COVID-19疫情发生对森林生态系统中O3混沌演化的影响

陈郁兵，吴 波，张 娇，李彦辉，史 凯

(吉首大学 a.数学与统计学院，b.生物资源与环境科学学院，湖南 吉首 416000)

2020年新冠(COVID-19)疫情爆发，中国采取了交通管制、关闭景区等诸多措施试图遏制疫情的发展。在此期间，张家界市大气污染物人为排放随人类生产生活强度下降而减少，同时其支柱产业旅游业处于停滞状态。张家界国家森林公园是我国第一个国家森林公园，以石英砂岩峰林地貌景观闻名世界[1]。人类旅游活动会带来大量机动车尾气及餐饮油烟的排放，使大气中二氧化氮(NO2)和挥发性有机化合物(VOCs)大量增加，它们的排放变化影响着O3污染的生成[2-4]。而COVID-19疫情期间，人为污染减排有可能直接影响张家界国家森林公园O3污染的演化特征。因此，研究疫情期间人为污染减排对森林生态系统中O3浓度的演化特征的影响，有助于理解一次污染物减排对森林生态系统中大气背景组分的影响，并为张家界国家森林公园污染管控策略的制定提供科学依据。

在实际大气系统内，O3是一次污染物氮氧化物(NOx)和VOCs在强烈紫外辐射条件下经过一系列复杂的光化学反应而生成的[5-7]。森林生态系统中O3的生成不仅与前体物有关，还受气象因素、区域输送、地形等因素的综合影响[8-12]。苏彬彬[13]利用后向轨迹模式研究发现，华东森林区域内O3浓度具有明显的季节性特征，其来源于区域传输、平流层注入和光化学反应生成。白建辉等[14]研究鼎湖山森林地区O3和其前体物NOx发现，O3对NOx变化极为敏感,其生成受到自然源(气象、太阳辐射)和人为源(主要是交通状况)的双重影响。Calfapietra等[15]研究表明，城市树木排放的大量植物源挥发性有机化合物(BVOCs)和O3之间化学反应极其复杂，存在许多不确定性因素。Delia等[16]研究发现，O3与其前体物(NOx与VOCs)具有高度的非线性响应关系，植物释放的BVOCs在生态生理功能与大气化学方面具有重要作用。上述研究也进一步表明，森林生态系统中O3生成演化受多种因素影响，具有高度非线性和复杂性特征，这导致传统统计学方法难以精准刻画疫情期间污染减排对O3浓度变化的影响。

近年来，非线性科学发展迅速，混沌理论更是与其他学科交叉融合，广泛应用于大气、金融、水文、电力等领域[17-20]。混沌理论能揭示貌似随机现象背后的客观规律，从宏观、整体的角度为研究大气污染物随时间演化的内在动力学规律及其复杂非线性特征提供有效工具[21]。研究表明，大气污染物时间序列是低维的混沌时间序列，对初值变化具有高度敏感性。例如，Wang等[17]基于混沌理论研究了6种空气污染浓度数据混沌特征，发现每种空气污染浓度的混沌程度不同。Lee和Lin[22]通过相空间重构对NO、CO、SO2、PM10和NO2浓度进行混沌特征识别，讨论了混沌分析在空气污染中的适用性问题，表明混沌多重分形方法可以用于空气污染时间序列。Jia等[23]对兰州市O3浓度进行混沌识别，发现兰州市大气O3是一个混沌系统。但目前尚未有研究应用混沌理论系统分析森林生态系统中的O3污染浓度的非线性混沌特性。

本文以张家界国家森林公园景区内袁家界监测站点在疫情与非疫情同期O3小时平均质量浓度(以下简称O3浓度)数据为研究对象，应用混沌理论分析不同时期O3浓度序列。探究疫情期间森林生态系统中大气O3污染对人为活动减排的响应机制，科学评估人为活动对森林生态系统的影响，以期为当地政府制定生态环境保护政策提供科学依据。

1 研究区域与数据

张家界国家森林公园地处湖南省西北部，位于武陵山腹地，地理坐标为110°27′—111°24′E，29°17′—29°21′N，占地总面积4 810 hm2[3]。公园内森林茂密，植被覆盖率极高且种类繁多，主要以人工杉木林、针阔混交林和阔叶混交林为主[24]。该区域属于亚热带季风性湿润气候，年平均气温13.2 ℃，年降水量1400 mm，常年风速较小，气象条件较为稳定。据2020年统计公报披露，张家界第三产业经济产值高达70%，不存在大型工厂以及重污染源，所以主要污染物来自旅游活动带来的机动车尾气和餐饮油烟排放。国家生态环境保护部在张家界国家森林公园核心区域内部设置了1个环境监测站点，即袁家界监测站点，监测景区内森林生态系统背景下的大气污染物质浓度。景区限制机动车进入，没有人为污染源，基本上可以反映出森林生态系统背景状况下大气污染物的演化特征。

选取疫情期间(2020年1月24日—5月31日，下文简称2020年)与非疫情期间(2019年1月24日—5月31日，下文简称2019年)袁家界监测站点O3浓度数据作为样本数据，数据来源于全国城市空气质量数据服务平台，数据长度分别为3 072、3 096个。因停电、设备故障等造成部分数据缺失，缺失率低于1.25%，利用前后时刻监测浓度值的算术平均值进行补充。图1显示：2020年与2019年O3浓度曲线均波动剧烈，并表现出明显的非周期、不规则特征。在不同时间尺度上呈现出的差异，反映了O3浓度在疫情期间由于封锁政策污染减排带来的变化。2019年O3浓度为81.68 μg·m-3，2020年为89.23 μg·m-3，同比上升了9.25%。

2 混沌理论与其识别方法

混沌一般认为是确定性系统中出现的貌似随机、无规则的运动现象，也被认为是非线性微分方程控制的动力系统[25]。Lorenz在大气对流模型中首次提出了混沌理论，至此许多随机现象被发现是一个混沌系统，其本质是对初始条件敏感高，导致混沌现象短期可预测而长期不可预测[26]。混沌特性识别一般采用数值定量方法判别时间序列是否具有混沌特性，通过相空间重构确定参数，应用饱和关联维数法、最大Lyapunov指数法和Kolmogorov熵法[26]，从多个角度来识别大气污染时间序列蕴含的混沌特性。

相空间重构是将一维污染时间序列延伸到高维相空间，重构后的高维相空间可以恢复混沌吸引子[27]。混沌吸引子可以展示蕴含在一维污染时间序列中的动力学特征信息，研究大气污染系统内在混沌动力学变化规律，从而获取人为污染减排后森林生态系统O3浓度演化的信息。应用Packard和Takens[28]提出的延迟坐标法进行相空间重构，需要选择合适的延迟时间(τ)和嵌入维数(m)，这影响着相空间重构后的信息量完整度[29]。本研究使用互信息法计算延迟时间，互信息函数值可以度量两个变量的总体依赖性和一般随机关联程度。该方法虽然计算量大，但它包含了时间序列内所有的非线性特征。具体步骤可见文献[27]。

2.1 饱和关联维数

嵌入维数是一个最小空间维数，涵盖了所有重构信号状态[26]，与关联维数D(m)存在密切联系。随着给定的嵌入维数增大，关联维数会逐渐饱和趋于一个固定值，即饱和关联维数。而所对应的嵌入维数则为相空间的最小嵌入维数[26]。此时重构信号运动轨迹完全打开，消除相点运动轨迹折叠现象，保证了系统在多维相空间内具有完整的拓扑性。如果一个动力系统的吸引子可以嵌入到m维空间中，并且它的饱和关联维数是一个分形数(非整数)，那么这个动力系统则被认为是混沌的[30]。饱和关联维数值越大，混沌特性越强，系统复杂程度越大，就需要更高的维度空间来嵌入此混沌系统。本文采用Grassberger和Procaccia[30-31]提出的G-P算法计算饱和关联维和嵌入维，用最小二乘法去拟合无标度区的lnC(r)-lnr曲线，其中C(r)表示相空间中计算所得关联积分，r为给定的正数，无标度区的斜率即为关联维数。具体步骤见文献[32]。

2.2 最大Lyapunov指数

Lyapunov指数表征了吸引子中初始邻近轨道的发散性，系统的未来状态应该能够在知道过去行为的情况下被预测[26]。混沌系统的特征是至少有1个正Lyapunov指数。一般只对最大的Lyapunov指数λ进行计算，其值越大，系统的混沌特性越强，混乱程度越高。最大Lyapunov指数的倒数决定了系统的最大可预测时间尺度，即T=1/λ[26]，其中T为最大可预测时间，λ为最大Lyapunov指数。本文采用小数据法计算最大Lyapunov指数[33]，该方法计算量小，对数据样本长度要求不高，通过小数据也能得到准确可靠的结论。具体原理算法见文献[33]。

2.3 Kolmogorov熵

所有为正的Lyapunov指数之和定义了吸引子的Kolmogorov熵，也叫信息生产率[26]。Kolmogorov熵可以从整体上度量系统的混乱程度，是判断系统是否混沌以及混沌特性强弱的一个重要指标。当Kolmogorov熵值属于(0，∞)时，说明该系统正处于混沌状态，其值越接近∞，系统混乱程度越高，混沌特性越强。本文采用G-P算法求取Kolmogorov熵，具体原理见文献[34]。

3 结果与讨论

3.1 大气污染物时间序列基本统计量

由表1可知，2020年NO2平均浓度较2019年同期分别下降了56.44%，说明封锁政策对NO2产生了显著影响，这与蒋琦琦等[35]的研究结果一致。O3浓度同比上升了9.25%，说明2020年疫情期间NOx减排在一定程度上促进了森林生态系统中O3的生成。这与Sicard等[36]和Tian等[37]疫情期间观察到城市NOx减排反而促使城市O3浓度上升现象相同。从峰度和偏度来看，2020年NO2和O3的峰度和偏度值均大于2019年，这进一步表明了疫情封锁政策对NO2和O3影响较大。

表1 污染物基本统计量(单位：μg·m-3)

3.2 延迟时间

互信息函数值第一个极小值即为时间序列的延迟时间，图2显示：2019年延迟时间为8 h，2020年为13 h。互信息函数值连续且未出现折叠现象，说明结果精准，这充分展示了重构相空间后人为污染物减排对森林生态系统中O3浓度演化的所有信息量。2020年的延迟时间较2019年增加5 h，主要是因为2020年交通尾气和餐饮油烟等人为排放(NOx和VOCs)急剧下降，使得参与光化学反应的前体物初始浓度还未累积到足够的量，进而需要更长的时间来进行累积。2020年人为污染物减排对O3浓度变化影响的反馈时间变长，存在延迟时间的滞后效应，这也意味着过去一段时间的人为污染物减排对未来一定时间尺度的O3浓度变化具有影响。

3.3 饱和关联维数

根据O3浓度时间序列得到的lnC(r)随lnr的变化曲线(图3a，b)，其中O3浓度时间序列的嵌入维从2增加到20。当嵌入维趋近于16时，2019年D(m)～m曲线的线性部分趋于缓和(图3c)，这表示最小嵌入维数为16，其饱和关联维数为3.888。同理可得，2020年的最小嵌入维为12，饱和关联维数为4.047(图3d)。2020年和2019年的O3浓度时间序列都存在非整数的饱和关联维数，说明其时间序列都具有混沌特性。根据混沌理论，饱和关联维数给出了描述系统吸引子需要独立变量的最少数为INT(D+1)，最多数为INT(2D+1)[26]。2019年的O3浓度时间序列至少需要4个关键的独立变量或构建4个以上的非线性微分方程才能描述张家界国家森林公园O3时间序列变化的动力学规律。而2020年则至少需要5个关键的独立变量或构建5个以上的非线性微分方程才能描述其动力学变化规律。结果表明，相比于2019年，在COVID-19疫情期间人为污染减排情况下大气光化学的复杂程度更高，其内在非线性机制更加难以理解。

2020年，一方面人为排放的NO2减少，大气光化学反应的前体物减少，削弱了大气的光化学反应；另一方面，NO的减少又削减了O3的滴定效应[11]，森林生态系统中的大气O3能更长时间地累积。这使得2020年相对于2019年大气光化学反应整体减弱，O3及其前体物NO2能在森林生态系统中保存的时间更长，这与延迟时间增加的结论一致。2020年O3演化的自由度更高，进一步说明人为排放减少将导致森林生态系统内O3生成的光化学反应过程变得更为复杂，这也从侧面印证了过去一段时间人为活动污染减排会对未来一定时间尺度的O3浓度变化具有影响。

3.4 最大Lyapunov指数

Lyapunov指数是定量刻画系统是否处于混沌状态的重要指标[26]。最大Lyapunov指数越大，蝴蝶效应越明显，则森林生态系统中O3演化的复杂性越强。从图4可知，随着演化时间的增加，分离因子从多个波峰波动跳跃的趋势得到缓和，变化趋于平稳，当演化时间到达120～180区时间，呈现明显的线性规律，使用最小二乘法拟合曲线，其斜率即为最大Lyapunwv指数。2020年比2019年的波峰更少，波峰间距离变大，跳跃也更剧烈。2020年的最大Lyapunov指数为0.310 5，2019年的最大Lyapunov指数为0.264 8，整个2020年混沌特性增加了40%。

根据混沌理论，最大Lyapunov指数的倒数决定了系统的最大可预测时间尺度[26]，张家界国家森林公园内的大气O3的最大可预测时间为3～4 h。随着时间的推移，O3浓度可预测性逐渐降低，这意味着张家界国家森林公园O3浓度短期是可预测的。2020年人为活动排放减少导致张家界国家森林公园O3浓度上升，说明景区内O3污染的演化复杂程度高。其主要原因就是森林生态系统中的大气O3是一个混沌系统，大气系统初始状态的微小变动都会引起结果的巨大变化。

3.5 Kolmogorov熵

Kolmogorov熵值越大，混沌特性越强，森林生态系统中O3演化复杂程度越高。根据Kolmogorov熵曲线(图5)可知，Kolmogorov熵值逐渐降低然后趋向于缓和，2019年Kolmogorov熵值为1.633，2020年Kolmogorov熵值为3.749，表明2020年的O3时间序列中混沌特性更强，对初值变化的敏感度更高。

3.6 不同阶段的混沌特性识别

上述结果均反映出2020年森林生态系统中O3的混沌特性增加，其主要原因是森林生态系统中的光化学反应更加活跃和复杂。为了进一步验证本研究结果的有效性，将O3浓度数据分4个阶段进行混沌特性识别分析。第一阶段为1月24日—2月28日，第二阶段为3月1日—3月31日，第三阶段为4月1日—4月31日，第四阶段为5月1日—5月31日。2020年第一阶段2月份比2019年多出24个数据样本，但并不影响总体结果。

不同阶段2019年和2020年的气象要素如表2所示，2019年和2020年各阶段均处于静小风状态，同时张家界地处武陵山区腹地，也使得该地区受远程输送大气污染的影响较小。2019年和2020年各阶段气象要素相差不大，因此不同阶段混沌特征的差异性可以反映出疫情发生对森林生态系统中大气环境演化的影响。

表2 各阶段气象要素表

图6—8分别为2020年和2019年4个阶段的饱和关联维数、最大Lyapunov指数和Kolmogorov熵。从图中可知，2020年4个阶段3个混沌特征值均大于2019年，且4个阶段呈现出一致的波浪形规律。这与整体上2020年疫情混沌特性强的结果相一致。受疫情影响，袁家界监测站点各个阶段的O3对初值的敏感性普遍增加，其混沌特性增加，造成森林大气系统中O3对前体物(NOx和VOCs)的浓度比例变化反应会更剧烈。根据混沌理论，张家界国家森林公园内每个阶段的大气O3的最大可预测时间为4～14 h，其中2020年与2019年第四阶段的最大Lyapunov指数值最大，最大可预测时间最短。这是因为第四阶段接近夏季，太阳辐射、光照时间等光化学反应条件更适宜，光化学反应更加强力促进O3生成[10-11]。第四阶段的最大Lyapunov指数和Kolmogorov熵均大于前3个阶段，说明第四阶段森林生态系统中O3演化的复杂性更高，光化学反应更为剧烈。

不同阶段混沌特征的变化反映出，张家界森林公园生态系统中大气O3对NOx和VOCs的浓度减排比例要求极高，不合理的一次污染物减排比例可能会导致高浓度O3污染生成的快速响应。这也对未来张家界国家森林公园景区污染防控提出更高要求。需要分阶段分层次制定NOx和VOCs的浓度减排比例目标，精准调配污染物前体物质的协同减排策略方案，对人类旅游活动排放进行科学管理，才能有效防治高浓度O3生成，从而维护森林景区生态安全。

3.7 不同监测站点混沌特性识别对比分析

为了进一步验证2020年张家界森林公园内大气O3污染演化的混沌特征，本文选取未央路监测站点作为对比。未央路监测站点位于森林公园景区入口处，森林覆盖率远远不及景区内袁家界站点，受到旅游带来的机动车尾气和餐饮油烟排放影响较大。对比结果如表3所示：总体上2个站点2019年的混沌参数均小于2020年，分阶段看未央路也表现出和袁家界类似的结果。主要特征表现为：2个监测点在4个阶段大气O3的混沌参数大小均呈现出一致的波浪形规律，且在第四阶段混沌特性均显著增强。其中未央路监测站点2020年O3混沌特性增强了10%，袁家界站点2020年混沌特性增加了40%。这也从侧面说明了森林公园内外大气O3污染在2020年演化的混沌特征具有一致性。从混沌理论来说，O3浓度的演变趋势对前体物质浓度比例的初始值具有高度敏感性，而且在不同地点大气O3混沌特征随着其比例变化而变化。袁家界站点O3混沌特性更高可能是因为森林生态系统中O3生成的大气光化学机制较景区外更为复杂，受到更多因素的影响导致的[13-14,16]。

表3 混沌参量计算结果

4 结 论

本文基于2020年疫情期间与2019年非疫情期间O3浓度观测数据，应用混沌理论探究了人为活动污染物减排对森林生态系统O3浓度变化的影响，得出以下结论：

(1)在不同时间尺度下，张家界森林生态系统中袁家界监测站点O3浓度时间序列的最大Lyapunov指数和Kolmogorov熵值均大于0，说明了森林生态系统中大气O3浓度时间序列具有混沌特性。

(2)袁家界监测站点O3浓度混沌特性在2020年疫情期间较2019年非疫情期间增加了40%。张家界国家森林公园中大气O3是一个混沌系统，疫情期间人为活动污染物减排造成O3浓度上升，是混沌系统的初值敏感性和微观大气光化学非线性机制共同作用的结果。

(3)2019年和2020年不同阶段的O3浓度时间序列均具有混沌特性，且2019年各阶段混沌特性均弱于2020年。这表明疫情期间人为活动污染物减排对森林生态系统中O3演化的混沌特征具有显著影响，其中第四阶段的较大波动，表明O3浓度受温度、光照等因素影响较大，也反映了O3浓度时间序列随时间变化的复杂性。

(4)2019年和2020年森林生态系统中袁家界监测站点O3浓度时间序列的混沌特性均大于非森林生态系统的未央路监测站点，其原因是森林生态系统中复杂生态功能导致O3生成的大气光化学机制较景区外受到更多因素影响，反映了O3浓度时间序列随环境功能区变化的复杂性。