吴 佳,巫建华,刘晓东**
(1东华理工大学核资源与环境国家重点实验室,江西南昌 330013;2东华理工大学地球科学学院,江西南昌 330013)
长期以来,桃山-诸广铀成矿带的岩浆活动和铀成矿作用一直受到业内的重视,前人利用不同测年方法进行成岩成矿年代学研究,认为岩浆岩属于燕山期不同阶段的产物,铀成矿年龄基本上小于100 Ma(吴烈勤等,2003;杜乐天等,2011)。近十年来,随着高精度测年方法的应用,许多岩体的形成时代被重新厘定,部分矿床成矿年龄大于100 Ma的事实被进一步确认。但是,由于部分岩浆岩的年龄数据忽略了高铀锆石、捕获锆石、样品数量和MSWD值等因素,年龄的可信度较低,导致不同学者获得的同一岩体的年龄值差别较大,给岩浆岩的时序厘定造成了困难,也掩盖了岩浆活动与铀成矿年龄之间的关系。本文收集了近十年桃山-诸广铀成矿带获得的118组岩浆岩同位素年龄数据和41组铀成矿同位素年龄数据,试图在剔除可信度较低数据的基础上,厘定桃山-诸广铀成矿带岩浆岩的形成时代和铀成矿的年龄,指出现有年龄数据存在的主要问题,进而探讨岩浆活动与铀成矿之间的关系。鉴于现有的岩浆岩年龄数据较多,且测试方法不一,为了便于结果对比和使用统一的年代学数据评价指标,本次工作从收集的LA-ICP-MS或SHRIMP锆石U-Pb年龄数据中遴选出酸性岩浆岩的形成年龄,从收集的K-Ar或Ar-Ar法年龄数据中遴选出基性脉岩的形成年龄,从收集的沥青铀矿原位定年数据中遴选出铀矿的成矿年龄,基本达到了研究目的。
华南地区岩浆活动强烈,铀矿资源丰富,已探明的铀资源量大约占全国铀资源总量的50%(OECD-NEA/IAEA,2016),主要类型包括火山岩型铀矿、花岗岩型铀矿和碳硅泥岩型铀矿(图1),其中花岗岩型铀矿约占中国已探明铀资源储量的22.9%(蔡煜琦等,2015;巫建华等,2017)。
华南由扬子始板块和华夏微始板块组成,两板块在中元古代—新元古代青白口纪早期以古华南洋相隔;青白口纪晚期,古华南洋消亡,扬子始板块与华夏微始板块沿凭祥-宜丰-景德镇-苏州断裂带碰撞拼合,其间形成了长约1500 km的NE向江南造山带,并构成罗迪尼亚超级大陆的一部分;新元古代南华纪,随着罗迪尼亚超级大陆的裂解,扬子-华夏古板块发生裂解,茶林-祁东-萍乡-广丰-江山-绍兴断裂带以北转变为被动陆缘的浅海台地,以南的湘东—粤北—赣南—浙西地区成为华南裂谷海盆的一部分;早古生代志留纪,扬子古板块与华夏微古板块沿茶林-祁东-萍乡-广丰-江山-绍兴断裂带再次拼合,其间形成了钦(州湾)—杭(州湾)结合带及其西侧的湘桂加里东造山带和东侧的华东南加里东造山带,形成初步统一的中国南方大陆(舒良树,2012;江西省地质矿产勘查开发局,2017;郭国林等,2021)。桃山-诸广铀成矿带地跨赣、粤、湘三省,位于钦杭结合带以南的华夏地块西部,属华东南铀成矿省,是中国最重要的花岗岩型铀成矿带(图1),占全国花岗型铀矿的49.2%(Deng etal.,2012;蔡煜琦等,2015)。自早古生代以来,该带经历了多期次的构造岩浆活动,受加里东、印支和燕山等构造活动的影响,形成了不同时代的花岗岩和丰富的矿产资源(Xu et al.,2003;Wang et al.,2015;宋美佳,2017),主要的产铀花岗岩体包括桃山、诸广和贵东三大复式花岗岩体,发育有桃山、诸广(包括鹿井和诸广南)、下庄铀矿田,共计80多个铀矿床、数以万计的铀矿(化)点和异常点(李建红等,2012)。
图1 华南大地构造简图及铀矿分布示意图(据胡瑞忠等,2019修改)Fig.1 Tectonic setting and simplified geologic map of South China showing the U provinces and distribution of uranium deposits(modified after Hu et al.,2019)
前人对桃山-诸广铀成矿带中的桃山、诸广和下庄3个铀矿田内的岩浆岩主要采用K-Ar法、Ar-Ar法、Rb-Sr法、单颗粒锆石U-Pb同位素稀释法等开展过测年工作,认识到3个铀矿田的岩体均为复式岩体,但主要归于燕山期第一阶段、第二阶段和第三阶段(杜乐天等,2011)。但近十年来,随着高精度锆石U-Pb同位素定年技术(LA-ICP-MS、SHRIMP)的应用,获得了桃山、诸广和下庄铀矿田的一大批岩浆岩同位素年龄(表1),证实贵东岩体东部下庄铀矿田的花岗岩主体属印支期,北缘的火山岩和花岗岩属加里东期,诸广岩体南部诸广铀矿田的岩浆岩主体属印支期,只有桃山铀矿田的花岗岩主体属燕山期。但是,由于这些年龄数据中部分包括高铀锆石的年龄,部分年龄的n<10,部分年龄的MSWD>2,降低了年龄数据的可信度,导致不同学者报道的同一岩体的年龄数值差别很大。如下庄铀矿田的下庄岩体9个年龄数据(表1序号92~100)中的最大年龄与最小年龄相差15 Ma,下庄铀矿田的鲁溪岩体9个年龄数据(表1序号105~113)中的最大年龄与最小年龄相差也近15 Ma。通过遴选可信度较高的年龄数据后,桃山-诸广铀成矿带岩浆岩具有多旋回的特征,加里东期、印支期和燕山期岩浆岩可厘定如下。
(1)加里东期岩浆岩
加里东期岩浆岩主要有桃山铀矿田的漳灌岩体((409.2±1.8)Ma,表1序号15),诸广铀矿田的寨前岩体((414.5±4.5)Ma,表1序号65)、桂东岩体((417.3±4.8)Ma,表1序号66)和扶溪岩体((426.7±5.4)Ma,表1序号67),下庄铀矿田的苗云岩体((442.7±3.2)Ma,表1序号118)、河口盆地的碎斑熔岩((443.6±5.4)Ma,表1序号114)和英安岩((448.7±1.7)Ma,表1序号115)、南迳盆地的英安岩((439.9±3.7)Ma,表1序号116)和安山岩((442.1±3.9)Ma,表1序号117)等,年龄范围为409~448 Ma。
表1 桃山-诸广铀成矿带岩浆岩同位素年龄一览表Tabel 1 Isotopic ages of magmatic rocks in the Taoshan-Zhuguang uranium metallogenic belt
续表 1-1Continued Table 1-1
续表 1-2Continued Table 1-2
(2)印支期岩浆岩
印支期岩浆岩主要有桃山铀矿田的蔡江岩体(228~230 Ma,表1序号11、13、14),诸广铀矿田的百顺岩体((226.2±2.2)Ma,表1序号48)、油洞岩体((226.4±3.5)Ma,表1序号49)、寨地岩体((231±3)Ma,表1序号51)、龙华山岩体((236±2)Ma,表1序号55)、江南岩体((233±3)Ma,表1序号56)、白云岩体((222.3±1.8)Ma,表1序号58)、乐洞岩体((233±3)Ma,表1序号61),下庄铀矿田的基性脉岩(211~202 Ma,表1序号88和89)、下庄岩体((235.9±3.3)Ma,表1序号99)、鲁溪岩体(237~241 Ma,表1序号110和112),年龄范围为202~241 Ma。
(3)燕山期岩浆岩
燕山期岩浆岩可分为早、晚2期。燕山早期岩浆岩主要有桃山铀矿田的黄陂岩体((160.9±2.4)Ma,表1序号6),诸广铀矿田的长江基性脉岩(140~145 Ma,表1序号21和22)、鹿井基性脉岩(169~171 Ma,表1序号23、24)和广南岩体((148.2±1.7)Ma,表1序号25)、三江口岩体((155.2±2.1)Ma,表1序号26)、赤坑岩体((154±1)Ma,表1序号30)、企岭岩体((153.9±2.1)Ma,表1序号31)、长江岩体(155~159 Ma,表1序号35和41),下庄铀矿田的基性脉岩(139~179 Ma,表1序 号74~79)、桃 村 坝 岩 体((161.5±1.8)Ma,表1序号84)和隘子岩体((160.1±6.1)Ma,表1序号86),年龄范围为140~179 Ma;燕山晚期岩浆岩主要有诸广铀矿田的基性脉岩(88~128 Ma,表1序号16~20)、下庄铀矿田的基性脉岩(91~110 Ma,表1序号69~73),年 龄范围为88~128 Ma。
研究表明,桃山-诸广铀成矿带的矿床依据矿床构造、热液蚀变特征可划分为4类:①硅化带型,包括诸广铀矿田的鹿井矿床、棉花坑矿床、书楼丘矿床和长排矿床,下庄铀矿田的希望矿床、新桥西矿床等;②矿脉与暗色岩墙交点型(简称“交点型”),包括下庄铀矿田的下庄矿床、大帽峰矿床、磜下矿床、仙人嶂矿床和仙石矿床等;③低温伊利石化蚀变破碎带型(简称“低温伊利石化型”),包括桃山铀矿田的大布矿床和大府上矿床等;④高温绢英岩化蚀变碎裂岩带型(简称“高温绢英岩化型”),包括诸广铀矿田的澜河矿床、东坑矿床,下庄铀矿田的竹山下矿床、石土岭矿床、白水寨矿床、张光营矿床、鲁溪矿床等(杜乐天等,2011)。根据铀矿化时代,可分为早、晚2期:早期沥青铀矿呈角砾状,成矿温度较高,下庄铀矿田竹山下铀矿床出现晶质铀矿、白钨矿和电气石高温矿物组合,矿化年龄为125.0~166.4 Ma(胡宝群等,1999;2001),石土岭矿床矿石U-Pb等时线年龄为138 Ma(吴烈勤等,2003);晚期沥青铀矿呈细脉状产出,成矿温度为中低温,仙石铀矿床沥青铀矿U-Pb年龄为(81.2±7.7)Ma(毛景文等,2006)。但早期铀矿化直到2009年才引起关注,并认为石土岭矿床属于早期铀矿化、富矿(杜乐天等,2009)。随着铀矿物原位微区U-Pb定年技术的应用,桃山-诸广铀成矿带铀矿床获得了一批可靠性更高的沥青铀矿UPb年龄(表2),证实铀成矿具有多期多阶段性。从表2可以看出:
(1)高温绢英岩化型铀矿床属燕山早期铀矿化的产物,交点型铀矿床也存在燕山早期铀矿化的年龄。竹山下矿床(铀矿化年龄为134 Ma,表2序号36和37)、石土岭矿床(铀矿化年龄为(138.5±1.9)Ma、>(136±3)Ma和(162±27)Ma,表2序号38、39和40)、白水寨矿床(铀矿化年龄为(175±16)Ma,表2序号41)均属高温绢英岩化型铀矿床,铀矿化年龄均大于130 Ma,属燕山早期铀矿化的产物。仙石矿床属交点型铀矿床(早期铀矿化年龄为(134.6±4.4)Ma,表2序号33~35),也存在大于130 Ma的铀矿化年龄,暗示也存在燕山早期的铀矿化;
(2)交点型、硅化带型和低温伊利石化型铀矿床主要属燕山晚期铀矿化的产物。鹿井矿床(铀矿化年龄为(85±2)Ma,表2序号7)、棉花坑矿床(铀矿化年龄约为70 Ma、90 Ma、100 Ma和120 Ma,表2序号9~17)、书楼丘矿床(铀矿化年龄为(71.4±1.3)Ma和(74.4±1.7)Ma,表2序号18~19)、长排矿床(铀矿化年龄为(62.4±2.5)Ma和(70.2±0.5)Ma,表2序号20和21)和希望矿床(铀矿化年龄为>(75±2)Ma、(81.8±1.1)Ma和(107±16)Ma,表2序号23~25)均属硅化带型铀矿床,铀矿化年龄均小于130 Ma,属燕山晚期铀矿化的产物。大帽峰矿床(铀矿化年龄为85 Ma,表2序号26)、磜下矿床(铀矿化年龄为(91.8±1.3)Ma、(92.2±1.3)Ma和(93.5±1.2)Ma,表2序号27~29)、仙人嶂矿床(铀矿化年龄为81 Ma,表2序号30)和仙石矿床(晚期铀矿化年龄为(79±11)Ma、(96.4±1.4)Ma、(103.7±1.8)Ma和(113.4±2.1)Ma,表2序号31~34)均属交点型铀矿床,铀矿化年龄均小于130 Ma,属燕山晚期铀矿化的产物。大布铀矿床(早期铀矿化年龄为65 Ma、(68±4)Ma和(83±4)Ma,表2序号2、4、5)属低温伊利石化型铀矿床,也存在小于130 Ma的铀矿化年龄,暗示存在燕山晚期的铀矿化;
(3)硅化带型和低温伊利石化型铀矿床还存在喜马拉雅期的铀矿化。大布铀矿床(晚期铀矿化年龄为41 Ma和(38±1)Ma,表2序号1和3)属低温伊利石化型铀矿床,鹿井矿床(晚期铀矿化年龄为(54±1)Ma,表2序号6)、棉花坑矿床(铀矿化年龄为(60.8±0.6)Ma,表2序号8)和希望矿床(铀矿化年龄为61 Ma,表2序号22)属硅化带型铀矿床,它们都存在小于65 Ma的铀矿化年龄,暗示存在喜马拉雅期的铀矿化。
表2 桃山-诸广铀成矿带沥青铀矿成矿年龄一览表Tabel 2 The age of uranium mineralization(pitchblende)in the Taoshan-Zhuguang uranium metallogenic belt
桃山-诸广铀成矿带储矿岩体的时代具有多期次性,桃山铀矿田的大布铀矿床赋存在打鼓寨中粒二云母花岗岩(LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为(163±3)Ma,刘汉彬等,2014);诸广铀矿田的棉花坑矿床、长排矿床分别赋存在油洞中粗粒二云母花岗岩(LAICP-MS锆石U-Pb年龄为(226.4±3.5)Ma,Zhang et al.,2018)和长江中粒黑云母花岗岩(LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为(159.5±1.2)Ma,黄国龙等,2014);下庄铀矿田希望矿床赋存在下庄中粒黑云母花岗岩(SHRIMP锆石U-Pb年龄为(235.9±3.3)Ma,吴佳等,2022)中,石土岭矿床赋存在帽峰细粒二云母花岗岩(LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为(219.6±0.9)Ma,凌洪飞等,2005)中。
可见,下庄铀矿田和诸广铀矿田的储矿岩体主要为印支期,而桃山铀矿田的储矿岩体为燕山期。
矿岩时差的概念是20世纪60年代由中国铀矿地质工作者提出的,是指铀成矿与提供成矿物质的花岗质岩浆岩之间存在很大的年龄间隔(杜乐天,2011)。桃山-诸广铀成矿带铀成矿与赋矿岩体之间存在较大的矿岩时差,如桃山铀矿田的大布铀矿床赋存在打鼓寨岩体((163±3)Ma,刘汉彬等,2014)中,最大成矿年龄为(83±4)Ma(夏毓亮,2019),矿岩时差达80 Ma,诸广铀矿田的棉花坑矿床赋存在油洞岩体((226.4±3.5)Ma,Zhang et al.,2018)和长江岩体((159.5±1.2)Ma,黄国龙等,2014)中,最大成矿年龄为(119.0±5.9)Ma(张龙等,2018),矿岩时差分别达107 Ma和40 Ma;下庄铀矿田的希望矿床赋存在下庄岩体((235.9±3.3)Ma,吴佳等,2022)中,最大成矿年龄为(107±16)Ma(Bonnettiet al.,2018),矿岩时差大于100 Ma。铀成矿与赋矿岩体之间矿岩时差相隔很大,表明成矿作用和花岗岩体形成根本不是同一地质作用。
下庄铀矿田的石土岭铀矿床、竹山下铀矿床、白水寨矿床为高温绢英岩化型铀矿床,铀矿化时间为129~175 Ma(表2序号36~41),与矿田内139~179 Ma(表1序号74~79)的基性岩浆活动的时代吻合;大帽峰矿床、磜下矿床、仙人嶂矿床和仙石矿床为交点型铀矿床,铀矿化时间为81~135 Ma(表2序号26~35),与矿田内91~139 Ma(表2序号69~74)的基性岩浆活动的时代吻合。“双混合”成因模式认为,热液铀矿床的成矿热液是富含矿化剂的高浓度原生流体与大气降水混合而成,原生流体主要来自岩浆结晶分异的流体(陈肇博,1985)。高温绢英岩化型铀矿床虽然不赋存在基性脉岩中,但铀矿化的时代与基性脉岩的形成时代吻合,交点型铀矿床铀矿化的时代不仅与基性脉岩的形成时代吻合,而且赋存在基性脉岩中。这些都为基性岩浆期后流体作为铀成矿热液中的原生流体创造了条件,暗示高温绢英岩化型和交点型铀矿床与基性岩浆活动可能存在成因上的联系。
在桃山-诸广铀成矿带的成岩成矿年代学研究上取得了一定的进展,但同时也能看出已有的年代学研究还存在以下问题。
桃山-诸广铀成矿带岩浆岩年代学研究中已获得一批高精度的锆石U-Pb年龄数据,数据分析表明,部分花岗岩的锆石U-Pb定年数据显示样品分析点数较少。如表1序号4、5、7、10、27、28、33、43、47、62、63、83、85、87、90、98、100等17个锆石U-Pb年龄结果来自于分析点n<10颗的加权平均年龄计算。从数理统计角度来看,样品数小于10的结果存在较多的不确定性,可能使年龄数据的可信度降低。
部分花岗岩的锆石U-Pb定年数据显示MSWD值太大。如表1序号1、2、3、5、8、9、12、33、34、40、42、50、53、60、62、68、91、96、108、109等20个锆石UPb年龄的MSWD值>2。当MSWD过于大时,则需慎重对待测年结果(范文博等,2013),尤其是MSWD>2时,也会降低年龄数据的可信度。
在锆石U-Pb同位素定年中,U含量较高的锆石对其锆石定年结果存在一定的影响(Williams et al.,2000;Leech,2008;White et al.,2012;Gao et al.,2014;李秋立,2016;吴佳等,2022)。吴佳等(2022)对下庄铀矿田鲁溪岩体和下庄岩体锆石U-Pb年龄结果开展了相关性研究,单独讨论了高铀锆石的影响,发现锆石的w(U)>2000×10-6时,虽然存在部分与w(U)<2000×10-6的锆石一致的年龄,但多数年龄明显增大或减小。因此,高铀锆石年龄不一定能代表寄主岩石的形成年龄,在加权平均年龄数据处理中应尽量剔除。
分析前人的年龄数据发现,桃山-诸广铀成矿带普遍存在高铀锆石的问题,多数学者在加权平均年龄数据处理时并没有剔除高铀锆石(表1序号2、3、8、9、12、26、27、29、31、32、33、34、37、38、39、42、45、46、49、50、52、54、57、59、60、62、63、64、68、87、90、92、93、94、101、102、103、104、105、106、107),高铀锆石的影响可能使年龄数据可信度偏低。
Wang等(2015)采用锆石U-Pb方法获得下庄铀矿田的辉绿岩年龄为(193±4)Ma和辉长岩年龄为(198±1)Ma,明显大于辉绿岩(185.6±3.0)Ma的Ar-Ar法年龄(骆金诚等,2019)和(142.6±3.0)Ma的KAr法年龄(李献华等,1997)。事实上,由于基性岩浆硅不饱,理论上不能形成锆石,基性脉岩中的锆石是捕获锆石(骆金诚等,2019)。因此,基性脉岩的锆石U-Pb年龄一般只能说明基性脉岩的形成年龄不早于这个年龄,不能代表基性脉岩的形成年龄。
测年方法选择时要根据具体情况来分析,任何一种分析方法都有其适用性和局限性,对于基性脉岩而言,现阶段用角闪石Ar-Ar法可能比锆石U-Pb方法定年获得的年龄可靠。K-Ar法做锆石测年时通常被认为年龄可信度低,是因为岩石中的钾含量低了,而从基性脉岩中挑选出含钾高的矿物如钾长石、云母进行K-Ar法、Ar-Ar法定年时,测出的年龄可信度高(桑海清等,2006)。
综上所述,可以得出以下主要结论。
(1)桃山-诸广铀成矿带的岩浆岩是加里东期、印支期和燕山期不同岩浆旋回的产物,下庄铀矿田和诸广铀矿田的储矿岩体主要为印支期,而桃山铀矿田的储矿岩体主要为燕山期。
(2)沥青铀矿测年显示铀成矿具有多期多阶段性,高温绢英岩化型铀矿床属燕山早期铀矿化的产物,而交点型、硅化带型和低温伊利石化型铀矿床主要属燕山晚期铀矿化的产物。
(3)铀成矿与赋矿岩体之间存在较大的矿岩时差,但高温绢英岩化型和交点型铀矿床的矿化时期与矿田内基性岩浆活动的时间吻合,暗示基性岩浆活动可能与铀成矿作用存在成因联系。
(4)数据分析还表明,部分岩浆岩的锆石U-Pb加权平均年龄数据存在n<10或MSWD>2的问题,部分包含了高铀锆石的年龄数据,降低了锆石U-Pb年龄的可信度;而基性脉岩的锆石U-Pb年龄一般只能说明基性脉岩的形成年龄不早于这个年龄,不能代表基性脉岩的形成年龄。
致谢两位匿名审稿专家提出的宝贵修改意见,极大地帮助了本文的最终定稿,作者深表谢忱!