某铀矿床主要岩石浸泡试验

冯张生，刘小兵，杨永兴，张航飞，张 莹

(中陕核工业集团二一八大队有限公司，陕西 西安 710100)

铀矿勘查和开发形成的铀超标水和废(矿)石是辐射环境治理的主要对象，其中铀超标水是治理的难点、废(矿)石是治理的重点。岩石中铀通过水岩作用能被水浸出，如铀尾矿中的铀能被大气降雨浸出[1]，以邹家山铀矿床为代表的火山岩型铀矿床的铀能被蒸馏水浸出[2]，火成岩铀矿床中的铀能被地下水浸出[3]，自然环境下粒径对浸泡在地下水层中的尾矿的铀元素释放影响最大[4]。在自然状态下，一定区域内岩石中的铀因被大气降水浸出而进入地表水和地下水系统，造成该区域水环境铀浓度与岩石铀元素含量正相关[5]344，如陕西地区饮用天然矿泉水放射性核素浓度与其赋存岩石中的放射性核素含量趋势一致[6]。

铀矿勘查和开发形成废(矿)石堆，在其堆存过程中，赋存于其中的铀元素经过水岩作用淋滤出来，进入堆存区水环境，引起水环境放射性核素污染[7-8]。因此，查明矿床主要岩石的水浸出特征是做好铀矿区辐射环境治理的基础。

1 岩石特征

某矿床主要出露岩石是黑云母斜长片麻岩、黑云母花岗伟晶岩，其中黑云母花岗伟晶岩是矿床矿体的赋矿主岩，依据铀含量高低可分为矿化黑云母花岗伟晶岩、非矿化黑云母花岗伟晶岩。

1.1 岩石矿物组成、结构及构造

黑云母斜长片麻岩：灰白-灰黑色，中细粒变晶结构，片麻状构造，黑云母、石英、长石的质量分数分别约为25%、30%、45%，片麻理面可见薄膜状黄铁矿和硅化。

非矿化黑云母花岗伟晶岩：灰白色，中粗粒结构，块状构造，黑云母、石英、长石的质量分数分别约为5%、45%、50%，局部长石见高岭土化。

矿化黑云母花岗伟晶岩：除黑云母呈团块状、条带状集合体产出，以及棕红色更长石呈团块状产出外，其余特征与非矿化伟晶岩相似。

1.2 岩石化学组成

主要出露岩石的化学成分见表1，w(SiO2)为70.67%～77.74%，w(K2O)+w(Na2O)为4.53%～8.30%，w(K2O)/w(Na2O)为1.30%～1.63%，具有富硅、富碱、富钾、铝过饱和的地球化学特征。

表1 黑云母斜长片麻岩、黑云母花岗伟晶岩化学组成Table 1 Chemical composition of biotite plagioclase gneiss and biotite granite pegmatite %

1.3 岩石中铀的赋存状态

黑云母花岗伟晶岩中的铀矿物主要为晶质铀矿，含铀矿物有锆石、独居石、钍石、铀石、钍铀矿[9]29，铀元素在各铀矿物中的质量分数见表2，岩石铀质量分数见表3。黑云母斜长片麻岩中的铀元素主要赋存于独居石、锆石等含铀副矿物中[10-11]，铀质量分数为3.49×10-6。

表2 黑云母花岗伟晶岩铀元素分布Table 2 Uranium element distribution in biotite granitic pegmatite %

表3 黑云母斜长片麻岩、黑云母花岗伟晶岩的铀含量Table 3 Uranium content of biotite plagioclasegneiss and biotite granite pegmatite 10-6

2 试验部分

2.1 试验样品

采用人工刻槽法从1号坑道原生岩石处采集试验样品，每种岩石样品的采集质量均为5 kg，其中黑云斜长片麻岩采集于围岩，非矿化黑云母花岗伟晶岩采集于8号黑云母花岗伟晶岩脉，矿化黑云母花岗伟晶岩采集于2号黑云母花岗伟晶岩脉。

某矿床铀矿石粒度为-5 mm时，浸出试验效果较好[12]。因此样品采用人工破碎、环锥法混匀、四分法缩分至0.5 kg，试验样品粒度-5 mm、其中-1 mm的约占50%。

2.2 试验水质

试验水取自项目部生活水，与矿床地下水水质一致，为HCO3-Ca型水，其水质见表4。

表4 浸泡试验用水水质Table 4 Water quality for immersion test

2.3 浸泡试验方法

岩石浸泡试验模拟矿床地下水对岩石中铀的浸泡作用过程[5]334-337，主要依据《放射性水文地球化学找矿》岩石中铀的浸泡试验开展，即用与矿床同类型的地下水常温浸泡矿床主要岩石，定期分析浸泡液的铀浓度，研究矿床主要岩石中的铀被水浸出的特征。

取100 g样品置于盛有1 000 mL水的烧杯中，用玻璃棒搅匀，烧杯表面盖表面皿后放置于室内自然浸出，试验时间40天，室内温度15～26 ℃。每5天将浸出液搅匀后，将上清液过滤并取100 mL用于分析浸出液铀浓度，取样剩余的上清液和滤渣返回烧杯。

2.4 样品分析

岩石中的铀含量在中陕核工业集团分析测试有限公司进行分析，依据《环境样品中微量铀的分析方法》(HJ 840—2017)，使用iCAPQ电感耦合等离子体质谱仪(检测限2 μg/L)。

浸泡水中铀浓度由项目部分析，依据《水中微量铀分析方法》(GB 6768—86)中的分光光度法，使用722S分光光度计(检测限2 μg/L)。

3 浸泡试验结果及讨论

3.1 浸泡时间对浸泡液铀浓度的影响

虽然试验岩石种类和铀元素赋存状态不同，但岩石中的铀元素都可浸出。岩石浸泡液铀质量浓度见表5。

表5 岩石浸泡液铀质量浓度Table 5 Uranium mass concentration in rock immersion solution μg/L

由于3种试验岩石的铀矿物组成和铀矿物浸出性能的差异[9]31，在相同试验条件下，随浸泡时间增加铀质量浓度变化有差异。矿化黑云母花岗伟晶岩浸泡液铀质量浓度在5～15 d增加较快，在15～25 d增加缓慢，在25～40 d增加最快。非矿化黑云母花岗伟晶岩浸泡液铀质量浓度在5～15 d和20～30 d增加缓慢，在15～20 d增加较快，在30～40 d增加最快。黑云母斜长片麻岩浸泡液铀质量浓度在5～10 d和30～35 d增加较快，在10～30 d增加缓慢，在35～40 d几乎没有增加。相同试验条件下，岩石铀含量越高，岩石中的铀矿物与浸泡液反应的比表面积越大，浸出液铀浓度越大。

根据表3、表5可知，试验岩石铀质量分数与浸泡液铀质量浓度呈正相关关系，矿化黑云母花岗伟晶岩铀质量分数和浸出液铀质量浓度最高，非矿化黑云母花岗伟晶岩铀质量分数和浸出液铀质量浓度居中，黑云母斜长片麻岩铀质量分数和浸出液铀质量浓度最低。

3.2 浸泡时间对铀浸出率的影响

利用浸泡液中的累计铀质量与试验岩石铀质量之比，计算各类岩石浸泡铀浸出率，见表6。

表6 浸泡时间对各类岩石铀浸出率的影响Table 6 Influence of immersion time on uranium leaching rate of various rocks %

从表6可看出，相同试验条件下，随浸泡时间增加，3种试验岩石的铀浸出率变化也有差异。矿化黑云母花岗伟晶岩浸泡铀浸出率在5～15 d增加较快，在15～25 d增加缓慢，在25～40 d增加变快。非矿化黑云母花岗伟晶岩浸泡铀浸出率在5～20 d增加较快，在20～30 d增加缓慢，在30～40 d增加变快。黑云母斜长片麻岩浸泡铀浸出率，在5～15 d增加较快，在15～30 d增加缓慢，在30～40 d增加变快。

根据表3、表6可知，岩石中铀含量与浸出率呈负相关关系，在相同试验条件下，矿化黑云母花岗伟晶岩铀浸出率最低，黑云母斜长片麻岩铀浸出率最高，非矿化黑云母花岗伟晶岩铀浸出率居中。

4 结论

自然条件下，矿床主要岩石中的铀都易被水浸出，这是导致矿区地表水中铀质量浓度高的原因之一，矿区水环境中的铀元素来源于流域内的岩石。浸泡时间、岩石铀含量与浸泡液铀质量浓度呈正相关关系，与浸出率呈负相关关系。矿区水环境中的铀质量浓度，主要取决于该区域地质体中的铀含量和其浸出性能。研究结果可为矿床辐射环境治理提供依据。