关系，从矿化中心到外侧正常花岗岩，蚀变整体强度由强变弱，蚀变的类型由复杂变简单，蚀变的种类由多变少。

（1）矿化中心带

岩性以红褐色硅化碎裂岩、硅化花岗碎裂岩、硅化岩为主，宽度最小约20 cm，赋存工业矿体宽度可

达3 m。成矿期硅化、赤铁矿化强烈时完全以猪肝色硅质脉代替，局部包裹花岗质团块。该带发育成矿期蚀变，早期蚀变基本被成矿期流体改造，矿后期浅色脉石矿物穿插其内。带内碱性长石基本发生成矿期硅化，可见保留其形态的假象，剩余少量碎裂残斑；斜长石大部分硅化，少量呈水云母化斑晶；黑云母全部硅化，偶可见绿泥石化残体；原生石英颗粒发生重结晶；成矿期碳酸盐、萤石沿矿物裂隙交代、充填，还可见随成矿期石英脉沉淀的黄铁矿颗粒呈流线状分布（图3a、d）。总体上，该带的特征蚀变组合为强硅化-强赤铁矿化-黄铁矿化-紫黑色萤石化-肉红色碳酸盐化。

图3 各蚀变分带典型样品岩芯及显微照片a.矿化中心带样品显微照片（+）；b.矿旁强蚀变带样品显微照片（+）；c.矿旁弱蚀变带样品显微照片（+）；d.矿化中心带岩芯；e.矿旁强蚀变带岩芯；f.矿旁弱蚀变带岩芯Kfs—钾长石；Qtz—石英；Ill—伊利石；Ser—绢云母；Cbn—碳酸盐；Ptc—沥青铀矿；Q—硅质脉；Chl—绿泥石；Hem—赤铁矿Fig.3 Typical drill core samples of different alteration zones and their microscopic photographs a.Microscopic photograph of thesamplefrom central zoneof mineralization(+);b.Microscopic photograph of thesamplefrom strong alteration zone(+);c.Microscopic photograph of the sample from weak alteration zone(+);d.The core sample from central zone of mineralization;e.The core sample from strong alteration zone;f.The core sample from weak alteration zone Kfs—Potassium feldspar;Qtz—Quartz;Ill—Illite;Ser—Sericite;Cbn—Carbonate;Ptc—Pitchblende;Q—Quartz vein;Chl—Chlorite;Hem—Hematite

（2）矿旁强蚀变带

岩性为浅肉红色、肉红色带黄绿色蚀变花岗岩，块状构造，花岗碎裂结构，宽度一般在40～123 cm，工业矿体内更宽。该带发育矿前期蚀变，以强水云母化、强绿泥石化为主，兼有少量成矿期蚀变。带内碱性长石主要发育绢云母化；斜长石发育强烈的水云母化，水云母呈细小的微晶颗粒和片状、长条状等沿斜长石的内部和裂隙交代，工业矿体中也见交代碱性长石和石英等其他矿物；原生石英内部裂纹发育；黑云母全部发生绿泥石化，可见压力影、揉皱变形等现象；成矿期碳酸盐沿蚀变长石、原生石英内部裂隙、解理、双晶纹和矿物粒间交代，规模较大的蚀变带中可见赤铁矿化（图3b、e）。总体上，该带的特征蚀变组合为强水云母化-强绿泥石化-弱肉红色碳酸盐化-弱赤铁矿化。

（3）矿旁弱蚀变带

岩性为浅肉红色带星点状黄绿色弱蚀变花岗岩，花岗结构，块状构造，宽度一般在60～80 cm，发育较好的可达数米不等。该带发育弱矿前期蚀变，以弱水云母化、绿泥石化为主，叠加矿后期浅色脉石矿物。带内碱性长石以绢云母化为主，内部破碎强烈，常见矿后期碳酸盐脉沿其内部充填交代，强度不如内带；斜长石内部发育不同程度水云母化，交代强度远不如内带，以微米星点状为主，边部形成钠长石净边；原生石英内部裂隙发育，可见大量波状消光的亚颗粒；黑云母部分发生绿泥石化，少量边部和解理白云母化。长石内部可见长条状充填型绿泥石，绿帘石细脉沿黑云母等矿物、岩石裂隙交代沉淀（图3c、f）。总体上，该带的特征蚀变组合为弱水云母化-绿泥石化-绢云母化-绿帘石化。

（4）正常花岗岩

岩性为浅肉红色中粗粒似斑状黑云母钾长花岗岩，发育自变质白云母化和碱交代。

5 水平蚀变分带元素地球化学特征

5.1 主量元素特征

从正常花岗岩到矿化中心带（表1），w(Al2O3)、w(K2O)、w(Na2O)总体递减，w(SiO2)递增，为硅化大量替换长石类矿物所致；w(MgO)在矿旁强蚀变带和矿旁弱蚀变带中最高，与两蚀变带发育富镁的水云母化、绿泥石化、绢云母化对应；CaO、F从正常花岗岩到矿化中心带的含量变化与碳酸盐化、萤石化的发育程度一致；w(TiO2)在矿化中心带锐减，表明流体作用导致花岗岩中副矿物发生了解体；w(Fe2O3)和w(FeO)变化与赤铁矿化和黄铁矿化相关。根据主量元素迁移率的变化规律，推测成矿流体富含Si、S、Fe、Ca、挥发分。

表1 各蚀变带样品主量元素含量(w(B)/%)及特征值Table1 The content(w(B)/%)of the major elements and characteristic index of the samples from each alteration zone

镜下可见赤铁矿颗粒呈微米质点状分布在矿物内部、表面，呈现出赤铁矿的条痕色或粉末色，与镜铁矿的内反射相似。在总量相同的情况下，赤铁矿的颗粒越细小，岩石的“红化”越强烈（高海东等，2014）。赤铁矿化的“粉末化”现象可使w(Fe2O3)的增量在仅有24%的情况下，导致矿化中心带通体变为猪肝色、肉红色。

5.2 微量元素特征

多期流体作用致使物质组分在各带之间发生强烈迁移，从正常花岗岩到矿化中心带（表2），大离子亲石元素Li、Pb、W得到富集，亏损Sr、Ba；高场强元素亏损Zr、Hf、Nb、Ta、Th，富集U；过渡族元素亏损Sc、Co，富集V。根据微量元素迁移率的变化规律，随流体强烈迁入的元素有Li、Pb、Mo、W、V、Bi、Sb、U、Cd、Cs，表明成矿流体具有幔源特征，在区域上形成了大量的有色金属矿化，而随流体强烈迁出的元素Sr、Ba、Zr、Th、Ga可在矿区形成高值假异常。

表2 各蚀变带样品微量元素含量（w(B)/10-6）Table 2 The content(w(B)/10-6)of the trace elements of thesamples from each alteration zone

Rb和Na、K，Sr和Ca容易形成类质同象赋存在长石的晶格中，矿化中心带的长石大量溶解硅化，Rb随流体大量迁移到水云母化发育的矿旁强蚀变带、矿旁弱蚀变带中富集，而Sr却随流体大量迁出，二者表现出不同的地球化学性质。Ta和Nb在各蚀变带表现出相同的地球化学性质，Sc在各蚀变带的迁移主要与黑云母的交代程度相关。U、Th含量从正常花岗岩到矿化中心的变化特征，说明流体作用使二者发生了显著的分馏；亲硫元素Sb、Pb、Cu随流体在矿化中心带大量富集，进一步反映了成矿流体富S；Zr的含量变化间接反映了锆石等副矿物在各蚀变带的解离程度。

5.3 稀土元素特征

从正常花岗岩到矿化中心带（表3），δEu和δCe值基本稳定，轻稀土元素总量、(La/Lu)N、(La/Sm)N和(Gd/Lu)N比值递减，轻重稀土元素之间和轻、重稀土元素内部的分馏程度逐渐变小，表明蚀变带内轻、重稀土元素和其内部元素之间随流体作用发生“均一化”现象。其原因为成矿热液中所携带的稀土元素主要以络合物形式存在，HREE由于镧系收缩，电离势和极化能相对LREE有所增加，更易与矿化剂F-、CO32-等结合形成络合物。随着稀土元素原子序数的增加稳定性越好，造成流体携带的HREE含量高于LREE，重稀土元素在水岩作用中不断得到补充，而轻稀土元素的迁出量却大于带入量。

表3 各蚀变带样品稀土元素含量（w(B)/10-6）及特征值Table 3 The content(w(B)/10-6)of the rare earth elements and characteristic index of the samples from each alteration zone

各蚀变带稀土元素配分曲线均为轻稀土元素富集的右倾型（图4），矿化中心带各轻稀土元素含量均低于其他各蚀变带，但曲线配分模式相近，说明各阶段热液流体来源、水岩作用的一致性。

图4 各蚀变带样品稀土元素标准化分布型式图1—矿化中心带；2—矿旁强蚀变带；3—矿旁弱蚀变带；4—正常花岗岩；5—棉花坑矿床矿化中心带Fig.4 Chondrite-normalized REEpatterns of the samples from each alteration zone 1—Thecentral zoneof mineralization;2—The strong alteration zone;3—The weak alteration zone;4—The normal granite;5—The central zone of mineralization of Mianhuakeng

6 讨论

花岗岩中铀元素主要赋存在黑云母、副矿物、长石等矿物之中。黑云母主要通过吸附作用，将铀离子吸附在位错构造间隙和其他空隙之内，或者以内生隐晶捕获。长石内部的裂隙中往往储存着铀矿物的小颗粒，副矿物锆石、独居石、绿帘石、磷灰石、白钛石、榍石等本身是含铀矿物。

6.1 成岩后期自变质交代作用与铀成矿的关系

目前南岭地区发现的热液铀矿床大多产在碱交代、白云母化、绿泥石化等发育地段。找矿实践证明，自变质的强度、面积越大，矿体存在的可能性就越大，这说明矿期流体作用在成矿过程中具有重要作用。

黑云母的白云母化约会释放出其内部84%的铀，如按1 km3花岗岩计算，可活化444.5 t铀（龚温书等，1986）。其次，流体作用可使花岗岩中副矿物不同程度的发生解体，致使蚀变岩中活性铀的含量不断增加（周吉昌，1987）。而α裂变径迹表明发生碱交代的蚀变矿物中铀仍为均匀分布，说明碱交代不能改变铀元素的存在形式。矿区赋矿花岗岩本身的w(U)约为18.0×10-6，显著高于中国东部上地壳w(U)平均值1.55×10-6（Gao et al.，1999）。所以，自变质交代作用将花岗岩中的固定铀活化为铀石、钍石、直氟碳钙铈矿等活性铀矿物（张丽等，2018），呈不规则状沉淀在新生矿物的解理缝、裂隙中，为成矿期流体的携带运移创造了条件。

诸广复式岩体处于吴川-四会深大断裂向北延伸部位，矿区存在长期、多次、强烈构造岩浆活动。区域上3期黑云母-二云母花岗岩的演化旋回，代表了3次大规模的自变质作用，致使表征岩体铀活化强度的标准离差、变异系数、活化系数明显增高。因此，印支期和燕山早期，南岭地区以挤压为主的构造运动使地壳发生部分熔融，形成的过铝质富铀花岗岩为成矿提供了铀源。

6.2 矿前期流体作用与铀成矿的关系

作为花岗岩的主要组成矿物，长石转变为层状的绢云母、水云母过程中，含水量增加，硬度降低。同时，矿前期硅化使花岗岩的脆性增加，致使岩石的抗压强度降低，易发生破碎形成裂隙（戎嘉树等，1981；章邦桐等，1990；温志坚等，2000）。α诱发裂变径迹表明黑云母化绿泥石内部不仅继承了黑云母中副矿物的裂变径迹，并且通过吸附作用叠加了部分绿泥石化过程中的活性铀，裂隙充填型绿泥石的裂变径迹特征仍为均匀脉状分布（赵友东等，2016）。扫描电镜和电子探针也证实新生石英和伊利石等蚀变矿物裂隙内部存在微脉状沥青铀矿，但黑云母蚀变为白云母和绿泥石的同等条件下，前者比后者活化转移的w(U)高1个数量级（程华汉等，2000；刘正义等，2012）。

综上所述，该期流体作用进一步活化了花岗岩中的固定铀，它们或被黏土矿物吸附或沿岩石矿物微裂隙沉淀，这种改变分布形式的活性铀易与成矿流体发生反应，形成富铀热液。同时，流体作用改变了原岩的物理性质，与花岗岩的原生节理叠加，成矿构造易使其形变和碎裂，提高了岩石的有效孔隙度和渗透性，保证了流体与围岩有较大的接触面积，为矿液的运移、反应、沉淀创造了有利条件。

6.3 成矿期及矿后期流体作用与铀成矿的关系

燕山晚期，华南地壳转变为强烈拉张的动力学背景，构造活动趋于强烈，发生了大规模的铀成矿事件。研究表明，区域上花岗岩型热液铀矿床成矿流体具有大气降水、变质热液与地幔流体混合作用的多来源特征（姜耀辉等，2004；张展适等，2005；卢小亮等，2015；庞雅庆等，2019）。

成矿期由于岩石圈伸展（Jian et al.，2002），携带大量矿化剂ΣCO2的地幔流体与较高氧逸度的壳源流体共同作用，沿断裂与围岩不断的发生物质交换，循环萃取蚀变花岗岩中的活化铀（U4+→U6+），最终形成富含Si、Ca、Fe、S、碳酸盐铀酰络合物、硫酸盐铀酰络合物、硅酸盐铀酰络合物的成矿流体。当成矿流体进入矿区张扭性的NE向、NNW向储矿空间，开放系统压力降低，流体发生沸腾，铀酰络合物解体，二氧化碳等挥发分大量溢出，与Ca2+结合形成成矿期具有强烈交代能力的碳酸盐（钟军等，2016）。而少量F-、Cl-等卤素可与U6+形成氟、氯合铀酰离子[UO2(F，Cl)n2-n]，使成矿流体溶解、迁移U的能力增强。其次，因UF4和CaF2的离子半径相同，二者易于形成混晶沉淀，故出现沥青铀矿和成矿期萤石共生的现象。

富含Si、U的成矿流体，具有很强的交代能力，就位过程中随着流体温度降低、pH值增大，SiO2出现过饱和，部分呈凝胶体（SiO2·nH2O）析出，并可吸附相当数量的还原铀（U4+），含铀凝胶体经结晶作用转化为含铀微晶石英，形成赋存矿体的成矿期硅化。

邹明亮等（2017）指出诸广中段成矿期黄铁矿为富As亏S型，As元素可导致S原子3s、3p轨道电子活化，存在还原性S-的释出现象，从矿化中心带Fe3+、S的增量来看，与U远远达不到2∶1的关系，表明黄铁矿充当还原剂不是书楼丘矿床的主要还原机制。研究区内中基性岩脉发育，成岩年龄与成矿时间相近，甚至形成一类“交点型”矿体（徐文雄等，2008）。其次，诸广地区铀矿床主要分布在中东部，而辉绿岩等基性脉体不发育的西部却少见矿体。据此，笔者认为区域上中基性脉体的就位过程可能为系统提供了还原环境，作用于富含Fe3+、U6+的成矿流体，形成黄铁矿与沥青铀矿共沉淀的现象。

结合“红化”的宏观、微观表现形式，笔者认为其成因有3种：①网脉状附着在长石等矿物表面的水针铁矿为较高氧逸度的壳源流体深循环淋滤围岩所致；②少量与沥青铀矿、黄铁矿共生的皮壳状赤铁矿，为黄铁矿化的Fe2+遭受长期辐射所致；③浸染状、云雾状，高倍镜下表现为颗粒状集合体的赤铁矿，为成矿热液中Fe3+沉淀产物，与矿化的关系最为密切（赵凤民等，1986）。

矿后期随着成矿系统的温度逐渐降低，流体对岩石和矿物的交代作用下降，主要形成浅色的脉石矿物包裹和穿插在蚀变岩石中，对成矿起破坏作用。

6.4 与棉花坑矿床围岩蚀变带的对比

棉花坑铀矿床与书楼丘铀矿床同属长江铀矿田（图1），二者被棉花坑大断裂相隔，直线距离不到2 km，构造背景相似，成因类型相同，均有水平方向的规律性蚀变分带特征。高飞等（2011）、吴德海等（2019）均对棉花坑矿床蚀变分带进行了综合研究，笔者试图通过对比两矿床的水平蚀变分带，以期还原二者流体作用的差异。

两矿床从矿化中心到正常花岗岩，蚀变矿物类型、变化特征、赋矿围岩、特征蚀变组合基本一致。棉花坑矿床的蚀变分带宽度、蚀变分带数和各分带内蚀变类型数量普遍较书楼丘矿床发育。

棉花坑矿床矿化中心带的w(Al2O3)、w(MgO)、w(Na2O+K2O)高于书楼丘矿床的（表1），而w(SiO2)相反，反映了书楼丘矿床矿化中心带硅化强于棉花坑矿床，导致长石被大量交代，致使水云母化程度弱于棉花坑矿床。书楼丘矿床矿化中心带的w(CaO)、w(Fe2O3)、w(FeO)高于棉花坑矿床，指示赤铁矿化、黄铁矿化、碳酸盐化发育程度强于棉花坑矿床。书楼丘矿床各蚀变带氧化指数与正常花岗岩基本一致，为棉花坑矿床矿化中心带的2倍。

书楼丘矿床矿化中心带的Ba、Pb、Mo、W、V、Bi元素质量分数远远高于棉花坑矿床矿化中心带（表2），相反，Rb、Sr、Zn、Zr、Th元素质量分数远远低于棉花坑矿化中心带，表明书楼丘矿床矿化中心带更富集大离子亲石元素，棉花坑矿化中心带更富集高场强元素。

书楼丘矿床矿化中心带LREE低于棉花坑矿床（表3），（La/Yb）N、（Gd/Lu）N小于棉花坑矿床，但（La/Sm）N大于棉花坑矿床。表明前者LREE随流体作用迁出的量较多，轻、重稀土元素之间和重稀土元素内部的均一化程度高于棉花坑矿床，而轻稀土元素内部均一化程度弱于棉花坑矿床。两个矿床的矿化中心带的δEu、δCe基本持平，矿化中心带微量元素原始地幔标准化分布型式图（图5）显示二者曲线模式相近，稀土元素原始球粒陨石标准化分布型式图（图4）显示二者均为近重叠右倾的“海鸥”型特征，说明两个矿床流体作用和来源一致。

图5 各蚀变带微量元素原始地幔标准化分布型式对比图1—矿化中心带；2—矿旁强蚀变带；3—矿旁弱蚀变带；4—正常花岗岩；5—棉花坑矿床矿化中心带Fig.5 Primitive mantle-normalized multielement diagrams of the samples from each alteration zone1—Thecentral zoneof mineralization;2—Thestrong alteration zone;3—Theweak alteration zone;4—Thenormal granite;5—The central zoneof mineralization of Mianhuakeng

综上所述，书楼丘矿床壳源流体的占比高于棉花坑矿床，成矿系统氧逸度较高，不利于矿质的还原沉淀，棉花坑矿床流体与围岩的交代作用更充分，蚀变带发育的更完善。书楼丘矿床的成矿年龄早于棉花坑矿床约5～14 Ma（钟福军等；2019），两者同属华南地区80～60 Ma铀成矿时代，区域上气候由潮湿转换为干旱-半干旱，形成红色沉积盆地及一系列断裂带，随着时间的推移，白垩纪—古近纪地壳拉张作用致使壳-幔构造体系逐渐成熟（Hu et al.，2008），导致书楼丘矿床的成矿能力弱于棉花坑矿床。

7 结论

（1）书楼丘矿床具有明显的水平蚀变分带，由内向外可划分为矿化中心带→矿旁强蚀变带→矿旁弱蚀变带→正常花岗岩。各带的特征蚀变组合分别为强硅化+强赤铁矿化+黄铁矿化+紫黑色萤石化+肉红色碳酸盐化、强水云母化+强绿泥石化+弱肉红色碳酸盐化+弱赤铁矿化、弱水云母化+绿泥石化+绢云母化+绿帘石化、白云母化+碱交代。

（2）成矿流体为富含Si、Ca、Fe、S、U、∑CO2的壳幔混合流体，多期流体作用致使矿化中心带稀土元素之间发生“均一化”，围岩为成矿提供了铀源。

（3）书楼丘矿床和棉花坑矿床二者成矿作用相同、流体来源一致，但书楼丘矿床成矿系统氧逸度相对较高，流体水岩作用整体弱于棉花坑矿床。

致谢本文野外工作期间得到了核工业290研究所同仁们的大力支持，室内实验室测试工作得到了核工业北京地质研究院分析测试研究所范光老师的大力帮助，审稿专家对本文提出了修改意见，在此一并致谢。