基于CFD耦合尿素分解机理的混合器性能评估

黄豪中，陈雅娟，林铁坚，李之华，郝 斌

(1. 广西大学 机械工程学院，广西 南宁 530004；2. 广西玉柴机器股份有限公司，广西 玉林 537005； 3. 郑州宇通客车股份有限公司，河南 郑州 450000)

选择性催化还原(SCR)技术是目前降低柴油机NOx排放最有效的方法之一．SCR技术根据还原剂不同可分为HC-SCR和NH3-SCR[1-2]．NH3-SCR中使用最广泛的是Urea-SCR，Urea-SCR技术虽然能有效降低NOx排放，但是在柴油机的实际应用中仍有很多待解决的问题，如SCR入口前速度和NH3浓度分布不均匀，导致NOx转化率降低；尿素(Urea)喷雾液滴容易粘附在排气管壁面而形成液膜，产生尿素结晶、缩二脲(biuret)、三聚氰酸(CYA)和三聚氰酸一酰胺(ammelide)等沉积物[3-5]，导致尿素分解不完全和NOx转化率降低，甚至可能引发排气管堵塞和排气背压增加，发动机不能正常运行等严重后果[6-8]．

为了解决Urea-SCR技术应用存在的难题，国内外研究人员从尿素热解机理，混合器结构设计两个方面开展研究．在尿素热解机理方面，Ebrahimian等[9]构建了一个包含9步固相反应和3步液相反应的尿素详细分解机理，该机理考虑了缩二脲、三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺与沉积物有关的副产物．Brack等[10]在此基础上通过增加固体基质和缩三脲，提出了一个包含15步化学反应的尿素详细分解机理．Sun等[11]利用Ebrahimian等[9]的机理模拟了尿素分解副产物的分布，发现尿素分解过程与液膜温度、高度及异氰酸(HNCO)的浓度密切相关．由于计算成本较高，目前使用尿素详细分解机理预测尿素分解副产物分布的研究还很少．大部分研究[12-13]以液膜来表征沉积物，且没有考虑混合器设计对尿素分解副产物的影响．

在混合器结构设计方面，王谦等[14]分析了挡板式和叶片式混合器的性能，结果表明叶片式混合器更有利于均匀性的提高和压降的减少．Mehdi等[15]指出线型混合器的速度均匀性好，NH3浓度均匀性差，而旋涡式混合器相反．将两种混合器结合使用后速度和NH3浓度均匀性均提高，且尿素转化效率高于前两者．胡广地等[16]则探究了混合器结构和安装位置对均匀性的影响．可见，上述研究集中在混合器结构对速度和NH3浓度均匀性方面的影响，没有探究混合器结构对沉积物的作用机制．

基于此，笔者利用CFD耦合尿素详细分解机理，考虑缩二脲、三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺3种尿素分解副产物，对某6缸柴油机的Urea-SCR系统的混合器性能进行模拟计算．从尿素结晶和副产物数量与分布、SCR入口均匀性指数及混合器前后压力差3个指标评价不同结构混合器的性能，研究结果对柴油机排气后处理系统的优化设计有理论指导意义．

1 排气后处理系统建模

1.1 几何模型

6缸柴油机后处理系统由氧化催化器(DOC)、颗粒捕集器(DPF)、SCR和氨逃逸催化器(ASC)组成，如图1所示．利用CONVERGE软件对两种混合器的排气后处理系统(S1系统采用混合器1如图1a所示；S2系统采用混合器2如图1b所示)进行数值模拟．两种混合器结构差异明显，混合器1底部布置挡板，且前后挡板布置圆孔见图2a，混合器2顶部布置旋流叶片见图2b．

图1 柴油机排气后处理系统模型 Fig.1 Model of diesel engine exhaust post-treatment system

综合计算精度和成本，将排气后处理系统模型的基础网格尺寸设为8mm．在重要计算域如混合器、混合区域(由混合管和混合器组成)和喷雾区域进行固定空间体网格加密，并启用基于速度变化率的自适 应加密手段．整个计算域内的最小网格尺寸为2mm，最大网格数量为1.25×106个．图3为网格模型．

图3 网格模型 Fig.3 Grid model

1.2 计算模型

6缸柴油机其技术参数见表1．在负荷为27%时，排气流量为243kg/h、排气温度为522K．因而通过理论计算，确定尿素质量为300mg，频率为1Hz，0.03s开始喷射，喷射持续0.1s．尿素水溶液的初始温度为300K．进口气体组分浓度与发动机台架试验测量值一致．入口边界条件为质量流量入口，出口为压力出口，出口压力为0.101MPa．环境温度为300K．尿素喷嘴均匀布置3个喷孔，喷嘴中心与喷孔中心距离R为1.9mm，喷孔直径d为190µm．催化器均为蜂窝状载体，在模拟中将其简化为多孔介质模型．数值模型中忽略DOC、DPF、SCR和ASC中的化学反应，重点讨论尿素喷雾的蒸发、详细热解和副产物生成过程．计算通过有限体积法求解守恒方程，通过算子分裂法(PISO)求解输运方程．湍流模型选用RNG k-ε 以准确模拟排气管内复杂的湍流运动．为了描述尿素液滴的分裂雾化过程，假设尿素喷雾液滴初始粒径遵循Rosin Rammler分布，采用TAB(Taylor analogy breakup)模型描述尿素液滴的变形．Kuhnke模型用于模拟尿素液滴与壁面相互作用的过程．Frossling 液滴蒸发模型则用于描述液膜与尿素液滴的蒸发过程．为节省计算时间，笔者根据Maciejewski等[17]的研究，在计算中设置0～0.2s时更新流场，0.2～1.0s时冻结流场．

表1 柴油机技术参数 Tab.1 Engine specifications

此外，选用壁函数方法和共轭传热方法模拟流体和固体壁面的换热情况．固体传热的特征时间通常远大于流体传热的特征时间．为解决该问题，采用CONVERGE中的超级循环技术．具体实现方式是：首先在流体域和固体域间设置一个交界面，采用瞬态求解器整体求解流体和固体域，此过程中保存交界面的瞬时热传递系数和近壁流体温度；接着冻结流体求解器，求平均热传递系数和近壁流体温度，并将其作为边界条件应用至交界面；然后通过新传递至交界面的平均热传递系数和近壁流体温度求解固体域温度，直至稳定；最后更新固体壁面温度，解冻流体求解器．重复上述过程直至固体温度达到稳定．

1.3 化学反应模型

在排气后处理系统中，尿素液滴与壁面相互作用时，在特定的条件下形成液膜，液膜在蒸发的同时发生一系列复杂的化学反应．为重现这一复杂的化学反应过程，表2为采用Ebrahimian等[9]提出的尿素详 细分解机理，模拟排气后处理系统中尿素分解过程．该机理前9步反应主要描述尿素在干燥介质中的热分解，后3步反应主要描述尿素在溶液中的热分解，考虑缩二脲(C2H5N3O2)、三聚氰酸(C3H3N3O3)和三聚氰酸一酰胺(C3H4N4O2)这3种主要副产物的生成．R4和R12分别是缩二脲在固/液两相中的生成路径，R6和R8分别是三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺在固相中的生成路径．

表2 尿素详细分解机理 Tab.2 Detailed decomposition mechanism of urea

2 混合器性能评价指标

2.1 尿素结晶和分解副产物

Urea-SCR技术在实际使用过程中面临尿素结晶和尿素分解副产物难以去除的风险．在排气后处理系统中通过布置混合器，促进尿素液滴破碎蒸发，提高尿素分解效率，减少尿素结晶和分解副产物，因而尿素结晶和副产物是评价混合器性能的重要指标．

2.2 均匀性指数

在柴油机排气后处理系统中，SCR入口的NH3质量分数分布不均匀会导致NH3不足或者泄漏，从而使NOx转化效率降低；而速度分布不均匀不仅会增加流动阻力，还会加速催化器老化，缩短其使用寿命[16,18]．在SCR前安装混合器能促进尿素喷雾与废气混合，提高NH3质量分数和速度分布的均匀度．混合器结构不同，NH3质量分数分布和速度分布均匀性也不同．因此，NH3质量分数和速度均匀性指数是混合器性能重要的评价指标，其定义[10]为

式中：Um为NH3质量分数均匀性指数；M为面积加权平均NH3质量分数；m为局部NH3质量分数；Uv为NH3速度均匀性指数；v为面积加权平均速度；v1为局部速度；ΔA为一个网格单元的截面积；A为总截面积．

2.3 压力差

混合器前后压力差是评价混合器性能的又一重要指标．混合器在促进尿素喷雾与废气充分混合的同时，增加排气系统压力损失，使发动机排气背压升高，燃油经济性降低．结构设计合理的混合器有利于减少其前后压力损失．混合器的压力损失通过混合器前后的平均压力差计算，计算式为

式中：n为混合器前截面总网格单元；pi,in为混合器前截面每个网格单元的压力值；N为混合器后截面总网格单元；pi,out为混合器后截面每个网格单元的压力．

3 模型验证

试验在一台6缸柴油机上进行，试验前确认催化器混合段无沉积物．在设定的试验工况点运行20h，此工况点与模拟选用的小负荷工况点一致．试验后拆检催化器混合段，确认沉积物分布情况．图4为混合器1中的沉积物试验结果与模拟值的对比，图5示出混合器2中的沉积物试验结果与模拟值的对比．模拟结果与试验结果基本吻合，试验照片中白色结晶为尿素固体结晶、缩二脲和三聚氰酸等．

图4 混合器1试验与数值模拟中沉积物位置对比 Fig.4 Comparison of deposit location between test and numerical simulation of mixer1

图5 混合器2试验与数值模拟中沉积物位置对比 Fig.5 Comparison of deposit location between test and numerical simulation of mixer2

4 结果与讨论

4.1 尿素结晶与分解副产物分布

图6a和图7a分别为两个系统混合区域的切片位置；图6b和图7b分别为0.1s时两个系统混合区域各部位的湍动能分布．S1的混合区域湍流强度较小，且分布较均匀．而S2的混合区域形成了局部强度较高的湍流，有利于喷雾与废气的混合，增加液膜与废气之间的对流换热．

图6 0.1s时S1系统的混合区域湍动能分布 Fig.6 Turbulence kinetic energy distribution in the mixing region of the S1 system at 0.1s

图7 0.1s时S2系统的混合区域湍动能分布 Fig.7 Turbulence kinetic energy distribution in the mixing region of the S2 system at 0.1s

图8示出1.0s时两个系统混合部低速区流场及液膜分布．图9示出1.0s时两个系统混合部流动循环区流场及液膜分布．在低速区和流动循环区容易形成液膜，如S1混合区域的顶部气流运动速度低，尿素喷雾液滴撞击固体壁面容易粘附而形成液膜．当混合器顶部布置旋流片(见混合器2)时，混合区域有强湍流而不易形成液膜．气流进入混合器后，在有流动循环出现的区域，容易形成液膜．

图8 1.0s时两个系统混合部低速区流场及液膜分布 Fig.8 Distribution of flow field in low speed region and film mass in mixing region of two systems at 1.0s

图9 1.0s时两个系统混合部流动循环区流场及液膜分布 Fig.9 Distribution of flow field in flow circulation region and film mass in mixing region of two systems at 1.0s

图10为S1和S2的液膜质量和被剥落液膜质量．在S1系统中，湍流强度较小，形成的液膜和被剥落的液膜质量较少．S2系统则相反．因此，具有高强度湍流的混合器设计有利于喷雾与废气的混合及固体壁面上液膜的剥落，但是形成液膜的风险也增加．

图11为两个系统尿素结晶和尿素分解副产物的质量变化历程．S1的尿素结晶质量较S2的多，而尿素分解副产物较S2少．结合图10可知，系统的液膜质量较少时，缩二脲、三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺也减少，但是尿素结晶较多．而液膜质量较多时，情况恰好相反．原因是液膜质量较少时，水蒸发较快，阻断R12的反应通路；当液膜质量较多时，水蒸发较慢，R12分解副反应活跃．

图10 两个系统的液膜和被剥落液膜质量 Fig.10 Mass of film and film scraped of two systems

图11 两个系统的尿素结晶和副产物质量 Fig.11 Mass of by-products and urea solid of two systems

图12为1.0s时两个系统混合管的液膜质量、尿素结晶和3种尿素分解副产物的质量分布情况．由于混合器1底部布置挡板，顶部无旋流片，液膜、尿素结晶和分解副产物主要分布在安装混合器的管壁 顶部．混合器2底部无挡板，顶部布置旋流片，液膜、尿素结晶和副产物主要分布在管壁底部．在介于混合器和SCR间的管壁区域，两个系统的液膜和尿素结晶分布在相同的区域．其中S1系统的尿素结晶质 量分数更高，液膜质量更小，有少量缩二脲分布，无三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺．而S2系统的缩二脲主要分布在管壁上方，该区域同时有少量的三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺分布．在3种副产物中，缩二脲的质量分数最大，分布区域最多；三聚氰酸次之；三聚氰酸一酰胺质量分数最小，分布区域最少．

图12 1.0s时两个系统混合管的液膜质量、尿素结晶和分解副产物的质量分数分布 Fig.12 Distribution of film mass，mass fraction for urea solid and by-products in the two systems at 1.0s

图13为两个混合器液膜与沉积物分布的观察视角．混合器1由辅助剖切面分为视角M和视角N，混合器2由辅助剖切面分为视角P和视角Q．图14为1.0s时不同混合器中液膜质量和尿素结晶、副产 物质量分数的分布．对于混合器1，液膜、尿素结晶和3个副产物主要分布在前后和底部挡板．对于混合器2，液膜、尿素结晶和3种副产物主要分布在没有布置旋流片的混合器下半部分，而布置了旋流片的部分没有液膜和沉积物．1.0s时，混合器2的液膜、尿素结晶、缩二脲和三聚氰酸的分布区域均少于混合器1．这是因为混合器2的湍流强度高于混合器1，喷雾被湍流卷吸，减少了液膜的形成．

图13 两个混合器液膜与沉积物分布的观察视角 Fig.13 View of liquid film and deposit distribution in two mixers

图14 1.0s时不同混合器上液膜质量、尿素结晶和副产物质量分数的分布 Fig.14 Distribution of film mass，mass fraction for urea solid and by-products in mixer 1 and mixer 2 at 1.0s

两个系统混合管和混合器的液膜、尿素结晶和副产物质量分别如图15和图16所示．在图15a中，湍流强度较大的混合器(如混合器2)的液膜质量较少，但是混合管的液膜质量较多．湍流强度较小的混合器(如混合器1)的液膜质量较多，而混合管的液膜质 量较少．混合管和混合器液膜质量的和即总液膜质量，所以S2的总液膜质量较S1多(见图10)；S2混合管的液膜质量较大且分布区域较多，混合器的液膜质量较小且分布区域较少(见图12和图14)．根据图15b可知，尿素结晶主要分布在S1的混合器、S2的混合器和混合管．由图16可知，缩二脲和三聚氰酸主要分布在S1的混合器、S2的混合管．

图15 两个系统混合管和混合器的液膜和尿素结晶质量 Fig.15 Film and urea solid mass of mixer and mixing pipe in the two systems

图16 两个系统混合管和混合器的副产物质量 Fig.16 By-products mass of mixer and mixing pipe in the two systems

4.2 均匀性指数

图17a示出两个系统的SCR入口NH3均匀性指数和液膜质量．S1的NH3均匀性指数稳定在0.90～0.95之间．S2的NH3均匀性指数稳定在0.85～0.90之间．S2的NH3均匀性分布较差，原因是S2的液膜质量较S1多，液膜分布不均匀导致NH3均匀性变差．图17b示出SCR入口速度均匀性指数和两个时刻的速度分布．虽然两个混合器结构不同，但是速度均匀性指数均稳定在0.95～0.97之间．对比两个系统相同时刻的SCR入口速度分布可知，速度分布情况差异很小，且都较均匀．

图17 两个系统的均匀性指数 Fig.17 Uniformity index of two systems

4.3 压力差

图18示出两个混合器前后压力差．前后挡板均布置圆孔的混合器1的前后压力差小于25Pa，压力差波动小．而挡板没有布置圆孔的混合器2的前后压力差波动较大，0.05s后稳定在250～260Pa范围内．说明在挡板布置圆孔有利于压力差减小．

图18 两个混合器前后压力差 Fig.18 Pressure drop of two mixers

5 结论

(1) 以尿素结晶和分解副产物的质量与分布情况为指标评估了两种混合器的性能；S1系统的湍流强度较小且分布较均匀，形成的液膜和被剥落的液膜质量少，尿素结晶较多且分布区域大；分解副产物质量少且主要分布在混合器；反之，S2系统中尿素结晶少，分解副产物多且主要分布在混合管．

(2) 以SCR入口的NH3质量分数均匀性指数和速度均匀性指数为指标评估了两种混合器的性能；S1的NH3分布均匀性较好；两个系统的速度均匀性指数差异很小．

(3) 以混合器前后压力差为指标评估了两种混合器的性能，混合器1压力差小于25Pa且波动小；而混合器2压力差大于250Pa且波动较大．