龙江河沉积物重金属污染特征及生态风险评价

散剑娣　蔡德所　靖志浩　杨佳星　李书恒　陈声震

摘要：为了解广西龙江河表层沉积物中重金属的污染状况，于2018年3月采集12个样点的沉积物样品，测定沉积物中重金属Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As的含量和赋存形态，运用地累积指数法、潜在生态风险指数法对沉积物中重金属的污染程度和生态风险进行评价，并分析了沉积物中重金属的来源。结果表明：① 除Cr的平均含量近似于背景值外，Cd、 Pb、As、Zn、Cu的平均含量分别为背景值的57.88，7.12，6.30，4.19，2.17倍。② Cr和As以残渣态为主;Zn在中上游碳酸盐结合态含量较高，在下游铁锰氧化物结合态含量较高;Cu和Pb的铁锰氧化物结合态和有机物结合态含量较高;Cd以铁锰氧化物结合态和碳酸盐结合态为主，与2013年相比，铁锰氧化物结合态含量大幅度减少，碳酸盐结合态含量大幅度增加。③ 地累积指数表明，Cr为未污染，Cu为轻度污染，Zn和As为偏中度污染，Pb为中度污染，Cd为严重污染。潜在生态风险指数表明，Cu、Zn、Pb和Cr 4种元素均为低生态风险，As和 Cd元素生态风险指数较大。④ 沉积物重金属相关性表明，Cu、Zn、Pb、Cr、As 5种元素存在明显同源性。通过沉积物重金属主成分分析，发现第一主成分（Cu、Zn、Pb、Cr）的来源为工业源，第二主成分（Cd）的来源为农业活动及采矿活动，第三主成分（As）的来源为矿业活动。

关键词：重金属; 沉积物; 地累积指数法; 潜在生态风险指数法; 污染程度; 生态风险评价; 龙江河

中图法分类号： X822

文献标志码： A

DOI：10.16232/j.cnki.1001-4179.2021.11.006

0引 言

重金属污染具有高毒性、污染持久性、不可降解性、生物累积性等特征[1-2]。人类生产、生活过程中产生的重金属，通过大气沉降、废水排放和雨水径流等作用进入水体，经吸附、凝聚和沉降等途径累积到沉积物中，使沉积物成为重金属主要的储存库[3-4]。当外界条件（如水体pH、水温等）发生变化时，沉积物中的重金属又会进入水体，对水环境造成二次污染[5]。重金属还会沿着食物鏈转移和富集，严重影响生态环境，危害水生生物和人体健康[6]。因此，对沉积物中重金属污染状况进行研究具有重要的意义。

沉积物营养丰富，其中蕴含大量重金属，是评估水环境污染状况的重要指标[7]。对沉积物中重金属进行风险评价，是了解水体中重金属污染状况的重要手段[8]。国内外学者对沉积物中重金属污染状况的研究中，Pb、Cu、Zn污染最广，其次是Cd、Cr、As。Peng等对长江航道沉积物中重金属Hg、Cd、Pb、Cu、Zn的含量进行了研究，认为渠道建设导致了下游重金属的浓度和生态风险的显著增加[9]。Almeida等研究了巴西巴伊亚州的乔恩斯河沉积物中重金属Cd、Cu、Cr、Ni、Pb、Zn的污染状况，表明Zn和Cu是污染最严重的元素[10]。沉积物中重金属污染评价指标主要以重金属的含量和空间分布特征为主，形态分布较少。陈明等的研究表明，桃江河沉积物中Cu、Zn、As、Cd、Pb的平均含量均超过环境背景值，Cd污染最严重，超过背景值30倍[11]。Shui等研究发现三峡水库支流表层沉积物中重金属的浓度高于河口，铜、锌、铅和铬趋向于富集[12]。常用的评价方法有内梅罗综合污染指数法、地累积指数法、沉积物富集指数法、潜在生态风险指数法、次生相与原生相分布比值法等。沉积物中重金属风险评价没有统一标准，采用的方法不同，得到的结果也不同。每种方法都有其优越性和局限性，单一的评价方法不能全面地显示研究区域的污染状况。应根据评价目的，多种方法相结合进行综合评价，才能得到全面、准确的评价结果。余铭明等概括了河流沉积物重金属污染评价的参评指标和评价标准，对比了常见的评价方法的基本特征、适用条件和优缺点[13]。郭曙林等综述了单因子污染指数法、地累积指数法、潜在生态危害指数法、尼梅罗综合指数法等国内外常用的评价方法，比较各方法的优缺点和适用性，并指出应根据研究目的、污染特性选择适当的评价方法[14]。

2012年1月广西龙江河镉污染事件发生后，许多学者对龙江河水体、底泥中重金属进行了检测和研究[15-17]。但对沉积物中重金属的研究较少，特别是沉积物重金属的分布特征和风险评价[18-20]。仅分析了Cd等少数重金属和少数样点的含量分布特征，没有考虑重金属的赋存形式。重金属的形态在很大程度上决定了重金属的理化性质和生理毒性，因此污染评价并不全面[21]。本文对龙江河不同区域沉积物中Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As等6种重金属元素的含量和赋存形态进行分析，与前人的研究成果形成一定对比，又填补了龙江河沉积物中重金属形态研究上的空白，并运用地累积指数法、潜在生态风险指数法评估其污染状况，为居民饮用水安全和河流污染情况提供了科学依据，对该流域的经济发展和生态保护具有重要的现实意义。

1材料与方法

1.1研究区域概况

龙江河系柳江支流，属珠江水系，发源于贵州省三都县月亮山，全长358 km，在广西壮族自治区河池市境内长222 km，流域面积共1.2万km2，多年平均年径流量132亿m3。龙江河地处云贵高原向广西盆地的过渡地带，是中国比较典型的喀斯特岩溶地区，该地区气候温暖，雨量丰沛，多年平均降雨量为1 463.7 mm，气候属于亚热带季风气候，年平均气温17～20 ℃。由于水力资源丰富，龙江河沿干流已建成下桥、六甲、拉浪、叶茂、洛东、糯米滩等11座梯级水电站。河池、柳州以及下游地区主要生产生活用水也取自于龙江河。

1.2样品采集与预处理

根据龙江河流域特征和污染源空间分布特征，在龙江河干流自上而下设置12个采样点（S1～S12），样点位置如图1所示。本文采样时间为2018年3月，采用自重式柱状底泥采样器采集河床0～20 cm的表层沉积物，每个样点采集3～4个沉积物样品，装入聚乙烯塑料瓶中，密封保存。运送到实验室后，自然风干，用玛瑙研钵进行研磨，过100目尼龙筛，装入聚乙烯自封袋中保存，留待实验测定。

1.3样品分析

沉积物重金属总量测定是将处理好的沉积物样品采用HCl+HF+HClO4+HNO3进行消解。采用Tessier五步连续提取法[19]分析沉积物重金属中可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机物结合态、残渣态，分别使用1 mol/L MgCl2溶液（pH=7）、1 mol/L NaAc（用HAc调至pH=5）、0.04 mol/L NH2OH·HCl（25%HAc）、0.02 mol/LHNO3+30%H2O2+NH4Ac（20%HNO3）和HCl+HF+HClO4+HNO3提取。利用PinAAcle 900T型火焰/石墨炉原子吸收光谱仪测定容量瓶中溶液浓度，经过换算即可得到重金属各形态含量及总量。

1.4评价方法

1.4.1地累积指数法

地累积指数法是德国科学家Muller于1969年提出的研究沉积物重金属污染程度的定量指标，既考虑了地球化学背景值，又考虑了人为污染因素及自然成岩作用引起的背景值变动[20]。其计算公式如下：

根据地累积指数Igeo值可将污染等级分为7个等级，如表1所列。

2结果与分析

2.1沉积物重金属含量分布特征

重金属空间分布受自然因素和人为活动的双重影响，通过变异系数（CV）可以了解沉积物重金属的空间变化特征，而变异系数越大则重金属污染物受人为影响越大[22]。龙江河沉积物中6种重金属元素的变异系数依次为Cd（50.20%）>As（38.78%）>Cr（28.95%）>Zn（28.10%）>Cu（25.99%）>Pb（23.29%）。Cd和As为高度变异，说明这两种重金属元素受到人为干扰严重;Cr、Zn、Cu、Pb为中度变异，说明这4种元素在龙江河的空间分布都比较均匀，有一定的相似性，受到人为干扰程度稍小。

本文对12个采样点的沉积物中Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As等6种重金属元素的含量进行测定（见图2）。以广西土壤C层背景值作为主要依据，对龙江河沉积物6种重金属含量进行分析，结果如表3所列。由表3可见，重金属Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、As的平均含量分别为69.07，349.32，167.96，10.36，86.28，156.30 mg/kg。除Cr的平均含量近似于背景值外，其他重金属的平均含量均超过背景值，尤其Cd最为严重，为背景值的57.88倍，其次是Pb、As、Zn、Cu分别为背景值的7.12，6.30，4.19，2.17倍。龙江河受到外来污染后，沉积物中除Cr外的5种重金属元素含量都剧烈增加，这说明龙江河重金属 Cu、Zn、Pb、Cd、As在河流内存在富集。由图2可见，龙江河沉积物中重金属分布不均衡，在中上游（S2～S8）重金属含量相对较高且变化幅度较大，下游（S8～S12）除S11含量稍高外整体呈下降趋势。重金属含量的突升点出现在S2（金城江水文站）、S4（拉浪水电站）、S7（叶茂水电站）、S8（洛东水电站）、S11（糯米滩水电站），这些采样点的重金属含量也相对较高，其中S2位于市区，S4、S7、S8和S11四处为水库。在S4、S5、S7、S8处，6种重金属含量的平均值均高于龙江河沉积物中重金屬含量的平均值，尤其是Zn、Pb、As，说明6种重金属元素在水库中含量很高，推测其原因可能是库区周边采矿场或洗矿厂将大量含有重金属的废水排入龙江河中，这些污染物进入水体后由于吸附作用逐渐沉淀在沉积物中;另外水库受挡水建筑物影响，河水流速变缓，沉积物容易淤积，重金属污染物会附着在沉积物中，从而造成了重金属含量高于龙江河平均水平。在S2样点处，Zn和Cr总量均高于龙江河平均水平，这可能是由于市区的工业活动（如电镀）造成的，而其他4种重金属元素含量均低于龙江河平均水平，说明市区不是这4种元素的主要来源。

2.2龙江河沉积物重金属形态分布

沉积物重金属的含量分析不能全面地评价表层沉积物的生物毒性，河流重金属的污染状况也不能仅从含量一个指标得出，重金属的赋存状态时刻影响着河流的生态环境，它既能影响重金属元素的迁移能力，也反映了重金属的生物有效性。沉积物重金属的潜在风险评价与其形态密切相关[23]。本文采用Tessier五步连续提取法提取龙江河沉积物中重金属的形态，分为可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机物结合态以及残渣态[24]。图3反映了龙江河12个采样点表层沉积物中Cu、Zn、Pb、Cr、As的不同赋存形态的含量。由图3可见，Cu元素残渣态所占比例最高，为总含量的25.65%～80.20%，但铁锰氧化物结合态也占有不少的比例。当环境变为可还原性时，Cu元素容易释放到环境中，存在一定的潜在危害。Zn元素主要以残渣态为主，占总含量的38.97%～74.89%，各样点均有不同程度的碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态存在。样点S2～S8碳酸盐结合态含量相对较多，全程均有不同程度铁锰氧化物结合态存在。因此，龙江河沉积物中Zn元素在上游存在一定量的直接危害，下游存在一定量的潜在危害。Pb元素整体以残渣态为主，占总含量的36.27%～78.47%，铁锰氧化物结合态和有机物结合态含量也相对较高。当环境变为还原性时，沉积物中的Pb元素容易被释放出来，有较大的潜在危害。Cr元素主要以残渣态为主，占总含量的75.72%～91.35%。部分样点有少量铁锰氧化物结合态和有机物结合态。因此，龙江河沉积物Cr元素性质稳定，对环境基本没有影响。As元素主要以残渣态为主，含量极高，占总含量的75.57%～93.06%。各样点均含有少量铁锰氧化物结合态，其他3种形态的含量极低。因此，As元素整体风险水平较低，稳定性好，对环境基本没有影响。

由张永祥2013年对龙江河分析可知[16]，Cd是龙江河污染的重要元素，故对Cd元素2013年与2018跨年度形态作对比。

2013年的沉积物中，Cd元素以铁锰氧化物结合态为主，含量很高，有机结合态含量次之，残渣态、碳酸盐结合态和可交换态3种形态含量极少;2018年沉积物中，Cd元素主要以铁锰氧化物结合态和碳酸盐结合态为主，分别占总含量的32.96%～51.85%、19.79%～36.62%，有机物结合态次之，残渣态和可交换态含量很少。与2013年Cd元素形态对比[16]，2018年Cd元素铁锰氧化物结合态含量大幅度减少，碳酸盐结合态含量大幅度增加，可交换态和残渣态略有增加，有机结合态含量变化不大。Cd元素在龙江河的潜在危害有所降低，但生态风险水平仍然较高，需要重点监测。

2.3龙江河沉积物重金属风险评价

2.3.1地累积指数法评价结果

根据龙江河沉积物重金属含量的测定结果，按照式（1）计算6种重金属的地累积指数，如表4所示。从表4可以看出：龙江河沉积物中6种重金属的地累积指数依次为Cd>Pb>As>Zn>Cu>Cr，平均值分别为5.04，2.20，1.95，1.42，0.15，-0.65。研究区域Cr为无污染;Cu为轻度污染，地累积指数值较低，除S1、S3、S12样点未污染，其他样点均在0.09～0.2之间，说明龙江河沉积物中Cu元素污染程度很低;Zn为偏中度污染，在中上游地累积指数值为1.54～2.00，污染程度相对较高;As为偏中度污染，地累积指数值为0.53～2.79，全程变化较大，在S2、S4、S5、S7、S8、S11样点均达到中度污染（见图4），这6处样点为居民区或矿业区，说明居民区和矿业区对龙江河沉积物中As元素污染影响很大;Pb除了样点S1和S3为偏重度污染外，均为中度污染;Cd为严重污染，除了样点S1和S6为偏重污染，S5和S12为重度污染，其他样点均是严重污染，说明龙江河沉积物中Cd元素污染严重，Cd也是龙江河的主要污染物。

2.3.2潜在生态风险指数法评价结果

按照式（2）计算6种重金属的单因子潜在生态风险指数，如表5所示。从表5可以看出，龙江河沉积物中6种重金属元素的单因子潜在生态风险指数Er顺序为Cd>As>Pb>Cu>Zn>Cr。龙江河沉积物中Cu、Zn、Pb和Cr 4种元素都为低生态风险，对龙江河生态环境影响不大;As和 Cd元素生态风险指数较大，说明As和 Cd元素是龙江河污染的重要元素。

2.4重金属来源

当重金属元素污染程度相似或者来源相似时，各因子之间会呈现出明显的相关性。通过判断不同样点重金属元素之间的相关性是否显著，可以得到龙江河流域沉积环境的相似度和受到人为污染的强弱[25]。本文对6种重金属元素的含量进行Pearson相关性分析，如表6所列。由表6可见，Cd与其它重金属元素相关性均不显著，Cu、Zn、Pb、Cd、As元素之间均为显著相关或极显著相关。这说明，Cd元素存在单一污染源。Cu、Zn、Pb、Cr、As 5种元素存在明显同源性，可能有共同的污染源，推测其来源可能是采矿、洗矿后工业污水的排放，化肥农药的使用，生活垃圾和污水的排放。

利用SPSS进行龙江河重金属因子分析，其KMO值为0.734，大于0.7，且卡方统计值的显著水平为0.000，小于0.01，证明本文的数据适合运用因子分析的方法。通过对龙江河表层沉积物中6种重金属元素的主成分分析，结果如表7所列。第1主成分贡献率为55.783%，其中Cu、Zn、Pb、Cr有较高正荷载。龙江河流域金属矿产丰富，而这4种元素的污染物均来自采矿冶金行业、金属电镀，其中Cu和Cr是电镀行业的典型污染物，4种元素在城市及五大水库中含量也很高，尤其是Zn、Pb元素远高于龙江河平均水平。据此分析可知，综上所述，第一主成分的来源主要为矿企和电镀行业，即来源为工业源。第二主成分贡献率为22.275%，其中Cd有较高正荷载。Cd元素常用于各种农药、化肥中，是农业活动的标识性元素，S10（大石村）Cd元素含量较高;龙江中下游S7（叶茂水电站、S11（糯米滩水电站）的Cd元素含量极高，据此分析可知，第2主成分的来源为农业活动及采矿活动。第3主成分贡献率为17.927%，其中As有较高正荷载。As元素主要来源于化工药品和采矿冶炼等行业。As在五大水库的含量远高于龙江河平均水平和市区，据此分析可知，第3主成分的来源为矿业活动。第1主成分（Cu、Zn、Pb、Cr）的来源为工业源，第1主成分（Cd）的来源为农业活动及采矿活动，第3主成分（As）的来源为矿业活动。

3讨 论

龙江河镉污染事件发生后，投入了石灰或烧碱、聚合氯化铝等物质，使水体中镉沉淀至河底，沉积物中镉含量升高，经过洪水期的冲刷和稀释作用，镉含量已减小，但其污染程度仍很严重，生态风险等级高[26]。本文显示，Cd和As为龙江河主要污染物，Cd元素的平均含量远远超过背景值，是龙江河主要污染物，既有总量上的污染又有形态上的风险，其来源可能是过度施用了化肥、农药。重金属随着灌溉用水渗透进土层中，不断累积造成土壤重金属污染，使用污水灌溉和漫灌，也会导致土壤重金属污染，进而在放水时将重金属元素导入河流，引起河流水体污染。谢文然等对辽宁柴河流域研究发现镉元素远远高于正常值，是由于水系上游柴河铅锌矿的开采，使镉元素不断累积而形成重度污染[27]。阮朋朋等对农村土壤镉元素分析发现镉已成为环境污染中毒性最强的元素之一，主要途径是工业污染和农业污染[28]。陈强等对广东大宝山矿区附近农田土壤镉元素灌溉水、大气干湿沉降和化肥等输入途径研究中发现，主要来源是灌溉水[29]。As元素主要为总量上的污染，As元素主要来源可能是化工药品、采矿冶炼。龙江河所处的桂北地区矿产丰富，金属矿产的开发给当地的经济发展提供了條件，但在开发矿产资源的同时，采矿、洗矿等工业生产过程也破坏了区域地下水平衡，同时将含有大量重金属的污染物排入河流中，造成严重的生态破坏和环境污染。安礼航等研究发现土壤中砷来源于自然本底与人类活动，特别是由于人类活动，如矿物资源开发和工业废物排放、农业生产过程中使用农药和磷肥等[30]。黄宏伟等发现睦洞湖和古桂柳运河表层沉积物中砷含量略高于土壤背景值，部分采点砷含量极高，存在轻微潜在生态风险，主要原因是工业废水和生活污水的排放和含砷肥料和农药的使用[31]。

本文选取了As、Cu、Cd、Pb、Zn、Cr元素进行检测，对当地Mn、Se等稀有金属元素未做检测。仅对龙江河干流进行了重金属研究和评价，对龙江河的较大支流未进行重金属研究，如大环江、小环江，这些支流的源头采矿场众多，污染严重，还可对此展开研究与干流形成对比，或者进行龙江河沉积物重金属的溯源分析。

对龙江河水质进行整治时，应从重金属来源考虑，相关部门应加强对企业的污染排放控制，对矿企进行定期检查，及时整改或关停不合格的矿企。在生活污染源中，生活垃圾会使重金属含量和有机物含量增加，对重金属的形态造成影响，相关部门应加强群众的环保意识，不要乱扔废弃物，对垃圾分类处理。污染处理厂则要将污泥处理达标后合理排放。龙江河中Cd元素部分来源于农业活动，当地相关部门应加强农户的环保意识，合理施用化肥，使用有机肥、除虫剂等。

4结 论

（1） 龙江河重金属受人为干扰严重，Cd和As为高度变异，Cr、Zn、Cu、Pb为中度变异。龙江河沉积物中重金属含量，与广西土壤C层背景值对比，除Cr外的5种重金属都有明显的累积现象，Cd污染最严重，Pb、As、Zn、Cu均有不同程度的污染。

（2） Cr和As元素以残渣态为主，在龙江河中危害风险程度不高;Zn元素中上游碳酸盐结合态含量相对较高，下游铁锰氧化物结合态含量相对较高，存在一定量的直接危害和潜在危害;Cu和Pb元素全程铁锰氧化物结合态和有机物结合态含量较高，存在较大潜在危害，Cd元素由铁锰氧化物结合态大幅度转化为碳酸盐结合态，由潜在危害转化为直接危害，潜在危害程度虽有所降低，但整体生态风险水平较高，需要重点观测。

（3） 通过地累积指数法和潜在生态风险法分析得出，As和Cd为龙江河主要污染物，As主要为总量上的污染，Cd既有总量上的污染又有形态上的风险，对这两种重金属元素需要严格监控。

（4） 龙江河沉积物中Cu、Zn、Pb、Cr、As 5种重金属元素存在明显同源性。Cu、Zn、Pb、Cr的来源可能为工业源，Cd的来源可能为农业活动及采矿活动，As的来源可能为矿业活动。

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（编辑：刘 媛）

Abstract：In order to understand the pollution status of heavy metals in the surface sediments of the Longjiang River in Guangxi，12 sediment samples were collected in March 2018 to determine the content and speciation of heavy metals Cu，Zn，Pb，Cd，Cr and As in the sediment.The pollution degree and ecological risk of heavy metals in sediments were evaluated by geo-accumulation index method and potential ecological risk index method，and the sources of heavy metals in sediments were analyzed.The results showed that： ① Except that the average content of Cr was close to the background value，the average content of Cd，Pb，As，Zn and Cu were respectively 57.88，7.12，6.30，4.19 and 2.17 times of the background value.② Cr and As were mainly in residual form;Zn had high content of carbonate-bound form in the middle and upper reaches，and high content of Fe-Mn oxide form in the downstream;Cu and Pb had high content of Fe-Mn oxide form and organic binding state;Cd was dominated by Fe-Mn oxide form and carbonate-bound form.Compared with 2013，the content of Fe-Mn oxide form had been greatly reduced，and the content of carbonate-bound form had greatly increased.③ The geo-accumulation index showed that it was not polluted for Cr，slightly polluted for Cu，slight-moderately polluted for Zn and As，moderately polluted for Pb，and seriously polluted for Cd.The potential ecological risk index showed that Cu，Zn，Pb and Cr had low ecological risk，while As and Cd had high ecological risk index.④ The correlation of heavy metals in sediments showed that Cu，Zn，Pb，Cr and As had obvious homology.Through the principal component analysis of heavy metals in sediments，it was found that the first principal component （Cu，Zn，Pb，Cr） was from industrial sources，the second principal component （Cd） was from agricultural activities and mining activities，and the third principal component （As） was from mining activities.

Key words：heavy metal;sediment;geo-accumulation index method;potential ecological risk index method;pollution level;ecological risk assessment;Longjiang River