重庆市浅层地下水污染源解析与环境影响因素识别

张 虹, 魏兴萍, 彭名涛

1.重庆师范大学， 地理信息系统应用研究重庆市高校重点实验室, 重庆 401331 2.重庆师范大学地理与旅游学院, 重庆 401331

地下水作为重要的水资源，其环境安全是全球关注的重点问题之一[1]. 人类活动对地下水质量影响日趋严重，污染物负荷增加是导致地下水环境退化的重要原因之一[2]. 不同的水文地质条件，污染物地下的迁移方式不同，进入地下水的比例和对水质的贡献率也不同[3]. 解析污染源排放与水质之间的响应关系，从污染源、路径等方面识别区域地下水污染的主要环境影响因素，对防控地下水环境污染及保护地下水安全具有重要意义.

快速准确识别污染源是地下水污染防治的关键. 目前，基于“源-受体”污染特征的多元统计模型法是常用的快速污染源定量解析方法之一[4-7]. 如主成分分析法、因子分析法、多元回归法及多种统计方法的联合和改进等，已广泛应用于湖泊[8-9]、河流[10-12]、地下水[4,13-14]等污染源解析和水质空间分布研究中，定量反映了各污染因子对水质指标的贡献率. 现有研究为识别地下水的污染源及分布提供了重要理论和方法. 但地下水系统结构复杂，污染影响因素众多，除污染源强外，环境因素对地下水污染也有一定的影响. 目前地下水污染源解析研究中，少有考虑污染过程中环境因子的影响，而不同区域环境因子对地下水污染的影响差异显著，在地质条件复杂的山地地区表现尤为突出[15]. 该研究以地下水脆弱性为理论依据，选取地下水埋深、土壤介质、含水层介质、降水、地形坡度等自然和土地利用等人类活动因子[16-18]，识别地下水污染路径中的关键因素，进一步认识自然环境、水文地质条件对污染物迁移转化的影响，优化地下水污染防控，实现地下水精细化监测和管理.

重庆地处西南，地质条件复杂，地下水环境敏感，且重庆作为长江流域重要生态屏障和全国水资源战略储备库，其水资源安全事关重庆长远发展和国家战略. 该研究采用重庆市82个浅层地下水监测数据，运用绝对主成分-多元线性回归(APCS-MLR)模型，解析浅层地下水污染源，量化污染因子贡献率；借助地理探测器，识别污染物迁移关键环境影响因素，不仅对重庆水资源安全和应急水源保障具有现实意义，也为浅层地下水资源的监测和有效管理提供科学依据.

1 研究区概况

重庆市地处四川盆地东缘，面积8.24×104km2，地貌类型多样，以中、低山地为主，占市域的75%以上. 区域地形起伏大，总体呈现东、东南、南部地势高，中、西部地势低. 重庆属于亚热带季风气候，雨量充沛，年均降雨量 1 000～1 400 mm，但时空分布不均，降雨时间集中(5—10月)，雨热同季. 土壤类型多样，黄壤、紫色土和水稻土占主导，集中分布于中、西平行岭谷之间丘陵地区，构成重庆市农业基本生产力的基础. 重庆市土地利用类型包括耕地、园地、林地、草地、建设用地等，其中，林地面积(3.81×104km2)最大，占市域的46.22%；耕地次之，面积2.43×104km2，占29.51%，主要分布在中西部丘陵地区[19]. 境内地质结构复杂多样，地跨扬子准台地和秦岭褶皱系两大地质构造单元，地层自震旦系板溪群至第四系均有出露. 重庆地下水资源量约为160.7×108m3/a，空间分布差异大. 区内碳酸盐分布广，面积约3.0×104km2，占市域的36.5%. 地下水类型以碳酸盐岩溶水为主，见图1，约118.4×108m3/a，占比73.7%，分布在渝东北大巴山褶皱山地，渝东南巫山—大娄山褶皱山地及中西部平行岭谷区的背斜轴部，化学类型以Ca-HCO3型或Ca(Mg)-HCO3型为主[20]. 岩溶区地貌破碎、表层土壤薄，缺少天然过滤层，污染物易通过裂隙、落水洞直接进入地下含水层或地下河，造成地下水污染[21]. 除岩溶水外，其余多属红层区地下水，包括基岩裂隙水、碎屑岩孔隙裂隙水、松散岩孔隙水等地下水类型，主要分布在渝西北丘陵区及中部平行岭谷地区，该地区受到人类活动影响地下水呈Na+Ca-HCO3型、Na+Ca-SO4型、Na+Ca-Cl型或Ca-SO4+HCO3型[20]. 渝西人口集聚，人口密度约400人/km2，城镇化、工业化程度高，生产生活污染负荷高，且地下水资源相对短缺，属重庆市地下水污染重点防控区.

图1 重庆市浅层地下水类型及采样点分布Fig.1 Sampling points and groundwater type in Chongqing

2 数据与方法

2.1 数据来源

研究涉及自然环境要素、人类活动要素和水质监测等数据，具体包括：2016年重庆市月均降雨数据(中国气象科学数据中心，http://data.cma.cn)；ASTER GDEM 30M(地理空间数据云，http://www.gscloud.cn)；重庆市1∶200 000 水文地质图及调查报告(重庆市地质勘测院)；重庆市1∶250 000 土壤类型数据，2015年重庆市30 m土地覆被数据(国家地球系统科学数据中心，http://www.geodata.cn/)；重庆市土壤质地(中国科学院资源环境科学数据中心，http://www.resdc.cn)；2016年7—12月重庆市82个浅层地下水采样点的水质监测数据(长江水利委员会水文局长江上游水环境监测中心)；2020年10—11月重庆市34个地下水采样点的水质监测数据(重庆市生态环境局). 根据重庆地下水环境差异性特征，同时参照GT/T 14848—2017《地下水质量标准》，该文选取的水质指标包括NH3-N、CODMn、F-(氟化物)、NO3-、Mn、Fe、Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、CO32-、TH(总硬度)、TDS(溶解性总固体)、总大肠杆菌群共15项.

2.2 数据处理及研究方法

2.2.1基于APCS-MLR的源解析

APCS-MLR模型是对原始地下水水质监测数据进行标准化和因子分析，提取主成分得分；计算绝对真实因子得分(APCS)，即主成分因子得分和绝对零值因子得分之差[8,14]；最后以实测水质浓度为因变量，以APCS为自变量，基于多元线性回归模型(MLR)，计算各公因子对水体指标的贡献率.

(1)

APCSjk=(Az)jk-(A0)j

(2)

(3)

式中，akf为回归系数，bk为回归常数项，akf×APCSkf为污染源f对污染指标浓度Ck的贡献,v为污染源个数.

2.2.2基于地理探测器的影响因素识别

基于“源—路径—受体”的地下水污染过程和地下水脆弱性理论，针对岩溶区和非岩溶区参照不同的脆弱性评价模型选取环境影响因子. 岩溶区参照COP(径流-覆盖层-降雨)模型[22]，以土地利用类型、坡度、表层岩溶发育度、土壤、含水层岩性及降雨强度因子6个指标识别地下水污染的影响因素，指标分级参照表1[22-23]；针对非岩溶区(红层区)参照考虑人为影响的DRASTIC改进模型[24-25]，从地下水位埋深、净补给量、含水层介质类型、土壤介质类型、地形坡度、渗流区介质类型、含水层水力传导系数及土地利用类型8个指标识别地下水污染影响因素，分级参照见表2[24-26]，空间分布见图2～4，并利用ArcGIS软件中Extract Value to Points工具，获取采样点对应的影响因素值. 借助地理探测器中的因子探测和交互探测分析以上各因子对不同区域浅层地下水污染是否有影响及其大小. 地理探测器是基于统计学方法探测事件空间分异性及驱动因素的工具，其中因子探测是用q值度量自变量(X)对因变量(Y)空间分异的影响程度，即解释力.q的计算公式[27]：

图2 土地利用类型、坡度分布及表层岩溶发育度分布Fig.2 Land use types, slope gradient and development of surface karst

表1 岩溶区地下水污染环境影响因素分级标准[22-23]

表2 非岩溶区地下水污染环境影响因素分级标准[24-26]

(4)

式中，q是衡量各环境要素与浅层地下水污染空间分布相关性的值，N、σ2分别为样本量和方差，Nh和σh2分别为h层样本量和方差.q∈[0,1]，q值越大，相关性越强，反之越弱.

图3 土壤类型分布、含水层岩性分布及降雨分布Fig.3 Soil types, lithologic features and rainfall distribution

交互探测是评估不同因子X1、X2共同作用时，是否增加或者减弱了对Y的解释力，具体包括独立、非线性增强、非线性减弱、单因子非线性减弱、双因子增强[27].

3 结果与讨论

3.1 重庆市浅层地下水水质分析

重庆作为典型的人口密集山地城镇，水文地质结构复杂，地下水类型多样，天然化学特性差异大. 浅层地下水受原生地质环境限制和人类活动长期影响，组分复杂，水质空间异质性高. 重庆市82个浅层地下水采样点的水质参数统计(见表3)显示：Cl-、Na+、Ca2+、TH及TDS等水质参数变异系数均高于3，变异性大；同时，受人类活动影响，NH3-N、NO3-、总大肠杆菌群等水质参数，也存在不同程度的异质性(变异系数>1).

表3 重庆市浅层地下水水质参数统计结果

以GB/T 14848—2017《地下水质量标准》中Ⅲ类标准为依据，重庆市浅层地下水总大肠杆菌群、Fe超标严重，超标率分别为92%和80.72%，其中，总大肠杆菌最高超标170倍，Fe最高超标99倍，其次是Mn、CODMn，超标率均达20%. 重庆市浅层地下水受人类活动影响明显，农业面源污染问题突出.

3.2 污染源解析

通过极差法对原始水质指标进行标准化，采用KMO-Bartlett球形检验变量间的相关程度，KMO值为0.674，显著性P值接近0，表明数据适合进行因子分析，且因子间具有相关性. 借助SPSS的因子分析工具，提取出5个公因子(特征大于1)，累积贡献率为80.34%(见表4)；以旋转后的因子荷载矩阵突出各公因子载荷的典型指标变量(见表5)；基于APCS-MLR模型，计算各公因子对水质指标的贡献率(见表6)；利用ArcGIS空间插值模块绘制公因子分布图(见图5～6).

表4 重庆市浅层地下水成分解释总方差

表5 旋转后的因子载荷矩阵

表6 公因子污染贡献率

图5 重庆市浅层地下水污染主导因子F1、F2、F3的空间分布Fig.5 Spatial distribution of F1, F2, F3 of shallow groundwater pollution in Chongqing

图6 重庆市浅层地下水污染主导因子F4、F5和F的空间分布Fig.6 Spatial distribution of F4, F5 and F of shallow groundwater pollution in Chongqing

从数据分析结果(见表4～6)和公因子空间分布(见图5～6)来看，F1特征值为6.30，方差贡献率达42.00%，主要载荷为Cl-、Ca2+、Mg2+、Na+、TH、TDS、CODMn，对各指标贡献率接近或超过60%. 主要分布于重庆西部九龙坡、大渡口等人口集聚的都市核心区，合川区渭沱组团污水处理场、铜梁城市污水处理场周边丘陵区. 区域属褶皱构造，为基本骨架形成多层平行岭谷式地貌，地下水以基岩(红层)孔隙裂隙水为主，并有背斜轴部及两侧的碳酸盐岩溶水和零星分布的松散堆积层孔隙水[28]. 山地轴部岩性以石灰石、方解石、白云石等碳酸盐岩为主，受地形、气候湿热和雨量充沛影响，含水层孔隙、裂隙发育和径流条件好，强烈的溶滤作用使得Ca2+、Mg2+、Na+等离子从背斜山地地带向两翼的丘陵地区迁移，随水力坡度和水岩作用减弱，在丘陵地区富集，区域地下水矿化度一般在0.1～0.5 g/L，TDS、TH值较高. 此外，采样点多集中在洼地、河谷等主要生产生活区，Cl-、CODMn浓度较高，主要来源于城镇生活废水、下水管泄露、化粪池、垃圾填埋场、污水处理场渗漏等，F1主要属于淋溶富集-城镇生活污染因子.

F2特征值为2.06，方差贡献率为13.74%，主要载荷为NH3-N、Fe、SO42-，贡献率分别为57.22%、55.87%和38.38%，对CODMn的贡献率为9.62%. F2高值区主要集中在渝西大足、周边荣昌、铜梁等地区，区域交通便利、经济发展较好. 受自然条件影响，重庆母质岩土普遍含Fe，且分布广，在长期水岩作用下，淋溶进入地下水，使得地下水Fe元素含量高；SO42-主要源于硫酸盐沉积物的溶滤-富集，且SO42-具有良好的迁移性，易进入地下水；NH3-N来源以点源为主，区域采煤、火电厂建设等工矿活动频繁[29]，加之煤系含硫量高，煤炭堆积、采矿废水等处置不当等均可能导致NH3-N、SO42-等超标；另外，重庆市冶金、汽车、摩托车、机械制造、生物工程、自然气深加工、煤矿等产业集中分布于西部方山丘陵地区，如工业废水池泄露、传输管道破裂等，均会使NH3-N含量较高的工业废水排放到附近河流，经地表-地下水力交换导致地下水污染. 除受地质环境影响外，F2主要属于工业污染因子.

F3主要载荷为CO32-、F-，对CO32-、F-的贡献率分别为58.93%、63.19%. F4主要载荷为Mn，对其贡献率为33.77%，对Fe、Ca、Na、SO42-等指标贡献率也超过10%. F3和F4空间分布相似，高值区集中在重庆西部、中部和东南局部. 重庆西部都市区人类活动强度大，加速山脊碳酸盐溶解，并在丘陵缓坡富集，使得西部地区CO32-含量高；另外，重庆是我国重要的老工业基地，煤、铁、石油、天然气等矿产资源丰富，且原冶金和钢铁厂多集中于西部九龙坡、大渡口等都市区及周边，导致地下水Fe、Mn、F-含量较高；重庆东南部为扬子陆块南部被动边缘褶皱带，碳酸盐岩分布广，CO32-来源于碳酸盐矿物溶解，由于燕山期盖层褶皱发育，断层产生，地下水热液成矿条件好，形成规模较大的锰、硫铁、汞、铅锌、萤石(CaF2)、重晶石等层控矿床[30]，在水岩作用下Fe、Mn、F-进入地下水，导致区域地下水对应水质超标. 另外，重庆境内大部分土壤母质铁、锰等元素含量高，有效铁大于20 mg/kg的土壤占区域面积的57.1%，有效锰大于30 mg/kg占比在56.9%以上，集中分布于重庆西部、东南部及城口县北部[31]，在红层水偏酸性(pH为6.40～6.58)环境中，Fe、Mn更易淋溶进入地下水. F3和F4主要属于地质环境背景因子.

F5主要载荷为NO3-、总大肠菌群等，F5对NO3-、总大肠菌群、NH3-N、Na+等指标贡献率较大，分别为56.31%、33.65%、20.83%和11.21%，F5高值区主要分布在渝西丘陵区及中部平行岭谷地区. 区域地势平坦，交通便利，土壤肥力较好，基本农田连片分布，适合大面积农业生产，是重庆主要的粮食生产地区[32]. 在农业生产过程中，长期使用农药化肥，氮污染物在土壤中与矿物反应形成NO3-渗入地下水系统造成污染. 同时，区域承载了重庆市大部分规模化畜禽养殖和农产品加工企业，农业种植农药化肥的使用、农村生活污水、农村生活垃圾等无序排放[33]，畜禽养殖过程中产生的污水、动物的粪便和病死的畜禽等废弃物，未进行处理和合理地资源化利用，污染物随土壤、地表水迁移至地下，地下水总大肠杆菌群严重超标，总氮污染负荷高，农业面源污染较为突出. F5主要属农业生活生产污染因子.

以因子方差贡献率大小(见表4)为基础，贡献率越大权重越大，贡献率越小权重越小，计算因子权重，加权求得综合污染指数(F). 结果显示，渝西都市区及周边合川、大足等地的浅层地下水综合污染指数高，该区生活、工业、农业污染负荷大，CODMn、NH3-N、总大肠杆菌群等指标均超标，而渝东南、渝东北地下水水质相对较好.

3.3 浅层地下水污染影响因素识别

通过地理探测器对重庆岩溶区、非岩溶区浅层地下水综合污染指数(F)的空间分异进行环境影响因子探测，岩溶区各环境因子对浅层地下水污染的解释力(q值)表现为土地利用类型(0.913)>坡度(0.891)>土壤质地(0.697)>降雨强度(0.525)>表层岩溶发育(0.357)>含水层岩性(0.232)(见表7)、非岩溶区表现为土地利用类型(0.956)>坡度(0.923)>土壤质地(0.781)>含水层水力传导系数(0.423)>地下水水位埋深(0.344)>渗流区介质类型(0.292)>含水层岩性(0.225)>净补给量(0.168)(见表8). 全域土地利用类型、坡度和土壤与地下水污染程度具有强相关性，且显著性水平均小于0.05. 土地利用类型直接反映人类活动强度，间接反映污染源强，土地利用类型对浅层地下水污染程度具有较强的解释力，从重庆市浅层地下水各采样点的用地类型可见，建设用地和耕地是CODMn、NH3-N、NO3-、总大肠杆菌群等的重要来源，浅层地下水污染以城镇生活因子为主导. 坡度反映区域地形对污染物迁移的影响，在山地地区表现尤为突出，污染物沿坡面随地表径流迁移至坡度较缓的丘陵地区，并富集进入地下水，表现出缓坡地区地下水综合污染指数明显高于陡坡地区，即重庆市浅层地下水综合污染指数(F)高值区主要分布于西部丘陵缓坡地区(见图5～6). 土壤质地反映污染物从地表迁移进入地下的难易程度，土壤粒径越大，孔隙度越高，土壤黏度越小，对污染物吸附能力相对越弱，污染物越易通过土壤层进入地下含水层，造成地下水污染，表现为砾石>砂土>壤土>黏土. 重庆西部土壤质地以砂土为主(见图4)，渗透性好，该区浅层地下水易受到人类活动影响. 降雨对于渝东南、渝东北岩溶地区浅层地下水污染的解释力高于渝中、西部非岩溶区. 重庆岩溶地层以碳酸盐岩为主，加之降水丰富，岩溶作用强烈，溶隙、裂隙、落水洞等发育度高，地表水-地下水交换强烈[34-35]，而在中、西部的非岩溶地区，土壤厚度大，大气降水随地形由高到低径流，在低洼处汇集排出地表，故净补给量直接对该区浅层地下水污染的解释力不明显，不具有显著相关性；而地下水埋深，水力传导系数对该区浅层地下水污染具有一定解释力，表现为埋深越小污染指数越高，岩石水力传导系数越大污染指数越高.

图4 地下水埋深, 水力传导系数及土壤质地Fig.4 Ground water depth of sampling sites, fluid conductivity and soil media types

因子交互探测结果显示，在岩溶区和非岩溶区，因子交互增强了对浅层地下水污染的解释力，属非线性增强. 在岩溶区，相关性最强的3组交互因子分别为土地利用类型∩降雨强度(0.987)、土地利用类型∩坡度(0.965)、土壤∩坡度(0.954)(见表7). 在非岩溶区为土地利用类型∩坡度(0.979)、土地利用类型∩土壤质地(0.974)，坡度∩土壤质地(0.971)(见表8).

表7 岩溶区因子探测及交互探测结果

表8 非岩溶区因子探测及交互探测结果

土地利用类型间接反映污染源，是浅层地下水污染的关键因子，土地利用类型与坡度、土壤质地等因子交互作用，增强了对浅层地下水污染的解释，表明在相同土地利用类型下，浅层地下水污染空间分布与降雨、坡度、土壤、地下水埋深具有较强的相关性.

该文基于2016年的监测点数据研究重庆市浅层地下水污染源和影响因素，为了验证研究结果与现状浅层地下水污染是否存在较大差异. 采用重庆市生态环境局提供的2020年10—11月34个位置相同或相近的浅层地下水NH3-N、COMMn、NO3-、Mn、Fe、TH、TDS、总菌群8个水质指标进行对比发现，水质存在一定差异，各采样点水质均值有所下降，总体呈现好转趋势(见图7)，但两个年份各水质指标空间分布差异不明显，如COMMn、NH3-N(见图8). 浅层地下水污染仍以农业面源污染最为普遍，工业、农业、生活污染相对集中于渝西都市区及周边，这与重庆市老工业基地的历史背景有一定关系. 重庆浅层地下水水质相对稳定，但水质数据主要来源于限定时间内的地下水监测，而温度、降雨等实时气象数据对地下水水质有一定影响.

图7 重庆市2016年和2020年浅层地下水采样点水质参数统计对比Fig.7 Water quality parameters comparison of shallow groundwater sampling points in 2016 and 2020, Chongqing

图8 重庆市2016年和2020年浅层地下水采样点NH3-N与CODMn浓度对比Fig.8 Comparison of NH3-N, CODMn of shallow groundwater sampling points in 2016 and 2020, Chongqing

4 结论

a) 重庆地区地下水水质参数中，以总大肠杆菌群超标最为严重，超标率大于90%. 人类活动对区域地下水水质影响大；其次为Fe、Mn等元素，超标率达50%. 主要是区域含Fe、Mn元素的岩土受淋溶作用，同时受矿山开采、煤炭产生等人类活动地表扰动影响，加速Fe、Mn元素进入地下水；重庆地下水以岩溶水为主，地下水中Ca2+、Mg2+、HCO3-分布广，水体矿化度高.

b) 基于APCS-MLR模型的源解析，可有效辨识淋溶富集-城镇生活污染(F1)、工业污染(F2)、地质环境(F3、F4)、农业污染(F5)等因子及空间分布. 重庆市浅层地下水污染总体呈现西部都市区及周边>中部>东南部>东北部的空间格局，与区域人类活动强度分布一致.

c) 基于地下水固有脆弱性理论，选取岩溶区、非岩溶区等不同地质条件的地下水污染风险的暴露要素，应用地理探测器可以快速识别出污染物向地下水迁移过程中的关键环境影响因素. 土地利用类型、坡度、土壤质地等3个因素对岩溶区、非岩溶区地下水污染均有较高的解释力. 而交互探测中，含水层水力传导系数∩土地利用类型、降雨强度∩土地利用类型等明显增强了非岩溶区、岩溶区土地利用类型单因子对地下水污染的解释力. 即污染路径因子与源强组合能更好地解释地下水污染，且在不同区域其解释力差异明显. 故地理探测器为识别地下水污染影响因子、预测区域地下水污染风险分布等研究提供了有效的探索方法.