基于因子分析的晋江市地下水污染源定量解析及综合评价

黄耀裔，黄初龙

(泉州师范学院 资源与环境科学学院，福建 泉州 362000)

水资源既是人类必需的资源，也是重要的生态环境要素之一.地下水作为地球水循环的重要环节之一，更是水资源不可或缺的重要组成部分[1].由于人类活动和工农业生产导致浅层地下水资源逐渐受到不同程度的超采和污染，2015年我国对各地的2 000多口地下水水井的监测结果显示浅层地下水受不同程度污染.由于地下水环境具有隐蔽性、系统复杂性和各向异性，制约着我国地下水资源的可持续利用[2].

据《地下水质量标准》(GB/T 14848-2017)[3]，其监测水质指标达93项之多，在综合分析时采用大量水质指标会导致计算难度增大，难以揭示指标间彼此的关联.因而多元统计法在用于自然环境的污染源解析研究[4-6]也越来越广泛，从大气污染源解析方面拓展至水环境等其他领域.随着环境复杂度和综合度增强，多元统计法应用在地下水水质特征和水化学演化、水质污染源解析等方面也逐渐增多[7-9].集中在对地下水质量相关指标的综合评价以及对区域水质状况的分类等方面[10-12]，如杜麦等[10]采用主成分分析法(PCA)和绝对主成分得分/多元线性回归分析法(APCS/MLR)对中国浐灞河14个断面8个指标的数据进行了水质评价；富天乙等[11]利用层次聚类分析对2009—2012年辽阳太子河的3个断面144个样本点分组并进行评价；薛伟锋[12]利用主成分分析和模糊综合评价对大连市的地下水进行综合评价，Meng Li等[13]采用绝对主成分得分和因子分析法分析滨江地区浅层地下水污染来源及各因子对水质贡献程度；Nosrati等[14]利用聚类和因子分析法对哈什格尔得平原地下水进行评价和解析污染源等.

晋江市作为我国东南沿海经济快速发展的典型区，存在地下水过量开采、地下水位下降、海水入侵、淡水返咸，农业源氮磷的分散性污染，生产生活等地表水随意排放下渗导致水质恶化等问题，严重影响生产生活用水.由于地下水污染具有隐蔽性难治理等特点，因此对特征污染因子的空间分布及来源分析是有必要性，可避免进一步污染.本文主要对该区70个浅层地下水监测点采样，检测每个样点16个指标，首先根据其大组分阴阳离子的含量确定水化学类型，进而采用主成分(PCA)方法确定水质影响因子，识别主要水质因子污染源并借助地理信息系统(GIS)和地统计技术分析其空间分布规律；由于多指标的综合评价中作用、贡献程度(重要性)也不相同，而因子分析(CA)则可以有效克服评价指标间的相关性问题和多重共线性问题，采用因子分析确定各影响组分对指标的贡献程度和抑制作用，从定量视角分析污染源对水体重要理化因子的影响程度，并采用改进因子分析法对地下水进行综合评价和结果可视化，为地下水资源开发利用和可持续发展提供参考.

1 研究区概况

1.1 自然地理概况

晋江市(24°30′-24°54′N，118°24′-118°43′E)位于福建省泉州市境内，总面积721.7 km2，境内一面倚山，三面临海，地理位置优越.按行政区划分为13个乡级镇和6个街道(见图1所示).地势西北部较高，东南部较低，由低山丘陵向台地、平原呈阶梯状，地貌类型以台地、平原、丘陵为主，台地占市域面积67.3%.气候属南亚热带湿润区，年平均气温20.4 ℃，各地年均降水量在1 000～1 400 mm之间，全年基本无霜，但地表蒸发较强.在经济上连续18年位于全国综合实力百强县市前10.截至2020年底，晋江市常住人口211.9万人，人口密度约为0.29人/m2，用水需求量较大.据相关部门调查目前地下水资源量约为0.737亿m3，按年人均估算水资源占有量约为260 m3，属于贫水区.目前城市生产和生态用水主要以浅层地下水作为重要水源.

图1 研究区范围及采样分布

1.2 水文地质概况

晋江市境内溪河除晋江流域、九十九溪外，其他溪河均发源于县境的丘陵、台地，源近流短，自净能力弱，且自成单元向东、向南独流入海.按赋存条件、含水特征及富水程度，可划分为松散岩类空隙水、风化带碎屑岩类孔隙裂隙水和基岩裂缝水，主要以松散岩类孔隙水为主[15].境内地下水主要存储于第四系以及燕山期的侵入花岗岩中，其中浅层地下水系统则受控于低序次支流及季节性流水冲沟的局部侵蚀基准面，具有就近补给、就近排泄的沟谷小流域短径流特征，受降水影响较大，因此地下水受污染呈现动态性、不确定性和复杂性.

2 数据采集与分析方法

2.1 样品采集与预处理

根据《地下水环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)结合研究区水文地质条件和地下水采样点使用功能以及污染源、污染物排放实际情况，采样点的布设根据污染源的分布和污染物在地下水中扩散形式，研究区地下水流向、污染源分布状况和扩散形式，采取点面结合的布设方法，以面上控制和局部加密为原则，采用专用取样器和瞬时采样法，于2017年4-6月在晋江市居民生活饮用水井采集了70组水样(见图1).采集过程采用专用取样器和瞬时采样法，分别测试了总硬度(TH)、溶解性总固体(TDS)、硫酸盐(SO42-)、氯化物(Cl-)、耗氧量(CODMn)、氨氮(NH4+)、钠(Na+)、亚硝酸盐(NO2-)、硝酸盐(NO3-)、氟化物(F-)、镉(Cd)、铅(Pb)、重碳酸盐(HCO3-)、钾离子(K+)、钙离子(Ca2+)、pH值16个水质化学指标，其中pH值为现场检测，其他指标为室内测定，水质指标测试方法如见表1所示.

表1 水质指标及其测试方法

2.2 分析方法

2.2.1 因子分析法对污染源解析 因子分析法可以解决三大方面问题，一是通过对因子载荷矩阵的解释以发现地下水化学指标间潜在的结构，二是通过对地下水化学指标进行降维(组合综合性新变量)及其赋权来解析组分，三是克服地下水化学指标间难以避免的相关性甚至多重共线性问题以达到综合评价的合理性.

由于地下水化学指标的量纲及指标数据差距大，因此通过数据的极差标准化的方式进行标准化以保持数据的同一利于因子分析，再借助IBM SPSS Statistics25软件的KMO和Bartlett球形检验对上述化学指标彼此之间的相关程度进行相关性检验.选取通过检验下的地下水化学指标进行因子分析(设选取了m项)，准备因子分析的数据集(设共采集了n项水样)，通过统计软件进行指标的标准化预处理，按“特征值λ≥1”的提取主因子原则，进行因子分析(设共提取K个主因子)，通过因子组分的贡献率和载荷矩阵对污染源定量解析.

2.2.2 改进因子分析综合评价法 综合评价是一种既有绝对性又有相对性的综合评价，改进因子分析综合评价法既可以区分水质综合质量的优劣差异度，又要确定综合评价结果等级，综合评价时引入了6个基准样品，即Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ级地下水水质标准临界值，以及所有样品(含4个等级临界值即n+4件)件的最优(样品最小值)与最劣(样品最大值)作为基准样品，评价标准见表2，并根据水样因子分析成果(因子得分系数矩阵)将6个基准样品值变换为因子得分，见式(1)：

表2 地下水评价等级

F=[Fi,k]6×K=[yi,j]6×m·[cj,k]m×K,

(1)

式(5)中：Li即为i样品的水质综合评价结果，值越大水质越优，反之亦然，并通过与水质标准临界值的Li作比较判别属于何评价等级.

通过因子得分变换的方差贡献率作为权重的改进因子分析法综合评价，分类精度也比较高，评价结果也更为合理.

3 结果与讨论

3.1 地下水水化学特征

根据Dover图(见图2)，浅层地下水中的pH值的范围介于4.57～7.81，呈中性偏弱酸性.在大组分阴、阳离子方面：大组分阳离子含量中，Na+含量值处于8.16～91.25 mg/L，K+含量值处于0.34～44.00 mg/L，Ca2+含量值处于5.33～149.00 mg/L，Mg2+含量值处于2.52～36.23 mg/L.大组分阴离子含量中：Cl-含量值处于17.05～232.00 mg/L，HCO3-含量值处于3.51～351.00 mg/L，SO42-含量值处于0～149.48 mg/L.K++Na+占阳离子总量的20%～70%，Ca2+占阳离子总量的20%～60%；Cl-占阴离子总量的30%～90%，HCO3-占阴离子总量的10%～70%.得出该区水化学类型有HCO3--Ca2+、Cl--Na+、HCO3-·Cl--Na+等，其中以Cl-·HCO3--K++Na+·Ca2+为主.

图2 地下水Dover图

对2.1中检测的地下水化学指标进行描述性统计，TDS、SO42-、Cl-等指标的最大值含量低于《地下水质量标准》的Ⅲ级水质限值(其Ⅲ级水质适用于集中式生活饮用水水源及工农业用水)，只有TH、NO2-、NO3-、F-、Pb、HCO3-6个指标超过此级标准，超标率占所有检测指标的37.5%.从单一指标的超标率方面：NO3-(73%)>Pb(42%)>NO2-(20%)>F-(12%)>HCO3-(8%)>TH(2%)，说明硝酸盐(NO3-)是研究区浅层地下水目前首要的污染因子，采样样品检测值中最大值超标了7.8倍之多；其次为重金属Pb离子.相关研究表明长期饮用硝酸盐含量过高的地下水，会引起高铁血红蛋白症、糖尿病、高血压等[13]，而铅(Pb)对人体骨髓造血系统、免疫系统、神经系统、消化系统及其他系统都有毒害作用[14].从变量的变异系数角度来看：以NH4+、NO2-和F-的变异系数较大(大于1)，其中以NO2-的变异值最大为3.074，表明NO2-离子浓度在空间分布具有明显的异向性，容易在局部富集程度高；NH4+的值其次，为1.931，F-的值为1.052，说明这些离子的浓度空间分布具呈现一定的离散型，其余指标变异系数值均小于1，说明分布呈现随机状态.

3.2 地下水污染源解析

所有指标间的Bartlett球度检验结果值为78，显著性水平sig.为0，说明指标彼此之间具有较强的相关关系.Kaiser-Meyer-Olkin测度值为0.749，表明样品数据适合进行因子分析；计算各水质指标变量的特征值及方差贡献率，解释的总方差(见表3)，以“特征值λ大于1”为判别准则，分析提取4个公因子组分，总累积方差贡献率达75.643%，反映了水质的大部分信息量，各个指标因子的方差提取率如表4所示，各因子的提取率(公因子方差)均在65%以上，除了NO2-因子提取率较低于该水平，为24.5%.说明各指标的贡献率均较大.

表3 解释的总方差

表4 因子载荷矩阵

指标因子载荷矩阵变换的目的是为了突出各指标间的相关性，以更有力洞察指标间关联程度.指标因子经过最大方差法变换，从指标未旋转(见表4)和经过最大方差法变换旋转载荷矩阵(见表5)(Fn→fn)来看，经过最大方差法变换在中点处更能突显，如F4组分中的NO3-因子由原始的0.48变换为-0.545.每个指标在组分的提取及对组分贡献度大小在因子载荷旋转后，按照因子分析结果和指标来源归纳出为4大组分，利用GIS结合地统计插值出各个组分的空间分布规律(见图3～图6).根据相关研究，影响地下水成分形成的因素包含有自然地理因素(地形、水系、气候、土壤、植被等)、地质因素、水文地质因素、物理化学生物因素、人为因素(工农业排放、地下水过度开采等)[15].

表5 最大方差法的变换载荷矩阵

在公因子F1的贡献率为46.444%，主要的贡献指标有TH、TDS、SO42-、Cl-、Na+、HCO3-、Cd、Pb等因子，该公因子组分占了绝大多数的因子贡献率，包含了主要水化学指标和部分重金属离子，因此F1可以认为是受水文地质条件影响地下水的溶滤——迁移富集、蒸发——浓缩作用.结合F1组分的空间分布图(见图3所示)，由于该组分的区域主要分布于海陆交接处，污染源的空间分布主要分布在晋江市的西滨镇、灵源街道、东石镇、英林镇、龙湖镇、金井镇、深沪镇这几个镇、街道地区，这些地区的地质类型以第四系的海相砂层、冲洪积相砂层为主，海积层由黏土、淤泥、粉砂、细砂、淤泥质砂、夹泥炭等成分组成，地层岩性为火成岩——侵入岩，成分为二长花岗岩(主要由斜长石、钠长(NaAlSi3O8)、钾长石(KAlSi3O8)，由于该区地下水中的pH值呈弱酸性，易导致溶解物质NaCl等和CaSO4等较难溶解物质及部分重金属离子溶滤出来.此外该地区介于海陆交界，Cl-主要来源于海水入侵后赋存于第四系松散类空隙中的海盐水；SO42-来源为硫酸盐矿物的沉积岩溶解和大气降水渗入，总体呈现出该组分的主要贡献率.

图3 F1组分空间分布图图4 F2组分空间分布图

公因子F2的贡献率为10.625%，组分的指标由NO2-、NO3-、CODMn构成，综合推断F2组分是为自然和人为共同作用.水中NO3-主要是人类工农业活动输入的结果.由于浅层地下水的补给部分受地表活动产生的水源下渗，地下水中NO2-、NO3-在土壤中硝化细菌、反硝化细菌等的硝化作用与反硝化作用，在转化过程中会受水中氧溶度多寡的影响.当农业使用化肥后随灌溉水渗入地下，硝酸盐在还原作用下可转化为亚硝酸盐，见式(6)，而土壤中的硝化菌将亚硝酸盐转化为硝酸盐，硝化反应式见式(7).

由于NH4+-N与NO2--N不稳定容易转化为NO3--N，NH4+-N与NO2--N同时存在在一定程度也说明地下水是最近被污染，而NO3--N存在则说明很早之前就受污染.NO3--N是氧化环境里溶解氮的最稳定状态，说明受溶解氧浓度的影响，硝酸盐在水中易于进行迁移转化，且很少或不会受到阻滞[16].

此外在CODMn方面，CODMn含量则与水中微生物和有机物含量相关，一般情况下地下水中CODMn含量反映地下水中有机质浓度，其数值越大，代表水中有机质浓度越高.结合图4所示，污染源的空间分布主要分布在陈埭镇、西滨镇、新塘街道、磁灶镇、龙湖镇.这些地区是晋江市主要的农业生产地区，受人为影响占主要部分.

公因子F3的贡献率为9.533%，主要的贡献指标为F-，推断为含氟矿物的溶解造成F-浓度升高.结合图5所示，污染源的空间分布主要分布在磁灶镇、紫帽镇、池店镇与磁灶镇交界处，这些地区主要产业为生产陶瓷产业.而氟化物来源主要包括自然过程和人为作用两方面影响.① 在自然过程中，风化使得岩石中大量的氟溶解溶滤，在HCO3--K++Na+水化学类型有利于地下水中氟离子的富集和迁移；② 人为作用：通过空间分布图(见图5)主要F-含量高的地区，地区产业主要为砖瓦、陶瓷、玻璃、耐火材料的生产过程中都排放或逸散出含氟废气和粉尘，主要以HF、SiF4、H2SiF、F2以及含氟粉尘形式随着降水到地表再下渗至浅层地下水中[17].

图5 F3组分空间分布图图6 F4组分空间分布图

公因子F4的贡献率为9.041%，主要的贡献指标为NH4+和NO3--N，推断为人类与农业共同影响的结果.该组分主要受人类活动和生产活动的影响，埋藏较浅，接受大气降水和地表水补给程度较高的浅层地下水.结合晋江市土地利用分布来看，氨氮来源特别是农业生产活动占主要部分，全年温度适宜，适合蔬菜、水果的种植.施用于农田的化肥，含水层岩性分布对氮素转化具有控制作用.结合图6所示，污染源的空间分布主要分布在除了金井镇、池店镇、紫帽镇的晋江市境内大部分地区.推断为人类活动和农业生产共同的影响.生活污水、生活排泄物、生活垃圾以及动植物残渣等.虽然这些地区工业发达，工业区较多，作物种植面积不大，但是复种指数很高，所以化肥施用量也很高.NH4+和NO3--N在厌氧环境下会转化.

3.3 地下水污染源贡献率解析

在利用PCA确定晋江市浅层地下水各主要污染源的组分和空间分布后，在MLR基础上，根据因子载荷矩阵(表4)及主因子得分(图3～图6)通过反演/逆计算计算各个水质指标在因子得分中的值即预测浓度(贡献)(见式8)，预测指标浓度并与实测浓度拟合程度来解析各指标污染源.

Xn×m=Fn×K·(Am×K)T，(Am×K)T=(akj)K×m,

(8)

其中，Xn×m代表70件地下水的各个水质因子的预测深度(标准化的)，Fn×K为70水样的因子得分数据集/矩阵(如图3～图6所示)，(Am×K)T为因子载荷矩阵的转置矩阵(见表2)，aik代表地下水水质指标i在第k主因子上的载荷.

经过因子载荷得分平方后得到各个水质指标贡献率计算得出的预测浓度与实测浓度加以线性回归拟合(见表6所示)，其两者的相关系数R2均大于0.65以上，只有NO2--N离子的R2值为0.245，而NO2--N离子在因子分析中的提取率也只有24.5%，说明经组分的预测浓度与实测浓度具有很好的一致性.以TDS的预测浓度与实测浓度拟合图(见图7)验证分析结果，结合表6公因子对指标的贡献率来看：溶解性总固体(TDS)，拟合公式为y=0.963 4x+11.391.4个组分的贡献率分别为94.7%、1.0%、0%、0.6%，说明F1组分的溶滤——迁移富集、蒸发——浓缩作用是的大部分矿物盐分溶出，F2组分自然和人为作用来源的NO2-、NO3-、CODMn和F4的自然、人为和农业中铵盐的溶解的贡献度则很小，通过对上文中2.2.1计算得出的4个组分中TDS的载荷值分别为0.97、-0.09、0.01、0.07，说明F2中对TDS浓度呈现抑制作用，由于溶解氧浓度大小会改变盐分的形态，从而影响TDS的浓度.限于篇幅，其他指标因子贡献度不一一阐述.

图7 TDS预测浓度与实测浓度对比

表6 公因子对指标的贡献率

3.4 晋江市地下水综合评价

在改进因子分析法综合评价后，通过与水质标准临界值做比较来判断评价等级，限于篇幅，文章只给出评价等级基准和NO2-和NO3-变量指标的评价结果(见表7).进一步借助地理信息系统技术的地统计模型构建浅层地下水环境综合质量评价空间分布模型，采用ArcGIS软件中的普通Kriging插值方法，依据地统计的判别准则[18]，将离散的评价等级结果连续化和可视化表达(见图8).据图8所示：评价结果处于地下水Ⅱ级水平(地下水化学组分含量较低)主要分布于境内的金井镇、龙湖镇临近台湾海峡，陈埭镇临近泉州湾，东石镇、英林镇临近围头湾；境内其余地区评价结果处于地下水Ⅰ级水平(地下水化学组分含量低)，通过基于改进因子分析法对晋江市地下水水质的综合评价，评价结果整体处于良好水平.对比笔者于2012年对该区进行采样后的综合评价结果，同样采用因子分析综合评价法的结果[19]，境内处于Ⅲ级水平(以人体健康基础值为依据，使用于集中式生活饮用水源及工、农业用水)的区域已转为Ⅱ级水平甚至是Ⅰ级水平，同时境内地下水综合评价结果处于Ⅱ级水平的范围也已逐渐缩小，逐渐转为Ⅰ级水平，表明晋江市的浅层地下水水质有改善的趋势.

图8 地下水综合评价结果图

表7 地下水评价基准与评价结果

4 结语

通过因子组分的贡献率和载荷矩阵对污染源定量解析，对于地下水污染源计算具有很好适用性，各公因子的污染贡献率计算较为准确，说明基于因子分析方法可以应用于地下水水源地的污染源初步识别具有一定现实意义.

基于改进因子分析法，除了引入地下水标准中的等级外，还引入最优值和最劣值一起作为综合评价基准，通过因子得分变换的加权的绝对距离分析，以因子得分变换的方差贡献率作为权重对晋江市地下水的综合评价，分类精度也比较高，评价结果也更为合理.结合GIS技术从地下水污染来源、空间分布规律整体综合评价，对照地下水质量标准，评价结果整体处于良好水平，同时对比笔者以往研究的历史综合评价结果，表明晋江市的浅层地下水水质有改善的趋势.本文所运用的方法可为地下水水源地的污染源初步识别、地下水环境污染治理与修复提供科学依据，为水资源合理开发与利用提供参考.