南昌市2021年春季大气VOCs污染特征和来源分析

张浩然,刘　敏,王小嫚,杨舒迪,李宇笑,罗　笠

南昌市2021年春季大气VOCs污染特征和来源分析

张浩然1,刘敏2,王小嫚1,杨舒迪1,李宇笑1,罗笠3*

(1.东华理工大学水资源与环境工程学院,江西 南昌 330013；2.江西省生态环境监测中心,江西 南昌 330013；3.海南大学南海海洋资源利用国家重点实验室,海南 海口 570228)

2021年2～4月,利用AQMS-900VCM大气挥发性有机物在线监测系统对南昌市经济技术开发区大气中114种挥发性有机化合物(VOCs)进行了在线观测,分析了春季南昌市大气中VOCs浓度水平、日变化,估算了各种VOCs的臭氧生成潜势(OFP),并基于PMF模型探讨了VOCs的来源.结果表明,南昌市经济技术开发区2021年2～4月VOCs体积浓度为(146±40.1)×10-9,其中烷烃是主要的VOCs贡献者,占TVOCs的(56.6±19.1)%,其次是含氧挥发性有机物(OVOCs)和卤代烃,分别占TVOCs的(14.9±6.13)%和(14.8±5.12)%.TVOCs浓度在白天高于晚上,这可能与白天人为活动有关.OFP主要受烷烃、芳香烃和OVOCs影响,其对臭氧生成潜势贡献分别为36.0%,29.5%和23.0%.PMF结果显示,南昌市2021年春季大气VOCs的主要来源分别为燃烧源(22.5%),天然源(22.1%),油气挥发源(21.1%),机动车排放源(17.7%)与溶剂使用和工业源(16.6%).

VOCs；臭氧生成潜势；源解析；南昌市；春季

大气挥发性有机物(VOCs)具有毒性,且在紫外线照射下可通过光化学反应生成臭氧和二次有机气溶胶颗粒,直接或间接影响动物和植物的生理健康[1-2].

研究表明,上海市VOCs主要物种为烷烃和烯烃,但烯烃和芳香烃为VOCs的OFP主要贡献者[3].杭州市VOCs中,含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃含量最高,分别为33.9%和30.7%,其中OVOCs对OFP的贡献高达45.0%[4].臭氧生成浓度可通过OFP和OH(OH自由基反应活性)2种方式表达,OFP相对于OH更能反映VOCs对臭氧生成的整体贡献[5-6].城市大气中VOCs主要受机动车排放、工业排放和有机溶剂使用等人为源的影响,农村大气中VOCs主要受植物排放等自然源的影响[2].大气中VOCs来源的研究方法主要有特征物质比值法和受体模型,而受体模型又分为正交矩阵因子受体模型(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和主要成分分析法(PCA)等.基于VOCs组成和PMF对南京研究发现,交通、液化石油气、生物质燃烧和燃煤、工业以及涂料有机溶剂挥发是南京市大气中VOCs的主要排放源[7].进一步对比香港[8]和上海市[9]研究发现,交通、液化石油气、溶剂使用和燃料挥发是城市大气VOCs的主要来源.

南昌市位于江西省中部偏北位置,为我国长江中游地区和华东地区重要的中心城市之一.徐义邦等[10]对南昌市2015年PM2.5研究发现,OC、EC、NH+ 4、NO- 3和SO2- 4为PM2.5主要成分,且PM2.5主要受扬尘和二次硫酸盐类物质影响.关于南昌市大气VOCs污染研究较少.本研究对南昌市VOCs的大气污染特征、OFP及来源分析进行研究,以期对南昌市大气污染成因提供科学参考.

1 研究方法

1.1 采样地点

VOCs观测点(28.7°N,116°E)位于南昌市江西省林业科学院,2～4月主要受北风和东北风影响,南昌观测期间气象数据如表1所示.观测点周围有工业园区以及住宅、学校、商业区,位于南昌绕城高速与南昌市一环线之间.该观测点可代表工业城市典型的大气污染排放特征.

表1 南昌市春季气象数据

1.2 仪器与分析方法

VOCs数据观测利用AQMS-900VCM大气挥发性有机物在线监测系统对大气中114种VOCs进行高精度在线观测.该系统包括进样单元、稀释单元、富集单元、除湿单元、分析单元、气源系统、工控系统、标气、采样系统及机柜等部件. AQMS-900VCM大气挥发性有机物在线监测系统分析单元,利用岛津公司商业化产品GCMS- QP2010SE气相色谱-质谱联用仪,其气相色谱具有2套独立的分析仪,采用双进样口、双色谱柱、双检测器配置,与前端的富集单元完美契合,很好的实现了高碳、低碳组分双路分析,C2～C4利用FID检测器检测,C5～C12利用MS检测,方法检出限£0.1nmol/mol.仪器主要参数信息:采样时间30min,采样流量20mL/min,捕集温度-20℃,解析温度320℃,色谱柱型号KB-AL2O3和KB-624,色谱柱流量3.5mL/ 1.2mL,升温程序:初始温度设置为35℃持续4min之后,5℃/min上升至80℃,持续5min后,5℃/min上升至180℃,10℃/min升至200℃,持续3min,最后15℃/min升至220℃,持续2min,质谱离子源和质谱接口温度为220℃.其标定利用外标和内标同时进行标定,外标每天进行1次外标,外标气体浓度为2×10-9,FID和MS检测器的误差范围分别为£20%和£30%,建立的标准曲线的相关系数³0.98.另外其每小时的进样都会伴随着定量的内标气体,其浓度为1×10-9.通过内外标共同的检验,来确保仪器的正常工作与数据的可靠性.

2 结果与讨论

2.1 南昌市VOCs浓度水平

表2 南昌市2021年春季VOCs物种物种体积浓度、质量浓度和占比情况

对南昌2021年2月、3月和4月烷烃(29种)、烯炔烃(12种,炔烃仅包含乙炔)、芳香烃(17种)、卤代烃(35种)和OVOCs(21种)等114种VOCs监测结果如表2所示,2月、3月和4月总挥发性有机物(TVOCs)体积浓度分别为分别为((150±47.4)×10-9)、((150±33.0)×10-9)和((139±40.2)×10-9),总平均为((146±40.1)×10-9).如表3所示,南昌市春季TVOCs浓度明显高于我国其他城市,表明南昌市春季TVOCs污染程度严重.其中烷烃占TVOCs的比为(56.6±19.1)%,明显高于卤代烃((14.8± 5.12)%)、OVOCs((14.9±6.13)%)、芳香烃((9.61±2.58)%)和烯炔烃((4.12±1.01)%),这与我国其他城市的观测结果一致,表明烷烃是我国城市大气中TVOCs的重要组成部分.南昌市春季烷烃的浓度和烷烃占TVOCs的比都明显高于我国其他城市;卤代烃占TVOCs的比与成都、泰州和烟台相似,高于武汉和重庆,低于郑州和绍兴;OVOCs占TVOCs的比与成都和重庆相似,低于其余城市;芳香烃占TVOCs的比与泰州和郑州相似,高于烟台,低于其余城市;烯炔烃占比最低,明显低于我国其他城市.这可能与采样的时空变化、能源架构以及产业结构有关.

表3 南昌市VOCs各组分与我国其他城市对比

2.2 VOCs主要物种

如由表4所示,2021年南昌2月、3月和4月VOCs各物种体积浓度排名前10位分别烷烃(8种)和卤代烃(2种)(2月),烷烃(7种)、卤代烃(1种)、芳香烃(1种)和OVOCs(1种)(3月)以及烷烃(6种)、卤代烃(1种)、芳香烃(1种)和OVOCs(2种)(4月),整个观测期烷烃(6种)、卤代烃(1种)、芳香烃(1种)和OVOCs(2种).其中,烷烃均为主要物种,2月、3月、4月及整个观测期间分别占TVOCs比比例分别为(44.9±19.7)%、(48.0±15.2)%、(48.1±18.7)%和(48.1±17.8)%,占比基本一致.杭州2018年4月～2019年3月大气中117种VOCs进行研究发现,体积分数排名前10位的VOCs物种中,烷烃为主要物种占比23.0%[4],与之相比,南昌前10位VOCs物种中烷烃占比较高.

表4 南昌市2021年春季前20位VOCs物种

续表4

2021年南昌2月、3月和4月VOCs各物种体积浓度排名前20位均包含烷烃(10种)、卤代烃(2种)、芳香烃(1种)、烯烃(1种)和OVOCs(2种),其中,烷烃是最主要的VOCs物种,在2月、3月、4月及整个观测期间同种VOCs物种占TVOCs比例除了异戊烷、2-甲基戊烷区别较大,其余差别较小.各月份前20位VOCs物种也存在差异,2月还包括1,1,2-三氯乙烷、苯甲醛、间甲基苯甲醛和乙炔.3月还包括甲苯、乙炔、己醛和异丙醇.4月还包括甲苯、丁烯醛、苯甲醛和异丙醇.2月、3月、4月以及整个观测期间前20位VOCs物种占TVOCs比例分别为(73.0±26.8)%、(72.7±18.7)%、(77.1±24.1)%和(72.4± 22.1)%.占比均在70%以上,说明观测期间南昌主要优势物种为烷烃,与前文研究结果一致.

2.3 VOCs及各物种月均日变化特征

由图1可知,排放源和光化学反应等影响因素对VOCs和各物种日变化具有一定规律性.6:00～ 10:00时,TVOCs体积浓度及各物种体积浓度均有所上升,至10:00左右达到峰值,可能受交通早高峰的影响.11:00～17:00时,TVOCs整体含量除13:00～ 15:00略有升高以外,均处于较低水平,且整体为下降趋势,在17:00时左右VOCs体积分数及各物种体积分数达到一天的最低值.可能与温度升高、辐射增强,光化学反应更容易发生,使部分VOCs发生反应,导致部分VOCs被消耗有关,与此同时温度的升高导致边界层的升高,更利于VOCs的扩散[2,11].17:00～ 19:00快速上升与曾沛等[11]研究结果一致,可能受交通晚高峰的影响.在夜晚VOCs及各物种仍保持较高浓度水平,张博韬等[17]研究结果一致,可能受夜间排放、边界层较低不利于污染物的扩散以及温度较低光化学反应进程缓慢VOCs消耗减少等因素等影响.

图1 南昌市2021年2～4月VOCs日变化趋势

2.4 VOCs各物种OFP分析

采用最大增量反应活性(MIR)与VOCs各物种的质量浓度乘积来计算VOCs各物种的OFP[18],公式如下:

式中:OFP为VOCs物种的臭氧生成潜势(μg/m³); VOC为VOCs物种的质量浓度(μg/m³);MIR为VOCs物种的最大增量反应活性.

由图2可知,南昌2021年2～4月VOCs的OFP为918μg/m³,其中VOCs各物种对臭氧生成贡献由高到低分别为烷烃(330μg/m³,36.0%)、芳香烃(270μg/m³,29.5%)、OVOCs(211μg/m³,23.0%)烯炔烃(73.2μg/m³,7.97%)和卤代烃(33.1μg/m³,3.61%).高亢等[19]对芜湖2018年9月～2019年8月大气中62种VOCs进行研究发现,OFP平均值为255μg/m³,VOCs各物种对OFP贡献由大到小分别为芳香烃(48.8%)、烷烃(21.0%)、烯烃(18.3%)、OVOCs(11.5%)和卤代烃(0.35%),南昌与之相比,OFP值明显较高,且卤代烃对OFP贡献占比均为最低.从化学反应活性角度看,VOCs各物种烷烃OFP值虽然略高于芳香烃与OVOCs,但烷烃的浓度远大于芳香烃与OVOCs,因此芳香烃与OVOCs光化学反应活性较高,同理烯炔烃的浓度值与OFP值相差较大,说明烯炔烃光化学反应活性较高,而卤代烃浓度较高但其OFP值贡献最低,光化学反应活性较低.

如图3所示,VOCs物种对OFP贡献排名前20物种中包含烷烃(4种)、烯炔烃(2种)、芳香烃(8种)和OVOCs(6种),由高到低分别为异戊烷、2-甲基戊烷、间对二甲苯、乙醛、2-甲基庚烷、2,3-二甲基丁烷、丁烯醛、甲基丙烯酸甲酯、萘、1,2,4-三甲苯、己醛、邻二甲苯、甲苯、对二乙苯、顺-2-丁烯、1,2,3-三甲苯、正丁醛、乙烯、丙烯醛、乙苯.前20位VOCs物种的OFP占总OFP的69.8%,其中的烯炔烃、芳香烃与OVOCs化学反应活性较高,浓度细微变化对OFP值影响较大,烷烃化学反应活性较低但含量较高,因此南昌大气臭氧生成主要受烷烃、芳香烃和OVOCs影响.南昌臭氧污染防治可以通过控制烷烃、芳香烃与OVOCs的排放来有效地缓解臭氧污染.徐晨曦等[2]对成都2017年8月大气中98种VOCs进行研究发现,对OFP贡献前20位VOCs物种中主要以烯炔烃(8种)为主,还包含烷烃(6种)、芳香烃(4种)和OVOCs(2种),前20位VOCs物种产生的OFP占总OFP比例为88.0%.

图3中,乙烯、甲苯、间/对二甲苯、邻二甲苯、苯乙烯和1,2,4-三甲基甲苯等为VOCs重点活性物质[2],这些物质可能主要受有机溶剂的使用影响,可通过控制有机溶剂的使用来减少VOCs重点活性物质的排放,从而减少臭氧的生成.

图2 南昌市2021年2～4月OFP和占比

图3 南昌市2021年2～4月OFP排名前20的VOCs物种

2.5 特征物质比值

VOCs特征污染物之间的比值可判断VOCs物种的来源[3].大气中芳香烃主要来源有机动车排放和有机溶剂的使用,苯主要来源于机动车排放,而甲苯除受机动车排放影响外,还与有机溶剂的使用和工业排放有关,因此可用甲苯与苯体积浓度的比值(/)来代表受机动车排放影响程度[20].研究表明,当/接近2时,说明大气VOCs主要受机动车尾气排放的影响[21-22].当/<1时,主要受燃烧源排放的影响[17,23].当/>2时,主要受有机溶剂的使用的影响[24].由图4可知,南昌2021年2～4月/为1.02～4.04,除3月19日为4.04外,其余为1～3,2～4月平均值为1.98,说明其大气VOCs主要受机动车的影响.

由于乙烷化学反应活性低,在大气中保持相对稳定,而乙炔化学反应活性较高,在大气光化学反应中不断被消耗,因此乙烷与乙炔的比值(/)常用于表示大气气团光化学年龄,机动车/原始排放比为0.47±0.26[3].由图4可知,南昌2021年2、3和4月/为(2.21～3.15,平均2.57);(2.04～3.31,平均2.62)和(2.41～14.4,平均值5.62).2月和3月基本一致,4月稍高,可能与4月温度和太阳辐射较高,光化学反应速率加快,加快气团老化有关.2021年南昌2～4月/值远大于机动车/原始排放比,说明存在气团老化现象.

图4 南昌市2021年2～4月典型VOCs比值

2.6 VOCs源解析

图5 PMF对南昌市春季VOCs的源解析图谱

柱状图为体积浓度;■为比例

大气中VOCs的时空分布与污染源的气象条件、排放特征和化学反应特征有关.利用PMF针对2021年南昌2～4月的VOCs进行源解析.从114个VOCs物种中,选取57个浓度较高、示踪性强的物种进行源解析,(Ture)/(Robust)为1.1小于1.5,选取5个因子,结果最稳定,解析结果如图5所示:因子1主要包含C2～C5烷烃、乙烯、乙炔、苯、甲苯、邻二甲苯、间/对二甲苯等物质,C2～C5低碳烷烃[25]分别为汽油车排放的主要成分,苯等芳香烃也是机动车排放主要物质,乙烯和乙炔为燃烧源重要指示物质[25-26],因此因子1视为机动车排放源;因子2主要包含正丁烷、异丁烷、正戊烷和异戊烷,正丁烷和异丁烷为液化石油气(LPG)主要物质[26],正戊烷和异戊烷为汽油挥发主要示踪物质[27],且乙炔含量较低,说明物质不是燃烧产生,因此因子2视为油气挥发源;因子3主要包含一氯甲烷、乙炔、乙烯等烯烃以及少量苯系物,一氯甲烷为生物质燃烧主要示踪物质[2],因此视为燃烧源.因子4主要包含异戊二烯,异戊二烯被视为天然源的指示物质[19,28],因此因子4视为天然源;因子5主要包含高碳烷烃、苯系物和部分含氧化合物,正己烷、苯乙烯、乙酸乙酯和2,3-二甲基丁烷主要作为溶剂使用,丙酮、氟利昂-12、异丙醇主要用于工业过程中,且低碳烷烃与低碳烯烃较少[14,19,27],因此因子5视为溶剂使用和工业源.机动车排放源、油气挥发源、燃烧源、天然源以及溶剂使用和工业源分别贡献为17.7%、21.1%、22.5%、22.1%和16.6%.2021年2～4月南昌大气VOCs主要来源为油气挥发源、燃烧源,为缓解南昌VOCs污染,可通过针对以上主要排放源加强管理和监督.

3 结论

3.1 2021年2～4月南昌城市TVOCs平均体积浓度为(146±40.1)×10-9,物种体积浓度占比分别是烷烃(56.6±19.1)%、OVOCs(14.9±6.13)%、卤代烃(14.8±5.12)%、芳香烃(9.61±2.58)%和烯炔烃(4.12±1.01)%.2月、3月和4月前20位VOCs物种基本相同,其占比均在70%以上,与中国其他城市相比南昌VOCs污染较为严重.

3.2 2021年2～4月南昌城市VOCs具有明显的日变化趋势,VOCs及各物种明显受早晚车流量高峰的影响导致VOCs上升;高温和强太阳辐射加快了光化学反应,使VOCs的消耗增多,在17:00时左右VOCs体积浓度及各物种体积浓度达到一天的最低值;在夜晚VOCs及各物种仍保持较高浓度水平,可能与夜间排放、边界层较低等因素有关.

3.3 南昌2021年2～4月VOCs的OFP为918μg/m³,其中VOCs各物种对臭氧生成贡献分别为烷烃(36.0%)、芳香烃(29.5%)、含氧挥发有机物(23.0%)烯炔烃(7.97%)和卤代烃(3.61%),其中芳香烃与OVOCs化学反应活性较高,浓度细微变化对OFP值影响较大,烷烃化学反应活性较低,但浓度较高,因此南昌臭氧污染防治可以通过控制烷烃、芳香烃与OVOCs的排放来有效地缓解臭氧污染.

3.4 通过特征物质比和PMF源解析得出,南昌城区受机动车排放源、油气挥发源、燃烧源、天然源以及溶剂使用和工业源五种排放源的影响,分别贡献为17.7%、21.1%、22.5%、22.1%和16.6%.油气挥发源、燃烧源为主要污染源.

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Characteristics and sources of atmospheric VOCs during spring of 2021 in Nanchang.

ZHANG Hao-ran1, LIU Min2, WANG Xiao-man1, YANG Shu-di1, LI Yu-xiao1, LUO Li3*

(1.School of Water Resources and Environmental Engineering, East China University of Technology, Nanchang 330013, China；2.Ecological Environment Monitoring Center of Jiangxi Province, Nanchang 330013, China；3.State Key Laboratory of Marine Resources Utilization in South China Sea, Hainan University, Haikou 570228, China)., 2022,42(3)：1040～1047

Total of 114 volatile organic compounds (VOCs) were measured by AQMS-900VCM online monitoring system from February to April 2021 in Nanchang. We analyzed concentration and diurnal variations of VOCs species, estimated the Ozone formation potential (OFP) by various VOCs, and explored the possible sources of VOCs by Positive Matrix Factorization (PMF) model. The volume concentration of total VOCs (TVOCs) in Nanchang spring was (146±40.1)×10-9. Alkanes, oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) and halogenated hydrocarbons were the main contributors of VOCs, accounting for (56.6±19.1)%, (14.9±6.13)% and (14.8±5.12)% of TVOCs, respectively. Daily TVOCs concentrations were higher than those during night, suggested the influences of human activities on TVOCs. The estimated OFP was mainly affected by alkanes, aromatic hydrocarbons and OVOCs, and their potential contributions to ozone generation were 36.0%, 29.5% and 23.0%, respectively. PMF results showed that combustion source (22.5%), natural source (22.1%), oil and gas volatilization source (21.1%), motor vehicle emission source (17.7%) and solvent use and industrial source (16.6%) were the main sources of atmospheric VOCs in Nanchang in spring of 2021.

VOCs；ozone formation potential；source apportionment；Nanchang City；Spring

X513

A

1000-6923(2022)03-1040-08

张浩然(1995-),男,安徽亳州人,东华理工大学硕士研究生,主要研究方向为气溶胶VOCs和颗粒无机碳.发表论文2篇.

2021-07-25

国家自然科学基金资助项目(41763001)

*责任作者, 教授, L.Luo@hainanu.edu.cn