废旧口罩熔喷布对沥青及混合料性能影响研究

程培峰 郑春萌 张展铭 杨宗昊

摘 要：為在道路工程中有效利用废旧口罩材料，减少资源浪费，本文利用废旧口罩熔喷布对基质沥青进行改性，测定其常规物理性能指标，对试验结果采用灰色关联度分析与综合加权法整理计算，确定改性沥青的最佳制备工艺;研究改性沥青的高低温流变性能及PG分级（性能分级），对其化学组分及微观结构进行表征;与基质沥青和SBS（苯乙烯-丁=烯-苯乙稀嵌段共聚物）改性沥青混合料对比，分析熔喷布改性沥青混合料的路用性能。结果表明：当熔喷布掺量为3%时，在170 ℃下，以4 000 r/min的速率剪切15 min制备出的改性沥青综合性能最佳，且此工艺下熔喷布与沥青的相容性较好;分析可知熔喷布对沥青的改性过程为物理改性，并未发生化学反应而生成新的官能团;熔喷布能够提高沥青的软化点、黏度及弹性恢复率，并有效改善沥青的高温抗变形能力，但其针入度、延度均有降低;熔喷布改性沥青混合料与基质沥青相比，具有较好的高温稳定性及水稳定性，但其低温抗裂性不佳。分析表明，废旧口罩熔喷布改性沥青及混合料的综合性能较好，具有一定的实际应用价值和良好的环保意义。

关键词：改性沥青;沥青混合料;废旧口罩;熔喷布;制备工艺;物理性能;流变性能;路用性能

中图分类号：U414 文献标识码：A 文章编号：1006-8023（2021）06-0126-09

Abstract：In order to effectively use waste mask materials in road engineering and reduce the waste of resources， the base asphalt was modified by the melt-blown cloth of the waste mask and the physical properties of asphalt were measured in this paper. The grey correlation analysis and integrated weighting analysis were used to calculate the test results to determine the best preparation process of modified asphalt. The high and low temperature rheological properties and PG classification of modified asphalt were studied and its chemical composition and micro-structure were analyzed. The road performance of the melt-blown cloth modified asphalt mixture was compared with the base asphalt and SBS modified asphalt mixture. The results showed that： when the content of melt-blown cloth was 3%， the performance of modified asphalt prepared by shearing at a rate of 4 000 r/min for 15 min at 170 ℃ was the best. Meanwhile， the compatibility of melt-blown cloth and asphalt was better under the process. According to the analysis， the modification process of the asphalt by melt-blown cloth was a physical modification and there was no chemical reaction and new functional groups produced. The softening point， viscosity and rate of elastic recovery were enhanced by the melt-blown cloth and the high-temperature deformation resistance of asphalt was effectively improved， but the penetration and ductility were reduced. Compared with base asphalt， the melt-blown cloth modified asphalt mixture possessed better high-temperature stability and moisture susceptibility， but its low-temperature crack resistance is slightly not good. Analysis above showed that the comprehensive performance of melt-blown cloth modified asphalt and mixture was better and it had actual value of application and environmental significance.

Keywords：Modified asphalt binder; asphalt mixture; waste mask; melt-blown cloth; preparation process; physical properties; rheological properties; pavement performance

0 引言

自新冠肺炎疫情以来，人们对医用口罩的需求不断攀升，据调查，截至2020年4月底，我国一次性医用口罩的日均产量已达2亿只，每只口罩重量约为5 g，这表明每天面临约1 000 t的医用口罩废弃物[1]。按照生活垃圾的分类标准，废旧口罩属于生活垃圾中的其他垃圾，应将其投放到特定容器中，由特殊部门运送至垃圾焚烧处理厂进行处置，但现阶段各地区对废旧口罩的管控仍较为松散，环保组织Oceans Asia发布的最新报告指出，2020年全球至少有15.6亿只口罩流入海洋，大量丢弃在环境中的废旧口罩需要400～500 a才能被降解[2]，当其材料分解时会形成微小的塑料颗粒，侵入动植物栖息地，污染生物生存环境，损害动植物的身体机能而造成死亡，最终影响整个生态系统，与此同时，对材料本身也是一种资源浪费。

聚丙烯（plyprpylene，PP）为我国目前医用口罩的基础组成成分，因具有成本低廉、性质稳定等优点一直作为优质原料广泛应用于医用非织造领域[3]。在道路工程中：李平凡等[4]研究表明，聚丙烯与沥青分散性较好，可以提高沥青的软化点，对沥青的耐热性能改善较大;孙彦伟等[5]试验发现，随着聚丙烯掺量的增加，改性沥青的针入度和延度降低，软化点显著提高，且在实际生产应用中，聚丙烯在沥青混合料中的掺量应控制在2%～4%;佟天宇[6]研究证实，掺加PP/SBR改性剂可以显著提高沥青混合料动稳定度、弯拉应变、残留稳定度以及冻融劈裂强度比，具有优异的高低温性能及水稳定性。

由此可见， PP在道路工程中的应用较为可观，但现阶段鲜有研究将废旧口罩作为改性剂，对废旧口罩改性沥青的性能研究更为鲜见。为减少资源浪费，本研究将回收的废旧口罩杀菌消毒处理后，作为改性剂应用在沥青中，并对改性沥青的制备工艺、高低温流变性能及其混合料性能等进行研究与分析，旨在回收利用资源、提升路用沥青性能的同时，也能在一定程度上解决环境污染问题。

1 材料与方法

1.1 原材料

（1）沥青：试验选用辽宁盘锦90号沥青作为基质沥青，其主要技术指标均满足规范要求，具体主要技术指标见表1。

（2）废旧口罩熔喷布：医用口罩一般为3层结构（纺粘层、熔喷层、纺粘层）。内层是普通无纺布;外层是防水无纺布，主要起隔绝飞沫的作用;而中间的过滤层是经特殊手段处理形成的熔喷无纺布。回收废旧医用口罩的熔喷层，并采用人工裁剪的方式将其裁剪成小于1 cm2的碎片，如图1所示。其中，熔喷布碎片在扫描电子显微镜（SEM）下观察到的微观结构如图2所示。

（3）混合料级配：试验选用AC-16型沥青混合料，级配组成见表2。所需粗细集料均为破碎玄武岩，矿粉为优质石灰岩矿粉，最佳沥青用量由沥青混合料配合比设计确定为4.7%，最佳油石比为4.9%。

1.2 试验方法

（1）基本性能试验：沥青及混合料的基本性能试验制样与测试均按JTG E20—2011《公路工程沥青及沥青混合料试验规程》进行。

（2）流变性能试验：动态剪切流变试验（Dynamic shear rheological test，DSR）选用MCR302型号的剪切流变仪，试件直径25 mm，试验板间隙1.0 mm±0.005 mm，本研究选定温度扫描控制应变模式对基质与改性沥青试样进行测试，频率为10 rad/s，温度测试范围为46～82 ℃;沥青弯曲蠕变劲度试验（Bending beam rheometer test，BBR）选用美国CANNON公司的弯曲梁流变仪，试件尺寸为101.6 mm（长）×12.7 mm（宽）×6.4 mm（高），以-12、-18、-24 ℃作为样品测试温度。

（3）荧光显微镜试验（FM）：选用Zeiss Axio Imager A2型号正置高分辨率荧光显微镜对改性沥青表面形貌进行观测。试验前将沥青加热至熔融状态后，滴少量沥青于干净的载玻片上，待载玻片上沥青均匀摊开后用盖玻片盖好，室温下冷却成型制成样品。

（4） 红外光谱试驗（FTIR）：选用型号为NicoletiS50的傅里叶变换红外光谱仪，测试扫描范围4 000～400 cm-1，分辨率为0.09 cm-1，试验扫描次数60次。试验前将样品溶解在质量分数为5 %的二硫化碳溶液中，然后置于溴化钾工作台上，将二硫化碳蒸发干净，并进行FTIR分析。

1.3 制备工艺的优化

近年来，人们在制备改性沥青时，较多地采用正交设计和均匀设计试验方法对掺配比例等因素进行研究[7]，本试验选用正交试验设计法中的四因素三水平方案，对改性剂掺量、制备工艺参数进行设计，具体设计参数见表3。

将基质沥青置于150 ℃的烘箱中加热至熔融状态，然后在135 ℃的电热板上将不同质量分数的熔喷布碎片分多次加入基质沥青中，并以1 000 r/min的速度搅拌20 min。待两者均匀混合后，分别在不同温度下以不同速率进行高速剪切，剪切结束后置于加热板上搅拌发育5～7 min，最终得到熔喷布改性沥青。

2 结果与分析

2.1 改性沥青性能分析

2.1.1 常规物理性能

试验选取沥青的三大指标、旋转黏度及弹性恢复率作为熔喷布改性沥青的评价指标，各指标的具体试验结果见表4。

首先，改性沥青的软化点、黏度与弹性恢复率较基质沥青增大，因改性剂以粒状分散在沥青中形成部分网络结构，网络间的强烈相互作用限制了沥青内胶体流动，从而提高其黏度，并增强了材料的高温稳定性[8]。但由于改性剂颗粒尺寸远大于沥青本体的颗粒尺寸，当受到外力作用时，这些较大颗粒会成为应力集中点，导致沥青变硬且低温延展性降低，故其针入度与延度均有下降[9]。

其次，对试验结果进行极差分析可以得出，各因素对针入度与软化点的影响由大到小顺序为：剪切时间、剪切速率、剪切温度、口罩掺量;对10 ℃延度的影响由大到小顺序为：剪切时间、剪切速率、口罩掺量、剪切温度;对135 ℃黏度的影响由大到小顺序为：口罩掺量、剪切速率、剪切时间、剪切温度;对25 ℃弹性恢复率的影响由大到小順序为：剪切速率、剪切时间、剪切温度、口罩掺量。

最后，对正交试验结果通过数学方法[10]计算出每组试验的综合加权评分，最终确定熔喷布改性沥青的最佳制备工艺，各指标综合评分结果见表4。

由表4可知，通过对比，第1组试验制备的改性沥青评分最高，但第1组试验沥青的10 ℃延度为62.3 cm，与其他8组差距较大，其沥青延展性明显优于其他组较多而使综合评分过高，同时其软化点较基质沥青升高并不明显，即第1组试验制备的改性沥青评分最高，但综合性能不佳，故将其排除。选取剩下数据相对最高的第5组为最佳制备工艺，对照标准正交试验设计表可知，在剪切时间、速率、温度分别为15 min、4 000 r/min、170 ℃的制备工艺下，3%熔喷布改性沥青综合性能最优（以下试验均针对最佳工艺下制备出的改性沥青进行）。

2.1.2 流变性能

DSR试验测得复数剪切模量（G*）与相位角（δ）用于分析材料的黏弹特性与流变性能。G*是材料在动态荷载作用下的应力与应变之比，反映了材料在受到重复剪切作用时抵抗变形的能力[11]。δ是材料受到应力与其对应产生应变的时间滞后，能够反映沥青内的黏弹比例。图3为基质沥青与改性沥青的G*、δ随温度的变化趋势，由图3分析可知，随温度的升高基质沥青与改性沥青的G*不断减小，而δ不断增大，这是由于随温度的升高，分子链段的运动逐渐加剧，分子间关联作用与分子力不断减小，削弱了分子运动的相互约束[12]。相比基质沥青，改性沥青的G*有一定幅度提升，但δ有所降低，说明废旧口罩熔喷布使沥青内弹性比例变多，当所加荷载撤消后材料更容易恢复变形，其高温抗变形能力得到改善。

试验进一步得到材料的车辙因子（G*/sin δ）与疲劳因子（G*·sin δ），二者分别表征沥青结合料的抗车辙与抗疲劳能力，绘制基质沥青与改性沥青的G*/sin δ与G*·sin δ随温度的变化趋势，如图4所示。由图4分析可知，改性沥青的车辙因子与疲劳因子均大于基质沥青，这说明改性沥青结合料在高温下产生的变形小，损耗的能量少，抗车辙性能更佳，但其抗疲劳性能不如基质沥青。同时，随着温度的升高，2种沥青的抗疲劳性能不断提升，抗车辙能力不断降低。

BBR试验用于评价改性沥青在低温条件下、承受连续荷载作用时不被破坏的能力，图5为基质沥青与改性沥青的蠕变劲度模量（S）、蠕变速率（m）随温度的变化趋势。由图5分析可知，随试验温度的降低，2种沥青的劲度模量均不断增大，蠕变速率逐渐减小，说明随温度的降低二者的脆性增加，应力松弛能力减弱，低温抗裂性降低。此外，与基质沥青相比，改性沥青的S值略大，m值略小，这表明熔喷布的加入使沥青变得脆硬，释放应力的速度减慢，即对应力的累积加快而使低温性能降低。根据Superpave沥青胶结料低温分级规范要求，S≤300 MPa，且m≥0.3，基质沥青与改性沥青在-12、-18 ℃下均满足规范要求，但-24 ℃均不满足，由此可知熔喷布的加入对沥青的低温抗裂性有负面影响，但影响不大。

PG等级（性能分级）是沥青在不同温度下的综合测定，可以较全面地反映沥青的性质。根据规范及相关规定[13-14]中对PG分级的要求，计算出基质沥青路面适用的最低设计温度为-29 ℃;依照美国战略公路研究计划[15]中“动态剪切流变试验车辙因子最小为1 kPa”得出，路面适用的最高设计温度为64 ℃，由此确定基质沥青的PG分级为PG 64-28，同理确定改性沥青的PG分级为PG 70-28。通过对比可知，熔喷布的加入，使沥青适用的最高设计温度提升了6 ℃，最低设计温度并未明显变化，该结果同样证明，熔喷布改性剂的加入提升了沥青的高温性能。查阅相关地区道路沥青的PG分级[16-18]可知，废旧口罩熔喷布改性沥青可应用于年平均7 d最高温度低于40 ℃，且年平均低温高于-32 ℃的全国较多省份，如广东省、江西省北部及南部部分地区、内蒙古自治区部分地区等。

2.1.3 理化特性

荧光显微镜运用反射光成像原理，在其短波照射下，能够观察到沥青中聚合物的真实分布状态和形态结构[19]。通过观察，得到聚合物在沥青中的分布形态如图6所示。由图6可以看出，在荧光显微镜10倍的放大倍数下，改性剂熔喷布的分散形态清晰可见，且其在沥青中分散较为均匀，无明显的团聚现象，由此可知，最佳工艺下制备出的改性沥青较为成功。

利用傅里叶红外光谱仪对基质沥青与改性沥青的官能团进行测定与分析，绘制二者的红外光谱对照图如图7所示。与标准红外图谱对照可知，2 924 cm-1与2 856 cm-1处分别为亚甲基CH2的反对称与对称伸缩振动[20]，二者均属于强吸收带。由于3 000 cm-1为不饱和烃与饱和烃CH伸缩振动的分界线，由此可以判定，基质沥青中存在饱和烃。在1 596 cm-1附近存在苯环共轭CC键与羰基CO的伸缩振动，吸收峰强度较弱，由此判断，沥青中含有芳香族化合物苯环等不饱和烃。在1 455 cm-1处存在甲基CH3的反对称面内伸缩振动与亚甲基CH2的面内伸缩振动[21];1 375 cm-1处的吸收峰是由甲基CH3的对称面内弯曲振动引起;1 025 cm-1处为亚砜基SO的伸缩振动;900～650 cm-1区域内的吸收峰是苯环上CH振动的结果，反映了苯环上的取代情况。综上可知，基质沥青的主要成分为饱和烃、芳香族化合物等不饱和烃，以及其他原子衍生物，其主要化学成分为甲基与亚甲基。

由图7可以看出，各基团峰的位置并未发生明显变化，但波数为2 924、2 856、1 455 cm-1等处的特征峰强度有所增强，通过分析，特征峰强度变化的主要原因是官能团数量的改变，而并非官能团本身，由此可知，改性剂并未与基质沥青发生化学反应而生成新的官能团，其对沥青的改性是物理改性[22]。

此外，瀝青的老化会导致羰基CO特征峰的增长[23]，因此改性沥青在1 596 cm-1处的吸收峰明显强于基质沥青，由此可知，在此制备工艺下沥青会发生一定程度的老化现象。

2.2 改性沥青混合料路用性能分析

2.2.1 高温稳定性

作为早期沥青混合料的设计标准之一，马歇尔试验能够在一定程度上反映沥青混合料的抗变形能力[24]。为确定熔喷布改性沥青对其混合料力学性能的影响，本研究分别对基质沥青、熔喷布改性沥青、SBS（苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物）改性沥青3种混合料类型进行马歇尔试验，并用所得指标稳定度（MS）、流值（FL）对3种混合料的力学性能进行评价，试验结果如图8所示。由图8分析可知，熔喷布与SBS改性沥青混合料的MS值较基质沥青分别增大10.17%、28.55%，FL值分别降低15.34%、23.96%，说明熔喷布的加入可以在一定程度上提高沥青混合料的高温抗变形能力。这是由于熔喷布改性剂的加入能够增大沥青的黏度与骨料间的黏结力，使沥青混合料的结合更加紧密，从而能够抵抗更大的变形荷载[25]。

路面车辙、推移等病害是我国高速公路的病害之首，为减少沥青路面此类病害的发生，沥青混合料应具有良好的抗车辙变形能力。试验制备了3种沥青混合料的车辙板，在60 ℃的条件下对其进行车辙试验，车辙倾轧后的试件如图9所示，其动稳定度（DS）与车辙深度关系如图10所示。与基质沥青相比，熔喷布与SBS改性沥青混合料的动稳定度均提升数倍，分别达到4 012.74、4 482.39次，且均满足规范（DS≥2 400次）要求，车辙深度分别减小了52.16%、63.29%。原因是熔喷布的加入吸收了多余的自由沥青，增加了混合料中结构沥青的比例，使其高温稳定性显著提升[26]。

2.2.2 低温抗裂性

低温抗裂性是评价沥青路面路用性能的重要指标之一，试验采用-10 ℃小梁弯曲试验评价3种沥青混合料的低温抗裂性能，加载速率为50 mm/min，试验测得3种试件力与位移的变化曲线如图11所示，试样破坏时的弯拉强度（R）、最大弯拉应变（ε）、弯曲劲度模量（S）见表5。通常情况下，混合料的劲度模量越小，最大弯拉应变越大，应力累积越慢，材料的低温性能越好[27]。通过对比，熔喷布改性沥青混合料的最大弯拉应变低于基质沥青与SBS改性沥青且并未满足规范（ε≥2 800）要求，因此熔喷布的加入降低了材料的低温松弛能力，导致其低温抗裂性不良。

2.2.3 水稳定性

在经受反复冻融循环及行车荷载等作用后，沥青与集料间的黏附力减弱，水分子逐渐侵蚀使其发生剥落、松散等水损害现象。本研究采用冻融劈裂和浸水马歇尔试验对3种沥青混合料的水稳定性进行评价，试验所得指标如图12和图13所示。3种混合料中，基质沥青的冻融前后劈裂强度与冻融劈裂强度比（Tensile strength rate，TSR）最小，熔喷布改性沥青混合料冻融前后的劈裂强度较基质沥青分别增大20.65%、27.14%，TSR值由76.09%上升为80.19%，且满足改性沥青混合料TSR>80%的技术要求，但二者相比SBS改性沥青混合料仍有一定差距。此外，熔喷布与SBS改性沥青混合料的残留稳定度为92.24%、90.65%，分别是基质沥青混合料的1.12倍、1.10倍，2种改性沥青混合料的水稳定性（MS0）均有一定幅度的提升，且满足混合料水稳定性技术要求（MS0>85%）。冻融劈裂与浸水马歇尔试验均说明，熔喷布的加入可以增强沥青结合料之间的黏聚力，增大混合料的冻融劈裂强度比与残留稳定度，熔喷布改性沥青混合料的水稳定性能较好。

3 结论与讨论

（1）当熔喷布掺量为3%时，在170 ℃的条件下，以4 000 r/min的速率剪切15 min，制备出的改性沥青综合性能最优，此时改性剂在沥青中分散较为均匀，无明显的团聚现象，且熔喷布并未与沥青发生化学反应而生成新的官能团，其对沥青的改性是物理改性。

（2）熔喷布的加入，使沥青的软化点、黏度、弹性恢复率升高，针入度与延度降低，高温稳定性与抗车辙能力增强，但低温抗裂与抗疲劳性能略有下降。同时熔喷布能够显著提高沥青混合料的动稳定度、冻融劈裂强度比以及残留稳定度，具有较好的高温稳定性及抗水损害性，但低温抗裂性能不良。与基质沥青相比，改性沥青适用的最高设计温度提升了6 ℃，但最低设计温度并未明显变化。

（3）试验结果证明，废旧口罩熔喷布可回收再利用于改性沥青的制备中，且制备出的熔喷布改性沥青可应用于全国年平均7 d最高温度低于40 ℃、且年平均低温高于-32 ℃的大部分非极寒极热气候区域，以提高其沥青路面性能。

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