天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

刘敬乐,史 静,姚 青,蔡子颖*,韩素芹,姜 明,崔 晔

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

刘敬乐1,2,4,史 静1,姚 青3,4,蔡子颖3,4*,韩素芹3,姜 明1,崔 晔1

(1.天津市气象探测中心,天津 300074；2.天津市海洋气象重点实验室,天津 300074；3.天津市环境气象中心,天津 300074；4.天津市气象科学研究所,天津 300074)

利用2017～2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM2.5和O3的影响进行研究.结果显示:近地面PM2.5浓度随高度的升高而下降,O3浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM2.5质量浓度相关明显,与200m PM2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O3浓度差异小于冬季,地面与120m高度O3浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM2.5和O3垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O3浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO3的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O3浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O3浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O3污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O3污染的形成和爆发影响明显.

PM2.5；O3；气象塔；大气垂直扩散条件；天津

PM2.5和O3污染是我国主要的大气环境问题,近年来在PM2.5质量浓度总体下降的趋势背景下,对流层的O3浓度明显上升,受到广泛的关注[1-2].污染发生的内因是排放量大,外因是气象条件,气象条件可通过影响通风率、降水沉降、干沉积、化学转化损失率、自然排放量和背景浓度等影响大气气溶胶浓度和臭氧浓度.与人类活动关系最为密切的大气边界层结构不仅直接影响一次污染物的输送、积累和扩散,温湿条件以及大气氧化性等边界层内理化特性也会对二次气溶胶的生成和转化产生重要影响[3],城市边界层特别是城市近地层的风、温、湿和湍流结构存在明显的时空变化[4],对城市大量污染物的输送、扩散、化学转化和干湿清除起着重要作用[5-6].

天津位于华北平原北部,东临渤海,地形和超大城市下垫面造成了其边界层结构具有独特的特点.随着天津城市化进程的加快以及滨海新区石化、化工、冶金等产业规模的扩大,不可避免地带来高排放的人为污染物,并在适宜的气象条件下形成重污染天气[7].以往针对天津地区重污染天气中边界层的污染物浓度和化学组分[8]污染形成机制[9]以及利用地基遥感观测、气象塔和无人机等方式开展的地面污染物和气象要素垂直分布特征[10-11]的研究已有诸多研究成果.其中,利用气象塔进行气象要素观测和大气污染物的监测具有较高的观测分辨率和时间连续性,是最为可靠的一种方式,以往利用气象塔开展针对典型雾霾天气过程中温湿和湍流特征等精细结构的变化规律研究[12],大气稳定度、逆温等变化特征对PM2.5污染的影响分析[13],O3、NOx、CO、气溶胶等污染物的梯度观测及变化规律研究[14-15],湍流强度等微气象要素对气溶胶和气态污染物的影响研究[16-17],发现边界层高度[18]、大气稳定度[19]、理查森数[20]、温度层结[21]和湍流动能[22]等表征大气垂直扩散能力的指标对重污染天气的形成发展具有指示作用.例如,当天津地区日均气温递减率小于0.4℃/100m时,垂直扩散条件不利于大气污染物扩散,中度以上污染出现概率明显增加[23].天津地区的湍流扩散系数与PM2.5质量浓度相关系数可以达到-0.56[24].为更进一步深入了解天津大气垂直扩散条件对重污染发生、维持和消散过程的作用机理,本研究依托天津气象铁塔(以下简称气象塔),通过对2017～2019年天津主要污染物PM2.5和O3的立体监测数据以及同期气象观测资料的分析,旨在揭示湍流强度、大气稳定度、温度层结等近地面大气垂直扩散条件对污染物的影响规律,从微观角度进一步增进对天津地区边界层结构和污染物垂直分布特征的深入了解,为建立重污染预报预警中大气边界层的识别条件因子提供支撑.

1 数据和方法

气象和空气质量监测数据来自2017～2019年冬(11月～次年2月)、夏季(6～8月)开展的综合立体观测,获得的包括天津13个国家级自动气象站和26个环保局监测站的观测数据以及气象塔的相关观测数据,站点位置如图1所示.天津气象塔塔高255m,位于中国气象局天津大气边界层观测站内(39°04′N, 117°12′E,海拔2.2m),属于商业、居民混合点位,其周围环境基本代表了大城市复杂下垫面,气象塔5～250m安装15层风、温、湿度传感器,可实现风速、风向、温度和相对湿度的实时在线观测,气象塔40m高度平台安装有超声风速仪和H2O/CO2观测仪组成的涡动协方差观测系统,用以测量大气下垫面界面上的物质和能量交换,并能够从宏观和微观气象场上对污染过程进行解析.气象塔地面、120m和200m安装有3套空气质量监测站,包括PM10、PM2.5、SO2、NO2和O3浓度监测仪器,可实现塔层内大气污染物的立体观测.本文应用的主要观测仪器参数如表1所示.

研究中的湍流动能(TKE)基于气象塔超声风速仪,在获取湍流数据基础上,基于德国拜耳罗大学研发的TK3软件计算获得,该软件包含了侧向风效应校正、野点值去除、坐标旋转处理、WPL修正等步骤,以及湍流平稳性检验、近地层湍流谱特征分析、湍流发展充分性检验和通量观测的空间代表性分析等数据质量评价方法,湍流计算时间长度选择30min.平均湍流动能的计算公式如下:

式中、和分别为三维超声风速脉动量,TKE的单位为m2/s2.

研究中的大气稳定度的计算采用了温差—风速法[24],此方法能较好的反映大气热力湍流和机械湍流的影响.对大气稳定度分类标准如表2所示,大气稳定度A表示强不稳定,B表示不稳定,C表示弱不稳定,D表示中性,E表示较稳定,F表示稳定.以往研究结果证明[11],对于天津地区,此种大气稳定度分类标准较为合理.

图1 观测站点位置示意

表1 观测仪器参数

表2 △T和u组合法确定稳定度的分类标准

注:表中代表40m高度风速,△代表100m和30m高度温差.

2 结果与讨论

2.1 观测期间天津市空气质量特征

根据观测期间的天津生态环境局监测空气质量数据显示(图2),天津地区冬季多以PM2.5为首要污染物.2017～2019年冬季PM2.5质量浓度分别为60,75和70μg/m3,其中出现中度以上污染天气日数分别为15,25和24d.2017～2019年冬季PM10质量浓度分别为92,110和89μg/m3,其中污染物超标日数分别为14,24和22d,均为轻度或中度污染水平.近3年冬季NO2质量浓度分别为51,54和52μg/m3,污染物超标日数分别为10,19和11d,超标日均为轻度污染水平.近3年冬季中O3和SO2污染相对较低,其空气质量等级均达到优良水平.

天津地区夏季多以O3为首要污染物.2018年和2019年夏季中 O3日最大8h质量浓度滑动平均值(MDA8)分别为165和155μg/m3,污染物超标日数分别为45和41d,其中达到中度以上污染分别为13和12d.夏季的PM2.5和PM10质量浓度明显低于冬季,近2年夏季PM2.5质量浓度分别为42和38μg/m3,超标日数分别为2和4d;PM10质量浓度分别为68和60μg/m3.夏季NO2和SO2污染相对较低,其空气质量等级均达到优良水平.

图2 观测期间空气质量等级日数

a: 2017年冬季;b: 2018年夏季;c: 2018年冬季;d: 2019年夏季;e:2019年冬季

2.2 观测期间气象塔PM2.5和O3质量浓度垂直分布特征

冬季观测期间,地面、120m和200m高度的PM2.5质量浓度分别为74,63和42 μg/m3.受边界层结构以及污染来源差异的影响,在不同空气质量条件下,近地面PM2.5质量浓度的垂直分布存在差异(图3),当空气质量为优良时,较好的垂直扩散条件使各高度PM2.5质量浓度接近.当出现污染天气时,通常伴随大气垂直扩散条件减弱,因此各层PM2.5质量浓度差异增大,轻、中度污染时,地面较120m和200m高度的PM2.5质量浓度高约为17%～35%和40%～64%,当出现重度污染时,地面较120m和200m高度的PM2.5质量浓度高约为25%～42%和40%～62%.可见,120m高度与地面的PM2.5质量浓度差异与地面污染程度明显相关,但200m高度由于超过常通量层,湍流输送下降,且受逆温、雾顶等边界层垂直结构的影响[10],PM2.5质量浓度与地面污染程度无明显相关,这意味着冬季中120m到200m之间污染物无法充分的混合,导致大气污染物更多的被滞留在近地层内无法向上扩散.夏季观测期间,地面、120m和200m高度的PM2.5质量浓度分别为41,34和33 μg/m3,由于大气垂直扩散条件普遍优于冬季,因此PM2.5垂直混合均匀,120m和200m高度的PM2.5质量浓度变化较为一致,两者相关系数达到0.72**(**表示通过99%置信度检验).

受大气垂直扩散条件变化的影响,不同高度PM2.5质量浓度日变化也具有明显差异.冬季(图4),受城市早晚交通高峰排放源影响,地面和120m高度的PM2.5质量浓度均呈现明显的早晚高峰,午后波谷的特征,200m高度的PM2.5质量浓度日变化则较为平缓,主要是由于这一高度湍流输送作用明显减弱,因此局地污染对其影响较低.同时,由于热力湍流作用对120m高度的影响较地面滞后,因此120m高度PM2.5质量浓度峰值出现较地面滞后约2h.夏季,由于午后大气湍流运动较强,各高度PM2.5质量浓度差异明显小于冬季,甚至可出现120m和200m的PM2.5浓度高于地面的情况,在交通晚高峰阶段,热力湍流作用将更多的PM2.5从地面带向城市上空使地面PM2.5质量浓度仍维持较低,但并不意味大气中PM2.5含量减少[3].

图3 冬季不同空气质量条件下PM2.5质量浓度垂直分布

箱型图表示10至90分位范围和中位值,廓线表示平均值

由于对流层内的O3主要来自对流层的光化学反应生成和平流层内O3的向下输送,因此,O3质量浓度的垂直分布特征与PM2.5差异明显,在大气边界层内通常呈现浓度随高度上升的特征‍[20].冬季,地面、120m和200m高度的O3(MDA8)值分别为10,19和25μg/m3.天津地区O3污染日主要出现在5～9月[25],夏季,地面、120m和200m高度的O3(MDA8)值分别为153、151和178μg/m3.各高度O3质量浓度日变化(图4)显示,由于近地面O3浓度主要受光化学反应和NO、VOCs等前体物质浓度影响[26],因此O3质量浓度日变化有明显的单峰型特征,日出后随着光化学反应强度增长和夜间残留层内O3向下垂直混合作用的影响,近地面O3质量浓度迅速上升,并在中午到达一天中的峰值,午后随着光化学反应的减弱及地面排放的NO对O3的滴定作用增强,O3质量浓度逐步下降,夜间由于区域输送作用很弱同时没有光化学反应生成,因此各高度O3浓度通常较低且保持相对稳定.受地面排放源影响,地面的O3质量浓度日变化最为显著,随着高度的升高,地面排放源影响逐渐减小,日变化趋于平缓.冬季,湍流运动相对较强的午间时段,不同高度O3质量浓度相对接近,地面与120m和200m高度O3浓度比分别为0.76和0.71.午后,高层O3质量浓度下降速度明显慢于低层,夜间也维持相对较高的浓度,造成了夜间O3浓度垂直差异增大,这是由于夜间湍流运动减弱,地面排放的NO等还原物质较难向上输送,对高层的O3消耗量远小于低层[20].夏季,各高度O3质量浓度差异低于冬季,与夏季大气垂直扩散条件普遍优于冬季有关,日间,地面与120m高度的O3质量浓度接近,在9:00～14:00,地面O3质量浓度甚至高于120m,夜间浓度差异虽增加,但仍明显低于冬季同时段中的差异.由此可见,大气垂直扩散条件对O3质量浓度的垂直差异具有显著的影响.

2.3 边界层垂直扩散条件对大气污染物浓度的影响

大气污染物的垂直扩散能力可由湍流强度表征,湍流动能(TKE)是湍流强度的量度[27]分析观测期间PM2.5质量浓度与TKE的相关性发现(为降低风速和风向对PM2.5水平扩散的影响,仅分析水平风速小于1m/s的条件),冬季,两者相关系数达到-0.65**(图5),夏季,由于PM2.5质量浓度普遍较低,因此两者相关系数仅为-0.17,但TKE与ΔPM2.5(地面与200m高度浓度差值)的相关系数仍可达到-0.39**.以往针对天津地区TKE对PM2.5影响的研究中指出[14],当TKE为0～0.3m2/s2时,湍流受到抑制不利于污染物扩散;当TKE为0.3～0.5m2/s2时,湍流较弱,大气污染物日变化不显著;当TKE为0.5～0.8m2/s2时,湍流偏强,污染物浓度有明显的日变化,不易持续累积;当TKE为0.8～2.0m2/s2时,湍流较强,垂直扩散条件非常利于污染物扩散;当TKE大于2.0m2/s2时,通常有大风或强对流天气过程,空气质量为优良等级.2018年冬季观测期间出现的污染过程中,当TKE在上述5个区间时PM2.5质量浓度分别为(172±50) μg/m3,(169±58)μg/m3,(122±41)μg/m3,(70±31)μg/m3和(26±18)μg/m3.可见在水平风场影响较小的情况下,TKE对PM2.5质量浓度及其垂直分布影响显著.

图5 天津冬季PM2.5和夏季O3质量浓度与TKE分布关系

表3 冬季不同大气稳定度等级下气温递减率、TKE和PM2.5浓度

表4 夏季不同大气稳定度等级下气温递减率、TKE和O3浓度

近地面大气热力层结对污染的影响作用同样明显[13],以往研究显示,大气层结稳定条件下多出现贴地逆温层,且逆温强度和逆温层厚度较高‍[28],当夜间大气稳定度为E以上以及白天大气稳定度为D及以上时,PM2.5质量浓度会显著高于平均值[24].冬季观测期间,逆温出现概率为40%,平均逆温强度为0.95℃/100m.当大气稳定度为A～C时未出现逆温,随着大气稳定度增长,逆温出现概率和强度明显增加(表3).同时,根据湍流促发条件,当出现位温逆温时湍流的发生也将受到抑制[14],如表3所示,随着大气稳定度的增加,气温递减率和TKE均有明显下降,同时地面PM2.5浓度和ΔPM2.5有明显升高,当大气稳定度为D时,出现轻度和中度污染的概率接近50%;当大气稳定度为E时,出现中度以上污染的概率为67%;当大气稳定度为F时,出现中度以上污染的概率为85%. TKE对O3质量浓度同样具有指示作用,在O3主要生成的白天时段内(8:00～20:00)两者相关系数在夏季和冬季分别为0.46**(图5)和0.53**. TKE对ΔO3(200m与地面浓度差值)的影响更为明显,其相关系数在夏季和冬季分别达到了0.73**和0.70**.通过对夏季TKE和O3质量浓度的聚类分析发现,当TKE为0～0.5m2/s2时,湍流受到抑制,残留层内O3的向下传输和地面O3前体物的向上输送能力弱;当TKE为0.5～1.0m2/s2时,湍流较弱,O3质量浓度的垂直差异较大;当TKE为1.0～3.0m2/s2时,湍流较强,利于残留层内O3的向下传输和地面O3前体物的向上输送能力,O3质量浓度垂直差异相对较小;当TKE大于3.0m2/s2时,湍流强盛,通常伴有对流天气过程出现且近地面风速大,O3的水平和垂直扩散较快.2018年夏季观测期间,当TKE在以上4个区间时,地面O3质量浓度分别为(57±42)μg/m3,(72±70)μg/m3,(115±80)μg/ m3和(88±50)μg/m3.夏季观测期间,大气层结稳定度对地面O3浓度和DO3具有一定的影响,如表4所示,随着大气稳定度的增加,地面O3浓度和DO3明显降低,当大气稳定度等级为A和B时,出现O3污染天气概率为37%;当大气稳定度等级为C和D时,出现O3污染天气概率为12%;当大气稳定度等级为E和F时,未出现O3污染.可见,湍流混合作用对近地面O3浓度有着重要的影响,同时,这也是近年来大气垂直扩散能力改善后,华北平原O3浓度持续升高的原因之一[25].地面O3浓度的增加与近地面O3的垂直向下输送运动直接相关[9],通过分析40m高度的垂直运动速度与地面O3质量浓度的具有明显相关性,冬、夏季的相关系数分别为-0.54**和-0.61**.夏季,当垂直风速大于0m/s,即为上升运动时,O3平均浓度为(60±29)μg/m3;当垂直速度为0～-0.1m/s时,O3平均浓度为(87±36)μg/m3;当垂直速度为-0.1～-0.3m/s时,O3平均浓度为(121±45)μg/m3;当垂直速度小于-0.3m/s时,O3平均浓度为(101±30)μg/m3. 2018年夏季,40m高度的平均垂直速度为-0.06‍ m/s,但是在O3中度污染日的平均垂直速度为-0.15m/s.可见,弱下沉运动对近地面O3浓度增加的影响作用明显.

2.4 观测期间典型PM2.5和O3污染过程分析

2.4.1 典型PM2.5重污染过程分析 2019年1月10～14日,天津地区出现一次连续四日AQI超过200的重污染天气过程.污染过程期间(10日7:00～14日23:00),首要污染物PM2.5质量浓度均值达到213μg/ m3,其中重污染时间占污染总时长的84%.从天气形势场分析,1月10日,我国中东部地区高空受弱高压控制,850hPa以偏西气流为主,京津冀中南部处于低压槽区,天气形势稳定,伴随西南风的输送和本地不利的气象条件,污染物快速积累,10日20:00空气质量达到重污染水平.11日夜间,我国中东部地区出现大范围雾区,12日03:00天津开始出现雾天气,并维持至13日09:00,其间由于雾顶的逆温以及小风、高湿度环境,使细颗粒物快速累积和吸湿增长,PM2.5质量浓度从242μg/m3升至310μg/m3,空气质量达到严重污染水平.13日午间,天津受弱冷空气影响,空气质量有所好转,但PM2.5质量浓度仍维持在200μg/m3以上.12日下半夜至13日上午,一股弱冷空气开始影响京津冀北部地区,受锋前输送影响,空气质量再度达到严重污染水平,PM2.5质量浓度升至330μg/m3.13日午间,受冷空气影响,大雾瓦解,相对湿度迅速降低,能见度有所回升,PM2.5浓度略有下降.13日夜间,天津地区转为弱高压场控制,随着风力减弱,PM2.5质量浓度持续升高,天津再次出现严重污染天气.14日夜间随着冷空气侵入天津,空气质量迅速好转,污染过程随之结束.

从此次污染过程的气象条件和垂直扩散条件可以看到(图6),10日白天,大气由中性层结转向稳定,大气稳定度以C和D为主,TKE为0.5～1.0m2/s2, PM2.5浓度开始逐步升高,10日夜间,由于贴地逆温层的形成,大气垂直扩散条件下降明显,TKE大部分时间在0～0.3m2/s2,大气稳定度达到E,至11日03:00,近地面气温垂直递减率已下降至-0.94℃/100m,大气垂直交换能力下降到一个极弱的水平,PM2.5质量浓度达到214μg/m3.11日白天,大气垂直扩散条件仍维持较低水平,TKE仅在12:00前后达到约0.3m2/s2,由于大气垂直交换能力下降,地面PM2.5持续升高至250μg/m3,120m和200m高度的PM2.5质量浓度达到了150和130μg/m3.11日夜间至13日上午,随着雾天气形成和维持,近地面气温垂直递减率明显下降,由于雾顶高度维持在120m左右,且雾顶存在4～6℃的强逆温,因此,雾过程中120m和200m高度的PM2.5质量浓度明显低于地面,但由于污染物的持续积累,仍分别达到150和128μg/m3.13日午间,弱冷空气的侵入使雾天气过程结束,但由于近地面仍维持着强度约为1℃/100m的逆温层结,TKE没有明显跃升,因此空气质量虽有所好转但仍维持在重度污染水平.13日夜间,随着逆温强度增至3℃/100m,TKE降至0.2m2/s2以下,PM2.5质量浓度再次超过300μg/m3.14日午后,TKE升至0.5m2/s2以上,由于大气垂直扩散条件转好,地面PM2.5质量浓度有所下降,但120m和200m高度的PM2.5浓度有所升高.14日21:00前后,受冷空气影响,逆温层结快速瓦解,TKE升至3m2/s2以上,由于大气水平和垂直扩散能力的提升,空气质量迅速恢复至优良水平.

综合而言,此次重污染过程中大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化与雾霾的生消维持和PM2.5质量浓度的变化有较好的对应,大气垂直扩散条件的变化对此次雾霾生消维持中的影响作用明显.

2.4.2 典型O3污染过程分析 2018年6月6日和8月10日,天津出现了两次O3重污染过程,以下通过对两次过程中影响O3的主要气象因素和大气垂直扩散条件的分析,可以清晰其在O3污染过程中的影响作用.

6月6日当日最高气温达到38.5℃,10:00～14:00平均紫外辐射强度为43.7W/m2,白天平均相对湿度为35%(图7),气象条件利于光化学反应生成O3.同时,当日天津地面受低压场控制,天津地区有明显辐合风场,水平风场的辐合对O3的累积有重要的影响.此次O3污染过程前期(5月31日～6月5日),天津一直处于O3中度污染,6月5日O3(MDA8)浓度已达到202‍μg/m3.5日午间平均垂直速度为-0.49m/s,TKE为3.8m2/s2,大气垂直扩散条件对高层O3向下输送非常有利,6日午间,垂直速度和TKE虽有所减弱,但近地面较强的水平辐合使O3浓度剧增,上述条件对O3的积累极其有利,最终导致6日O3(MDA8)浓度达到337μg/m3.7日的气温和湿度条件相对6日较不利于O3生成,同时,7日白天的平均垂直速度接近0m/s,TKE约为1.5m2/s2,大气垂直扩散条件不利于O3的向下输送,同时随着地面风场辐合减弱,O3浓度较前日明显下降.

图6 2019年1月10～14日天津市区地面能见度、相对湿度、风向风速,PM2.5质量浓度和TKE、大气稳定度、气温垂直递减率变化情况

图7 2018年6月5～7日天津市区气温、相对湿度、风向风速、紫外辐射强度,O3质量浓度和TKE、垂直速度变化情况

8月10日的O3污染过程呈现明显的爆发特征,此次污染过程中地面O3(MDA8)浓度达到了299 μg/m3,为观测期间的最高值.8月10日最高气温达到33.5℃,10:00～14:00平均紫外辐射强度为33.0W/m2,日间平均相对湿度为57%(图8),相较于6月6日,当日的光化学反应气象条件相对较差.同时,此次污染过程的O3前期积累同样弱于6月6日,8月9日O3(MDA8)浓度为151 μg/m3,10日8时O3浓度仅为63 μg/m3.8月10日的O3浓度陡增与O3向下输送密切相关,由于8月10日天津受高压脊控制,地面呈现北部弱高压,存在明显的下沉气流,10日9时,随着向下气流的垂直速度由0.23m/s迅速升降至0.56m/s及TKE的快速增长,午后地面O3浓度出现了爆发性增长,17:00地面O3浓度达到374μg/m3,从天津风廓线雷达和臭氧激光雷达上同样可以清晰地看到此次O3重污染过程中存在明显的下沉气流及高空高浓度O3的向下输送.

综合以上两次O3污染过程的分析可以发现,O3污染的形成与有利的光化学反应气象条件密切相关,O3的向下输送和利于地面O3增长的大气垂直扩散条件对O3污染的形成和爆发影响明显.

图8 2018年8月9～11日天津市区气温、相对湿度、风向风速、紫外辐射强度,O3质量浓度和TKE、垂直速度变化

3 结论

3.1 对2017～2019年冬夏季天津地区首要污染物PM2.5和O3质量浓度和气象要素的综合分析发现,PM2.5质量浓度通常随高度上升而下降,冬季,受大气垂直扩散条件影响,120m与地面PM2.5质量浓度相关明显,而200m则与地面PM2.5质量浓度相关不明显.夏季,在大气湍流发展最为强盛的午后时段,通常出现120m和200m高于地面PM2.5质量浓度的情况,120m和200m 的PM2.5质量浓度变化较为一致,两者相关系数达到0.72**.受地面排放源和大气垂直扩散条件影响,O3质量浓度呈现随高度上升的特征,地面O3质量浓度日变化最为显著.夏季,各高度O3质量浓度差异低于冬季,地面与120m高度O3质量浓度接近.

3.2 对观测期间气象塔的TKE、垂直速度、大气稳定度和温度层结的分析发现,在水平风场影响较小情况下,TKE与PM2.5和O3质量浓度垂直分布有明显影响.冬季,TKE与PM2.5质量浓度的相关系数为-0.65**,夏季,TKE与ΔPM2.5的相关系数为-0.39**.夏季和冬季,TKE与地面O3浓度的相关系数分别为0.46**和0.53**,与ΔO3的相关系数分别为0.73**和0.70**.弱下沉运动对地面O3浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O3浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54**和-0.61**.以大气稳定度、TKE、逆温强度及气温递减率作为大气垂直扩散的指标,对PM2.5和O3浓度垂直分布具有一定指示作用.

3.3 对冬季典型PM2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,O3污染形成与有利的光化学反应气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O3污染的形成和爆发影响明显.

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Effects of atmospheric diffusion conditions on vertical distribution of pollutants in Tianjin.

LIU Jing-le1,2,4, SHI Jing1, YAO Qing3,4, CAI Zi-ying3,4*, HAN Su-qin3, JIANG Ming1, CUI Ye1

(1.Tianjin Meteorological Observation Center, Tianjin 300061；2.Tianjin Key Laboratory for Oceanic Meteorology, Tianjin 300074；3.Tianjin Environmental Meteorological Center, Tianjin 300074；4.Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074)., 2022,42(4)：1575～1584

Using the air pollutant monitoring data and meteorological observation data in summer and winter during 2017～2019 in Tianjin, the effects of atmospheric vertical diffusion conditions on PM2.5and O3were studied based on the vertical observation of Tianjin Meteorological Tower. The results showed that the mass concentration of near-surface PM2.5decreased with height, while the concentration of O3increased with height. Influenced by the seasonal and diurnal variation of atmospheric turbulence intensity, there was a significant correlation between the PM2.5mass concentration on the ground and at 120m height, but insignificant correlation between the PM2.5mass concentration on the ground and at 200m height in winter. In summer, the correlation coefficient of PM2.5mass concentration at 120m and 200m height was 0.72 and the PM2.5mass concentration at 120m and 200m height were even higher than the ground in the afternoon. In summer, the difference of O3mass concentration at different heights is lower than that in winter, and the O3mass concentration were close to the ground at 120m height. Atmospheric stability, temperature inversion intensity, and temperature decline rate were taken as atmospheric vertical diffusion indexes, which had certain indicator effects on the vertical gradient of PM2.5and O3. The correlation coefficient between TKE and PM2.5mass concentration was -0.65 in winter, and that between TKE and ΔPM2.5in summer was -0.39. The correlation coefficients between TKE and O3concentration were 0.46 and 0.53, in summer and winter respectively. The correlation coefficients between TKE and ΔO3concentration were 0.73 and 0.70, in summer and winter respectively. The weak downdraft has an obvious influence on the increase of O3concentration. The correlation coefficients between the vertical velocity at 40m height and O3concentration were -0.54 and -0.61 in winter and summer, respectively. Through the analysis of a typical PM2.5heavy pollution process and typical O3pollution processes, it is found that the changes of atmospheric stability, temperature decline rate and TKE were closely related to the generation, extinction, maintenance and variation of PM2.5pollutants. The formation of O3pollution near the surface was closely related to favorable photochemical reactions. In addition, the transport influence of downdraft should also be paid attention to during O3pollution processes.

PM2.5；O3；meteorological tower；atmospheric vertical diffusion conditions；Tianjin

X513

A

1000-6923(2022)04-1575-10

刘敬乐(1986-),男,天津人,工程师,硕士,主要从事大气边界层和环境气象研究.发表论文30篇.

2021-09-02

天津市自然科学基金(19JCQNJC08000);国家自然科学基金项目(41771242);天津市重大专项(18ZXAQSF00130,18ZXSZSF00160)

*责任作者, 高级工程师, 120078030@163.com