压水堆中涂层式MA-6LiD嬗变靶的嬗变性能

叶 滨 费小丹

(西南科技大学国防科技学院 四川绵阳 621010)

随着核电产业的迅猛发展，乏燃料的积累越来越多，如何对其安全有效处理成为影响核电事业发展的重要课题。乏燃料中的次锕系核素(minor actinides,简称MA)对生态环境影响很大，如237Np的半衰期长达2.141×106年，它们是乏燃料远期风险的重要来源。分离-嬗变技术是当前国内外普遍认可的高放废物处理方案。至2020年12月31日止，投入运营的压水堆共302台，占总在运核电站反应堆的68.32%；在建压水堆共43台，占总在建核电站反应堆的79.63%[1]。可以预见在未来相当长的时期内压水堆都会是世界上主流反应堆。因此，在快堆及加速器技术尚未成熟和走向大规模应用之际，研究如何利用压水堆嬗变MA核素是解决当前高放废物积累问题的重要途径之一。文献[2-5]开展了热中子堆嬗变MA核素方面的研究，特别是日本以及国内的华北电力大学、西安交通大学和中国原子能科学研究院等单位对压水堆嬗变MA核素进行了比较深入的研究[6-9]。为了进一步提高压水堆嬗变MA核素的效率，本工作提出在堆芯安全参数得到保障的前提下通过提高堆芯内部局部区域(如MA核素所在区域)的中子平均能量的方式来提高MA核素在压水堆中的嬗变效率。

1 压水堆堆芯结构及参数

根据研究需要，本工作采用的堆芯结构及参数主要参考华龙一号(HPR1000)及AP1000的177堆芯，堆芯活性段高度(冷态)为365.76 cm，等效直径为322.8 cm；反应堆输出热功率为3 050 MW，对应的线功率密度为173.8 W/cm。采用平衡循环时的2.4%，3.1%，4.4%富集度的燃料组件，较低富集度的两种组件按不完全棋盘格式排列在堆芯内区，最高富集度的组件装在堆芯外区[10-11]。组件内燃料棒按17×17排列，共289根，燃料棒中心距为1.26 cm，组件横向尺寸为21.4 cm×21.4 cm，燃料棒包壳外径为0.95 cm。堆芯参数[12]如表1所示，堆芯结构如图1所示。

表1 压水堆堆芯主要技术参数Table 1 Parameters of PWR Core

图1 177 堆芯装载方案Fig.1 Assembly arrangement of 177 Core

2 计算方法与手段

本工作利用蒙特卡洛程序RMC搭建堆芯并开展计算研究，RMC是清华大学REAL实验室开发的适用于多种堆型的蒙特卡洛输运软件，RMC针对各种类型核反应堆的堆芯计算已经进行过详细的验证[13-16]。计算时使用的核数据库为ENDF/B-Ⅶ，计算结果的相对误差均控制在0.1% 以内。假定堆芯内无控制棒及硼酸。堆芯无毒、冷态时有效增殖因子keff为1.377(剩余反应性为0.274)，堆芯结构满足设计要求。

3 涂层式非均匀嬗变靶的设计方案

由于MA核素的添加会导致堆芯keff的下降，于是设计嬗变棒时引入MA核素的同时也引入UO2燃料，UO2富集度为2.4%，采取在UO2芯块外围涂覆嬗变材料的方式设计嬗变棒，以补偿MA核素导致的反应性下降。为了进一步提高MA核素在压水堆中的嬗变率和裂变率，在嬗变涂层材料内使用热-快中子转换材料6LiD和MA核素，研究并设计涂层式MA-6LiD嬗变棒，嬗变棒几何结构如图2(a)所示。相比于单纯的MA核素嬗变棒，添加6LiD材料的嬗变棒可以有效提高MA核素所在区域的中子平均能量，进而提高MA核素在压水堆中的裂变率。具体原理如下：6LiD将入射的部分热中子转化为14 MeV的快中子，该快中子直接引发临近MA核素发生裂变，进而提高MA核素的裂变率。为了避免对压水堆堆芯中子能谱产生重大影响，对嬗变棒在堆芯内的数量进行控制。本研究中MA核素成分为压水堆燃料组件达到卸料燃耗深度33 GWd/t卸料后在乏燃料水池中冷却3年后的摩尔成分，如表2所示。

表2 MA核素的摩尔成分[17]Table 2 Compositions and molar fraction of MA[17]

考虑到嬗变棒之间的空间自屏效应以及对堆芯keff等安全参数的影响，用嬗变棒替换富集度为 3.1%，2.4%的燃料组件内的部分可燃毒物棒位置。每个组件布置16根嬗变棒，嬗变靶在组件内的布置方案如图2(b)所示。对堆芯装载嬗变棒的keff、中子能谱以及嬗变棒在堆芯内接受540 d(一个换料周期)中子照射后的嬗变率及裂变率进行研究。

图2 嬗变棒结构及MA嬗变棒在燃料组件中的位置Fig.2 Transmutation rod structure and MA transmutation rod position in fuel assembly

4 嬗变棒对堆芯性能的影响

4.1 嬗变棒涂层材料成分及厚度对堆芯keff的影响

在研究嬗变涂层材料成分对堆芯keff的影响时，我们拟定嬗变涂层厚度为0.20 cm，调整材料6LiD 与MA的质量比例( 1∶9，2∶8，3∶7，4∶6，5∶5，6∶4，7∶3，8∶2，9∶1)，研究6LiD与MA的比例对堆芯keff的影响，结果如图3所示。由图3可见，堆芯装载嬗变材料后keff首先整体降低，之后随6LiD与MA质量比的增大呈现先增大后减小的趋势，当6LiD与MA的质量比为2∶8时系统keff达到最大，为1.276。因此，为尽可能减小嬗变棒对堆芯keff的影响，可选择2∶8作为嬗变涂层中6LiD和MA的质量比例。

图3 嬗变涂层材料内 6LiD与MA质量比对keff的影响Fig.3 Effect of 6LiD to MA molar ratio on keff in transmutation coating material

在嬗变层厚度的选取方面，首先计算了热中子在嬗变层的平均吸收自由程，结果为0.50 cm。为了尽可能减小空间自屏效应，选择0.50 cm以下尺寸作为嬗变涂层厚度，即0.01，0.05，0.10，0.15，0.20 cm。开展此部分研究工作时固定嬗变材料中6LiD与MA的质量比为2∶8，计算研究嬗变涂层厚度对堆芯keff的影响，结果如图4所示。由图4可清楚看出，随着嬗变涂层厚度的增大，堆芯keff随之降低。这是因为嬗变涂层厚度越大，6LiD与MA核素越多，二者吸收损耗的中子越多所致。

图4 嬗变材料 6LiD与MA质量比2∶8时涂层厚度对堆芯keff 的影响Fig.4 Effect of different transmutation thickness on keff when the mass ratio of 6LiD to MA is 2∶8

4.2 嬗变棒对堆芯中子能谱的影响

研究增加或减小嬗变涂层厚度时，嬗变棒内部UO2芯块直径随之减小或增加同样尺寸，即控制UO2与涂层厚度外径与原燃料芯块外径保持一致。图5给出了嬗变涂层厚度对堆芯中子能谱的影响情况。由图5可以看出，装载嬗变棒后中子能谱在低能区存在较小程度的下降，下降的程度随涂层厚度的提高而下降，但对高能区中子能谱影响较小。这是由于MA核素在中低能区具有较大俘获截面，导致堆芯装载嬗变棒后低能区出现能谱下降的现象。但是随着嬗变层厚度的增加，堆芯能谱在低能区的降幅减小，这是由两方面原因导致：(1)空间自屏效应。因为随着6LiD与MA组成的嬗变涂层厚度增加，中子进入嬗变涂层内部的难度增加，涂层内部的MA核素更难俘获低能中子，于是低能区能谱降幅随涂层厚度的增大而减小。(2)随着6LiD/MA嬗变涂层厚度的增加，UO2燃料芯块直径随之减小，补偿产生的中子数量随之减小。

图5 嬗变材料 6LiD与MA质量比2∶8时对堆芯中子能谱的影响Fig.5 Effect of different transmutation thickness on neutron spectral when the mass ratio of 6LiD to MA is 2∶8

5 MA核素的嬗变性能研究

MA核素主要包括237Np，241Am，243Am，244Cm。这几种核素的裂变阈能均很高，在0.1～1 MeV之间，但是它们在热能区的中子俘获截面很大，因此在热中子反应堆中这些核素的嬗变方式以俘获中子为主。通常首先通过俘获反应生成更高原子序数的重核素，这些重核素通常为易裂变核素或者其裂变俘获比大于初始MA核素，从而达到嬗变的目的。主要反应链为：

(1)

(2)

(3)

由上述简化的反应链可以看出，MA中主要的核素都是通过发生中子俘获反应且主要的俘获产物均为238Pu，尤其是在中子平均能量较低区域，它们的俘获截面更大，而238Pu的裂变能力远高于这几种MA核素，通过238Pu的裂变来焚毁MA核素是MA在热中子堆中嬗变的主要焚毁途径之一。嬗变率、裂变率、嬗变量是衡量嬗变性能的重要指标。

当嬗变棒涂层材料内6LiD和MA质量比为2∶8时，堆芯装载嬗变棒后满功率运行540 d内237Np，241Am，243Am，244Cm几种核素的原子核密度变化情况如图6-图9所示。由图可见，随着堆芯运行时间的延长，237Np，241Am，243Am不断吸收中子转化为更高质量数的核素或者发生裂变而出现原子核密度逐渐减小的现象，该减小幅度随燃耗的加深越来越小。对于244Cm核素，并没有出现原子核密度减小的情况，而是呈现逐渐增多的趋势，原因如下：在反应堆运行过程中，MA中含量较高的241Am和243Am会通过俘获中子以及其他核反应而不断产生244Cm，尤其是243Am俘获中子后随即产生244Cm，于是244Cm原子核密度呈现逐渐增大的现象。244Cm原子核密度在540 d后增幅最高达到45.33%，该数值远小于文献[9]的67.9%。该现象与244Cm的俘获裂变比存在密切关系。244Cm在热能区以及高能区的俘获裂变比分别为16.670和1.562，前者远高于后者，意味着当MA核素所处的环境中快中子比例较高时，会更加容易发生裂变。当在压水堆中引入MA核素的同时引入6LiD热-快中子转换材料，此时会提升MA核素所处环境的快中子比例，与没有6LiD参与的压水堆嬗变MA方案(即文献[9]的方案)相比，244Cm的增长更加缓慢。由于244Cm在MA核素中的比例较低(5.4%)，所以244Cm的增长并不能改变MA核素整体减小的趋势(见图10)。

图6 237Np原子核密度随堆芯运行时间的变化Fig.6 Changes of 237Np nucleus density with the core operating time

图7 241Am原子核密度随堆芯运行时间的变化Fig.7 Changes of 241Am nucleus density with the core operating time

图8 243Am原子核密度随堆芯运行时间的变化Fig.8 Changes of 243Am nucleus density with the core operating time

图9 244Cm原子核密度随堆芯运行时间的变化Fig.9 Changes of 244Cm nucleus density with the core operating time

图10 嬗变棒在堆芯内接受照射540 d内的原子核密度变化情况(m6LiD∶mMA=2∶8)Fig.10 Changes of MA nucleus density during 540 d explosure (m6LiD∶mMA=2∶8)

此外，我们还发现，随着嬗变层厚度的增加，原子核密度的减小程度为递减趋势。当嬗变层厚度为0.01 cm时，MA核素原子核密度衰减最快；嬗变层厚度为0.20 cm时，MA核素原子核密度衰减最慢。这是因为嬗变层越薄，中子越容易穿透嬗变层与MA核素发生俘获或者裂变反应所致。为便于观察和比较，将MA核素在堆芯内的嬗变率、裂变率、嬗变量列于表3。经过比较可以看出，241Am的嬗变率最高，237Np嬗变率最低。由于空间自屏效应的存在，237Np,241Am,243Am的嬗变率、244Cm的增长率随嬗变涂层厚度的增加而减小。以243Am为例，当嬗变涂层厚度增大时，243Am遇到中子的概率相对减小，发生俘获反应生成其他重核的概率降低，于是243Am的嬗变率降低，由它生成的244Cm数量随之减少。同样由表3可以看出，随着嬗变涂层厚度的增加，嬗变量呈现增大的趋势。

表3 嬗变涂层厚度不同时MA核素在堆芯内接受辐照540 d后的嬗变情况(m6LiD∶mMA=2∶8)Table 3 Transmutation condition of MA nuclide with different transmutation coating thickness after 540 d explosure (m6LiD∶mMA=2∶8)

最后，计算研究了不同嬗变涂层厚度及6LiD与MA核素的质量比对嬗变率及裂变率的影响，结果列于表4和表5。

表4 嬗变涂层厚度及材料比例不同时的MA核素嬗变率(单位：%)Table 4 Transmutation rate of MA nuclide with different transmutation coating thickness and material ratio(unit：%)

可以看出，在嬗变材料m6LiD∶mMA=1∶9～9∶1 范围内，各MA核素的嬗变率均随涂层厚度的增加而减小，裂变率均随涂层厚度的增加而增大。同时发现当m6LiD∶mMA=2∶8时嬗变效果最好，当嬗变涂层厚度为0.01 cm时MA核素的嬗变率最高，为31.31%；嬗变涂层厚度为 0.20 cm 时MA核素的裂变率最高，为3.94%，此结果已远超压水堆嬗变MA的效率，裂变率更是达到高通量堆的裂变水平[7]。同时还发现，6LiD的含量并非越高越好，这是因为6LiD在进行热、快中子转换时存在一定的中子损耗，当6LiD在嬗变材料中所占比例越来越高时，中子损耗随之增加，这种损耗对嬗变是有害的，因为嬗变MA核素需要大量中子。当损耗程度不足以抵消其提高的嬗变率时，即出现6LiD含量越大嬗变率越低的现象。但是当6LiD含量过低时，又会出现快中子不足的情况，从而影响MA核素的裂变率。

6 结论

将6LiD与MA核素混合制成涂层式嬗变棒，设计并计算研究了嬗变涂层厚度及材料比例对堆芯参数和嬗变性能的影响，验证了该嬗变棒的设计方案可以大幅提高MA核素在压水堆中的嬗变性能，尤其是裂变率。主要结论如下：(1)当嬗变涂层材料6LiD与MA的质量比为2∶8时，嬗变棒对堆芯有效增值系数(keff)的影响最小，且嬗变效果最优；(2)当嬗变涂层厚度为0.01 cm时MA核素的嬗变率最高，为31.31%；嬗变涂层厚度为0.20 cm时MA核素的裂变率最高，为3.94%；(3)嬗变涂层厚度在0.01 cm至0.20 cm范围内变化时，MA核素的嬗变量随嬗变层厚度的增加而增大。