傅楗强
(清华海峡研究院(厦门),福建 厦门 361015)
碲锌镉是一种新型化合物半导体材料,平均原子序数为49.1,密度约为5.78 g/cm3。高原子序数和高密度保证了碲锌镉晶体对伽马射线具有良好的阻挡本领,本征探测效率高。碲锌镉的禁带宽度为1.57 eV,宽禁带抑制了热激发产生的电子-空穴对的数目,保证了晶体在室温下具有很高的电阻率,电阻率可达1010Ω/cm。由碲锌镉制成的探测器暗电流小,这一特性使得碲锌镉探测器无须通过冷却来降低暗电流,可以在室温下工作。碲锌镉中生成一对电子-空穴所需的能量为4.6 eV,使得碲锌镉探测器具有很高的本征能量分辨,能量分辨大大优于闪烁体探测器。
核辐射探测中常见的半导体材料性质对比如表1[1]所示。相较于需要低温冷却运行、且原子序数较低的硅探测器和高纯锗探测器,碲锌镉探测器可以在室温运行,且在探测效率和便携性方面具有巨大的优势。相比于碘化汞(HgI2)和碲化镉(CdTe)等其他室温半导体材料,碲锌镉材料较为稳定、电子迁移率和寿命之积(μeτe值)较高、且不存在极化效应,这些优势令其成为目前室温半导体中最具前景的辐射探测器材料[2]。
表1 不同半导体在25 ℃的物理性质Table 1 Physical properties of semiconductors at T=25 ℃
碲锌镉探测器的性能主要取决于碲锌镉晶体的物理性能。晶体内载流子输运特性是决定探测器电荷收集效率和影响探测器能量分辨的关键因素。载流子迁移率和寿命主要取决于晶体的结晶质量和杂质浓度。目前,受限于生长工艺,碲锌镉晶体内部结构不均匀、存在能级缺陷,生长的晶体尺寸较小,载流子迁移率和寿命之积较小等因素仍然制约着探测器性能。
碲锌镉晶体表面镀上金属电极,即可制备成探测器。碲锌镉探测器的工作原理如图1所示。在外加偏压的作用下,探测器内部形成电场。射线和碲锌镉晶体作用沉积能量,晶体内部电离产生电子-空穴对,且数量和入射射线的能量成正比。在外加偏压所形成的电场作用下,电子朝阳极运动,空穴朝阴极运动;电子和空穴的运动在电极上产生感应电流,所形成的感应电流脉冲经电荷灵敏前置放大器转化为电压脉冲,前置放大器输出信号经整形放大器进一步整形放大,得到更高信噪比的脉冲信号,最后由多道分析仪、数据采集卡等仪器产生入射射线的能谱和图像等信息[3]。
图1 碲锌镉探测器的工作原理Fig.1 The working principle of CdZnTe detector
近年来碲锌镉晶体制备技术不断提高,eV、Redlen、迪泰克等公司在晶体生长上均取得重大突破,已能生产厚度15 mm以上的商用晶体。同时,通过对探测器电极结构优化设计,及低噪声电子学和信号处理技术的使用,碲锌镉探测器的性能得到了极大的提升,使其成为极具竞争力的辐射探测技术。如图2所示,碲锌镉探测器已被应用于国土安全、医学成像、工业应用和科研前沿等领域。
图2 碲锌镉探测器及其应用Fig.2 The CdZnTe detectors and their applications
辐射探测器的本征能量分辨取决于材料的电离能。气体中生成一对电子-离子对约需30 eV能量;闪烁体中产生一个光电子约需300 eV能量(以NaI为例);半导体中产生一对载流子需要的能量约为3~5 eV。相同能量沉积下,半导体中生成的载流子数目较气体和闪烁体要大很多,相对统计涨落小;且半导体中生成的载流子数目统计涨落符合法诺分布,进一步减小了载流子的固有统计涨落。因此半导体探测器具有很高的本征能量分辨率。
碲锌镉为半导体,其产生一对载流子需要的能量为4.6 eV,法诺因子为0.089。碲锌镉探测器对662 keV能量的理论能量分辨极限为0.20%。本文后续所提及的能量分辨均指对662 keV伽马射线的测量结果,且用全能峰的半高宽(full width at half maximum,缩写为FWHM)与全能峰能量之比表示。
实际应用中,半导体探测器能量分辨的主要影响因素有:
1)载流子统计涨落。这一因素对能量分辨率的影响是无法消除的,它决定了探测器的本征能量分辨。
2)探测器和电子学系统的噪声。探测器的噪声主要是由漏电流涨落造成的;电子学系统的噪声主要是电荷灵敏前置放大器、主放大器等的噪声。
3)电荷收集效率差异引入的能量展宽。载流子输运过程中发生俘获,导致电荷收集不完全,造成电荷收集效率的差异。这一项与电极结构设计、读出电子学方法密切相关。探测器的实际能量分辨可表达为:
(1)
电荷收集效率差异引入的能量展宽是目前制约碲锌镉探测器能量分辨的最大因素,导致碲锌镉探测器能量分辨恶化的根本原因是探测器内部不同位置的电荷收集效率差异。究其本质在于碲锌镉晶体内载流子的μτ值(迁移率-寿命之积)。从表1中可见,碲锌镉晶体电子与空穴的μτ值相差约2个量级,因此在电荷收集过程中空穴俘获现象十分明显。
实际测量中,传统平板电极结构的碲锌镉探测器输出信号幅度随射线作用深度而改变,极大地限制了探测器性能。平板探测器仅对低能射线具有较好的能量分辨,对中高能射线(如662 keV)的能量分辨急剧恶化。为了从理论上分析计算不同电极结构下的电荷收集效率,下面先介绍用于计算感应信号的Shockley-Ramo定理。
(2)
定理可等效地表述为,电极上累积的电荷量正比于电荷q从起始点a运动到终止点b的这一过程中权重电势φ的变化量。
(3)
需要说明的是,权重电势(电场)为虚拟的电势(电场),是用来计算感应信号的一种工具。权重电势没有单位,权重电场的单位是m-1。与真实电场、真实电势不同,权重电场和权重电势与探测器所加的外部偏压无关,仅与探测器的电极结构有关。对于一个特定的电极结构,读出电极的权重电势(电场)计算基于以下三点假设:
1)选定的电极的电势设为1;
2)其他电极的电势全部置为0;
3)忽略空间电荷。
对于传统平板电极探测器,信号通常从阳极读出。根据Shockley-Ramo定理,将阳极电势设为1,且将阴极电势设为0,由此计算出的权重电势分布满足一个线性函数,如图3(b)所示。
后文的叙述中为了描述的简洁性,统一设探测器的厚度为1,伽马射线作用的相对深度为z。若忽略探测器中的载流子俘获现象(如体积较小的高纯锗探测器),空穴从深度z漂移到0,电子从深度z漂移到1的过程中(见图3(b)),阳极上的感应电荷为:
图3 平板电极探测器Fig.3 The illustration of a detector using planar electrodes
Qinduced=Qinduced,electron+Qinduced,hole=Ne0(1-z)-
Ne0(0-z)=Ne0
(4)
其中,N为电子-空穴对数目,e0为单位电子电量。感应电荷量与初始载流子电荷量之比定义为电荷收集效率(符号η):
(5)
从式(4)可见感应信号的幅度正比于电子-空穴对的数目N,即与沉积能量成正比,与作用深度z无关。此时,电荷收集效率恒为1,对于固定的能量沉积,探测器的输出幅度理论上为一个常数,能量展宽只由载流子统计涨落和电子学噪声贡献。
实际的碲锌镉探测器中载流子存在俘获现象,感应电荷量满足著名的Hecht公式:
Qinduced=Qinduced,electron+Qinduced,hole=
(6)
其中E为电场强度,μ、τ分别为载流子迁移率和寿命。碲锌镉中电子的μeτe值远大于空穴的μhτh值。若假设电子不俘获,空穴完全俘获,则空穴对信号贡献为0,此时阳极的感应信号全部由电子贡献:
Qinduced=Qinduced,electron=Ne0(1-z)
(7)
显然,感应电荷量与作用深度z有关,不同作用深度的电荷收集效率为:
(8)
从式(7)可见相同能量沉积下,探测器输出信号幅度随射线作用深度而改变,由此引入的能量展宽为电荷收集效率差异贡献。由于空穴俘获引起电荷收集效率的损失,而不同深度的损失率存在差异,最终导致能谱的全能峰严重不对称。实测能谱中全能峰靠近低能区域有一个“尾巴”,称之为低能尾现象(见图4),极大地限制了平板探测器的性能。
图4 平板碲锌镉探测器能谱及低能尾现象Fig.4 The spectrum and low-energy tail of CdZnTe detector using planar electrodes
由于碲锌镉晶体中空穴的μhτh值比电子μeτe值低约2个数量级。空穴俘获引起电荷收集不完全,导致探测器的能量分辨率急剧恶化。为提升碲锌镉探测器的性能,从材料学科角度而言需改进碲锌镉晶体的生长方式,提升载流子的μτ值和晶体的均匀性。
从辐射探测学科的角度,则需设计特殊的读出电极结构和读出电子学方法来消除载流子俘获引起的电荷收集效率差异,使碲锌镉探测器的能量分辨尽可能地接近其本征能量分辨。
近二十余年碲锌镉探测器领域发展了许多特殊读出电极结构和读出电子学方法。读出电极结构大多采用了单极性电荷灵敏的设计思想;读出电子学方法多数是基于位置灵敏和能量校正的原理而设计的。
根据Shockley-Ramo定理,读出电极上的感应电荷与电极的权重电势分布有关。为提高碲锌镉探测器的能量分辨率,可通过优化探测器内的权重电势分布,使得感应信号主要取决于电子的收集,以此减少空穴收集不完全的影响。基于这一思想发展了单极性电荷灵敏技术,并发明了许多电极结构。
除了通过设计特殊的读出电极结构优化权重电势,还可以通过读出电子学方法来修正和补偿空穴俘获的影响[5]。如针对脉冲上升时间甄别技术(rise time discriminator,RTD);同时收集阳极和阴极信号,采用双参数算法(bi-parametric,BP);波形分析法(pulse shape analysis,PSA);三维位置灵敏校正法(3D position sensitive and correction)等。
碲锌镉晶体中电子的μeτe值远大于空穴的μhτh值,对于平板探测器,电子几乎完全被收集,而空穴则大多数未被收集。低能尾现象主要是由于空穴俘获引起的。
为克服碲锌镉晶体中空穴俘获的不良影响,科研人员发展出了单极性电荷灵敏技术[4],使探测器输出信号主要取决于电子的收集,而不依赖于空穴的收集。单极性电极结构的共同特征是:阳极的权重电势在远离阳极的区域非常低,接近于0;而在阳极周围的小区域内,权重电势迅速增大到1,如图5所示。基于这一技术原理,科研人员发明了许多特殊的读出电极结构,后文中统称为单极性电极结构。
图5 单极性电极结构的阳极权重电势分布Fig.5 The weighting potential of the anode using single polarity charge sensing technique
在单极性电极探测器中,在远离阳极的深度为z处的权重电势φ(z)≈0,根据Shockley-Ramo定理,对于发生在此处的反应,阳极的感应电荷为:
Qinduced=Qinduced,electron+Qinduced,hole=Ne0[1-
φ(z)]-Ne0[0-φ(z)]≈Ne0
whenφ(z)≈0
(9)
从式(9)可见空穴对感应信号的贡献非常小,可以忽略不计,因此探测器输出信号与作用深度无关,电荷收集效率约等于1。单极性电极结构有效地克服了空穴俘获对探测器性能的影响。以上是单极性电极的基本原理,实际的碲锌镉探测器中,不仅空穴俘获严重,电子也存在一定的俘获,电极设计中通过对电极尺寸、偏压等参数优化,对电子俘获进行补偿,进一步提升能量分辨。运用单极性电极结构的碲锌镉探测器性能有了显著的提升,极大地拓展了碲锌镉探测器的运用。
本节介绍了碲锌镉探测器中典型的单极性电极结构,重点阐述各读出电极结构的实现方式和性能特点。
弗里希栅(Frisch Grid)最早被弗里希用在气体探测器中,用于克服离子漂移慢引起的信号损失。碲锌镉探测器中借鉴该思想,优化发展了弗里希栅电极结构[6]。如图6(b)所示,引入的弗里希栅电极改变了阳极权重电势的分布,阳极的权重电势在阴极和栅极之间约为0,从栅极至阳极之间则线性增长至1。这种权重电势分布意味着载流子在阴极和栅极之间的运动不会在阳极上引起感应电荷(包括了电子、空穴引起的信号);只有穿过栅极的电子才会对阳极信号产生贡献。因此,阳极输出信号的幅度正比于被收集的电子数目,空穴运动引起的感应信号被消除了。
美国布鲁克海文国家实验室(Brookhaven National Laboratory,简称BNL)对弗里希栅电极进行大量、深入地研究,其典型电极结构见图6(a),碲锌镉晶体尺寸采用6 mm×6 mm×15 mm柱状,在靠近阳极的四面设有5 mm宽的4个弗里希栅电极。若采用单通道电子学模拟读出阳极信号幅度,弗里希栅探测器的能量分辨率约为2.0%[7]。通过数字化波形采样读出阴极、阳极和4个弗里希栅极共6路的波形信息,并运用波形分析技术,探测器可实现位置灵敏并达到接近1.0%的能量分辨率[8]。
图6 弗里希栅电极探测器Fig.6 The illustration of Frisch grid detector
共面栅(Coplanar Grid)电极结构利用相对简单的读出电子学,有效地提高碲锌镉探测器的能量分辨,是单极性电极结构中的经典案例。共面栅电极结构于1994年由P.N.Luke[9]发明,如图7(a)所示。在阳极,平行的条状电极代替了单个阳极,这些条状电极交替连接在一起,形成两组相互交叉的栅极结构,分别称为收集极和非收集极。两组栅极间施加一定的电压差,以保证电子只被收集极收集。在读出电子学上利用减法电路将收集极信号减去非收集极信号,得到净输出信号。
图7(b)绘制了收集极、非收集极沿着垂直于电极表面且与其中一条收集电极中心相交叉的直线的权重电势分布。收集电极与非收集电极的权重电势分布分别为φ2和φ3,净输出信号对应的权重电势为φ2-φ3。假设电子不俘获,则射线的作用深度z≤1-P时,净输出信号为:
图7 共面栅电极探测器Fig.7 The illustration of coplanar grid detector
Qcoplanar=Q2-Q3=Ne0((φ2(1)-φ2(z))-
(φ3(1)-φ3(z)))=Ne0
(10)
从式(10)可见,净输出信号的幅度与射线的作用深度无关且正比于沉积能量的大小。实际探测器中,电子也存在俘获现象。为了补偿电子俘获,P.N.Luke提出在减法电路中对非收集极施加小于1的增益G,这种情况下净输出信号对应的权重电势为φ2-G×φ3。通过对增益G微调,进一步优化权重电势的分布,从而实现对电子俘获的补偿,提高探测器能量分辨能力[10]。
美国加州大学伯克利分校对共面栅电极探测器进行了细致的研究,针对10 mm×10 mm×10 mm的晶体精心设计共面栅电极结构及专用读出电子学芯片,对50个探测器均取得了小于2.0%的能量分辨[11]。若读出电路上同时读出阴极信号并开展深度灵敏和校正,能量分辨率可达1.26%。
丹麦C.Budtz-Jørgensen提出了漂移条状电极结构,如图8所示。探测器阳极被切割为一组平行的条状电极。每组电极由若干个漂移电极和1个阳极构成。通过分压电路为每个漂移条状电极提供分压,漂移条状电极的偏置方式使电子向阳极条移动。同时,这些条状电极对阳极形成静电屏蔽作用,阳极的权重电势在远离阳极处几乎为零,从而降低对空穴的敏感性。针对20 mm×20 mm×4.7 mm的晶体,在合适的偏压下,探测器取得了1.6%的能量分辨[12]。
图8 漂移条状电极结构示意图Fig.8 The schematic of CdZnTe drift detector
美国eV公司于1999年发明了CAPture电极结构,在平板电极的基础上将阴极适当地包裹晶体侧面(见图9(a))。该电极结构简单易制备,对于5 mm×5 mm×5 mm晶体,阴极包裹高度为2 mm的情况下,探测器可实现约2.0%的能量分辨。但CAPture探测器中低能尾现象较为严重,限制了其应用。
在CAPture结构的基础上,eV公司于2005年发明准半球(hemi-spherical,又称为CAPture Plus)电极结构[13]。该结构适用于半立方体晶体,运用了点电极的思想来实现单极性电荷灵敏,权重电势如图9(c)所示。西北工业大学用10 mm×10 mm×5 mm晶体制成的探测器实现了约1.17%的能量分辨[14]。
图9 CAPture电极和准半球电极探测器Fig.9 The illustration of CAPture and hemi-spherical detectors
二维成像探测器中广泛运用像素电极结构。科研人员发现,碲锌镉探测器单个像素电极的伽马射线能量分辨率相比于传统平板电极探测器有了显著提高。科研人员意识到像素电极读出是单极性电荷灵敏技术的另一种实现形式,这种现象被称为“小像素效应”(small pixel effect)[15]。一个像素电极沿着其中心法线的权重电势分布如图10(b)所示。像素电极尺寸与探测器厚度之比越小,在(0≤z≤1-P)权重电势的增长就越小,小像素效益越明显。对于特定的电极尺寸,通过施加特定偏压,使得电子在区域(0≤z≤1-P)中的俘获可以得到最优补偿,从而得到最佳的能量分辨。
图10 像素电极探测器Fig.10 The illustration of pixel detector
为了进一步提升探测器能量分辨,美国密歇根大学的Z.He课题组[4]提出了三维位置灵敏碲锌镉探测器(3D position sensitive CdZnTe detector,简称3D CZT探测器)的概念。通过获取作用深度信息,将整块晶体在三维空间虚拟地切割为若干个体元(voxel),而后对每个体元的电荷收集效率进行刻度和校正,从而消除载流子俘获、材料不均匀等带来的电荷收集效率差异[16]。目前针对20 mm×20 mm×15 mm的晶体,采用数字化波形采样专用读出电子学芯片,开展三维位置校正,整个晶体的能量分辨率为0.56%,单个像素事例的分辨率高达0.39%,已接近高纯锗探测器的能量分辨[17]。
同方威视L.Zhang等人[18]提出了线电极结构,如图11所示,通过减小线电极宽度,线电极(阳极)的权重电势在探测器大部分的灵敏体积内值都接近于0,在靠近线电极(阳极)的小区域内迅速增长为1。因此,阳极信号主要由电子的运动贡献,线电极结构实现了单极性电荷灵敏。针对10 mm×10 mm×10 mm的晶体,制成的样机在实验中取得了2.0%的能量分辨。但实测的能谱存在高能尾现象,影响了其性能。
图11 线电极结构探测器Fig.11 The illustration of the line anode detector
清华大学Y.L.Li课题组[19]对碲锌镉探测器内部载流子输运及感应电荷收集过程建立了物理模型与模拟软件,并在此基础上开展电极结构设计。该课题组对线电极结构进行提升改进,核心思想为:将侧面阴极切割为若干条状电极,并施加阶梯电压,以此来改善探测器内部的电场分布。改进后的电极结构示意图见图12。通过合理地设置侧面条状电极的偏压值,探测器内部电场分布均匀化,且平均电场强度得到增强,因此命名为场增强线电极。
图12 场增强线电极探测器Fig.12 The illustration of the strengthened electric field line anode detector
根据优化的电极方案,课题组制备了场增强线电极探测器。对137Cs源的实测能谱取得了1.5%的能量分辨。课题组进一步对场增强线电极探测器开展深度校正的理论和实验研究,校正后的能量分辨率理论上优于1.2%[20]。
碲锌镉探测器的研究工作已开展近三十年,由于碲锌镉晶体中空穴的μhτh值较小,为克服碲锌镉晶体中空穴俘获的不良影响,研究过程中发展了单极性电荷灵敏等关键技术,在读出电极结构上取得了大量成果。表2汇总了典型的单极性电极结构,统计了他们所用晶体尺寸以及最新的性能指标。典型的单极性电极碲锌镉探测器能量分辨优于2.0%。结合特殊读出电子学方法,多数电极结构可以取得接近1.0%的能量分辨。其中数字化波形采样读出并开展校正的像素探测器整体能量分辨已达到0.56%,单像素能量分辨高达0.39%,已接近高纯锗探测器的能量分辨。
表2 单极性电极结构汇总Table 2 Summary of the single polarity charge sensing electrodes
虽然基于单极性电荷灵敏技术的一系列特殊电极结构的设计和相应的读出电子学方法可以有效提高碲锌镉探测器的能量分辨。但晶体的载流子输运特性仍然是制约碲锌镉探测器性能的主要因素。未来随着高品质碲锌镉晶体制备工艺的不断提高,晶体质量和尺寸得到持续改进和突破,加之配套低噪声电子学芯片、读出电子学方法的发展,碲锌镉探测器必将在更广泛的领域得到应用。