交联聚乙烯HIC在美国处置场应用实践及对我国的启示

姚 勇，王彩霞，万皓宇，周若凡，陈 勇

(1.山东核电有限公司，山东 海阳 265116；2.辽宁核电有限公司，辽宁 兴城 125100)

高完整性容器(简称HIC)是一种特殊设计制造的强度高、密封性好、化学稳定性和热稳定性强的容器，可用于装载未经固化或固定处理的放射性废物，其包容放射性的预期寿命不低于300年[1]。高完整性容器最早用于处理美国三哩岛核电厂事故产生的放射性废树脂，该高完整性容器为聚乙烯衬里、钢筋混凝土为本体的容器。后续美国开发了如钢纤维加强混凝土容器、高密度聚乙烯高完整性容器等，至今已有超过22 000个不同型号和规格的HIC在世界范围内使用。HIC按其材料可分为：混凝土HIC、交联聚乙烯HIC和球墨铸铁HIC。

2010年，海阳核电厂在我国首次引进了美国EnergySlutions公司(以下简称“ES公司”)的PL8-120型交联聚乙烯HIC，将其作为核岛产生的废树脂及废过滤器芯的包封处理容器和最终处置容器，如何根据我国国情来处置这类废物包是我们面临的研究课题，也是国内安全审评时重点关注的问题。本文通过介绍PL8-120型交联聚乙烯HIC在美国Clive和Barnwell处置场的处置应用实践及在我国应用中存在的主要问题，期望能对交联聚乙烯HIC在我国的处置提供一些借鉴和帮助。

1 PL8-120型交联聚乙烯HIC简介

PL8-120型高完整性容器是由交联聚乙烯制成，外形尺寸为φ1 524 mm×1 866 mm，几何容积约为3.05 m3，有效容积约为2.83 m3。对于贮存废树脂/颗粒活性炭和废过滤器芯的HIC，内部脱水结构略有不同。用于处理离子交换树脂和活性炭颗粒的HIC，脱水管下部直接与一系列的过滤器连接。用于处理过滤器芯子的HIC，在容器底部脱水过滤器的上方安装有金属脱水板，以防止装填时废滤芯砸坏过滤器。PL8-120型交联聚乙烯高完整性容器性能满足我国《低、中水平放射性废物高完整性容器》(GB 36900.3—2018)标准要求，与标准中DⅠ型容器外形结构相似[2]。

2 交联聚乙烯HIC在美国处置经验

交联聚乙烯HIC在美国有超过40年的使用经验，本文简要介绍美国两个具有代表性的处置场，南卡州Barnwell处置场和犹他州Clive处置场使用HIC处置低、中放废物的实践经验。

2.1 Barnwell处置场

Barnwell处置场位于美国南卡罗莱纳州南部的Barnwell镇，于1971年建成运营，设计年限为50年，已运行50年。Barnwell处置场可以接收钢桶、水泥桶、HIC等多种包装方式的废物包，可处置A/B/C类废物，也可处置大件废物(如报废的蒸发器、压力容器等)。按照美国联邦法规10 CFR 61.55规定[3]：美国将可采用近地表方式处置的低放废物分为A、B、C三类，A类废物活度浓度较低，通常与其他废物分开单独处置。如果A类废物的稳定性满足较高要求，也可与其他废物一起处置；B类废物比活度较A类高，废物的物理形式和特性必须符合更严格的要求以保证废物处置的稳定性；C类废物比活度较B类高，此类废物不仅须满足比B级废物更严格的形式要求，以保证其稳定性，还须处置设施采取附加措施，保护其免受外部入侵，例如设置工程屏障或增加掩埋深度等。

Barnwell处置场对低放废物采用陆地浅埋处置。随着经验的积累，处置单元构造不断完善，从最初单纯的按标准挖狭长浅壕沟掩埋过渡至沟道扩大、排水管采用不锈钢、沟道之间隔离、设置抗浸渗的屏障、覆盖层采用多层结构、改变回填物类型及施工方式等。图1为Barnwell处置场HIC浅地表壕沟处置示意图。

图1 Barnwell处置场HIC浅地表壕沟处置示意图Fig.1 Near surface trench of HIC disposal in Barnwell site

图1中主要处置结构说明如下：

1)HIC混凝土外包装外形尺寸：φ1.85 m×2.17 m。

2)沟渠底层：为2层，分别为排水层和砂质黏土层，厚度根据工程地质条件确定。处置沟渠必须在地下水水位以上进行开挖。

3)覆盖层：为6层增强覆盖层，从上到下分别为植被层、排水层、塑料衬垫层、膨润土层、低渗透土壤层、结构回填层。总厚度约2 m。

4)疏排水：沿壕沟长度方向设置一条暗渠，处置单元产生的废水等通过排水层排至暗渠内，暗渠低端设置集水坑和排水泵，将收集的废水排出处置单元。

5)排气：因废物包的排气量很小，土壤的吸收、弥散作用可以消除废物包的排气，不会形成气体局部积聚的情况。

2.2 Clive处置场

Clive处置场位于美国西部干旱少雨的犹他州，占地面积1平方英里，主要处置A类废物，包括装树脂的HIC、建筑废物、铀尾矿三类废物，设计处置能力为8 500 000 m3。Clive处置场主要厂址特征为高海拔(海拔约1 500 m)，干旱少雨(蒸发量远大于下雨量)，人烟稀少。

Clive处置场对聚乙烯HIC采用浅地表填埋处置。废物处置单元地面进行混合铺垫和防渗处理，混合铺垫部分主要采用当地防渗透黏土及建筑废物。处置HIC时，在四周码放低剂量水平的废物箱体(BOX)，中间码放聚乙烯HIC桶，HIC桶之间用沙进行填充。每码放一层HIC，均要在其上做内部覆盖层处理，直到达到设计高度，然后再做最终的顶部覆盖层处理，完成处置单元。图2为Clive处置场HIC浅地表填埋处置工程设计示意图。

图2 Clive处置场HIC浅地表填埋处置工程设计示意图Fig.2 Shallow surface landfill of HIC disposal in Clive Site

Clive处置场处置单元的工程设计特点如下：

1)处置单元为筑堤，部份延伸到地下，占地面积大约是1 115 ft(340 m)×2 110 ft(643 m)；

2)最终的筑堤在周围地势之上35 ft(11 m)，20%侧坡和2%顶坡；

3)处置单元地面进行混合铺垫和防渗处理；

4)覆盖系统：从上到下为护面石、砂砾滤层、土壤保护层、氡屏障层等；

5)监测系统：监测地下水、空气、土壤、植被。

2.3 两处置场处置方案比较

Barnwell和Clive两处置场对交联聚乙烯HIC处置方案比较列于表1。

表1 Barnwell处置场与Clive处置场处置HIC方案对比Tab.1 Comparison between Barnwell and Clive for their HIC disposal plans

从表1可看出，两场址条件相差较大。Clive处置场位于干燥少雨的西部高原，人烟稀少，其工程屏障建设、运行维护等较简单，费用低，对工作人员、公众和环境影响主要考虑空气剂量。Barnwell处置场位于多雨的美国南部，周围有少量居民居住，其工程屏障建设、运行维护等较Clive复杂，费用较Clive高，对工作人员、公众和环境影响主要考虑地下水剂量。另外，Barnwell处置场周边区域有萨凡纳河后处理厂等核设施，有利于核废物的运输。

3 我国HIC的应用情况和问题探讨

目前我国国内有海阳和阳江两个核电厂在使用HIC装料脱水技术处理放射性废物，产生的HIC废物包比较少，均贮存在厂内废物暂存库中，由于多种原因尚未外送处置。但鉴于核电厂内废物暂存库库容有限并且聚乙烯HIC在国内没有处置先例，HIC处置方案需研究，美国处置场成熟的HIC处置经验对国内聚乙烯HIC处置设计有一定启发和借鉴意义。

HIC容器装填的废物放射性水平高并且为最终处置容器，需保证其超过300年的完整性，因此HIC处置安全要求高。HIC处置时存在的主要问题有：废物包内自由水含量、累积剂量、辐照分解、是否需要加外包装、处置方案选择等问题，需要我们去研究解决。

3.1 HIC内自由水含量问题

国标GB 9132、GB 12711规定HIC内自由水含量应小于固体废物体积的1%。核电站废树脂中不但含有自由水，还有一定量的通过吸水溶胀而结合的结合水，而这部分结合水是不能通过真空泵抽出来的。在处置场长期处置期间，随着废树脂的辐照分解，这部分结合水会逐步析出。如何使HIC内自由水含量小于1%这一要求长期得到保证，这部分结合水会给HIC长期处置的安全性带来什么样的影响，是一个值得思考的问题，目前尚未见到相关论述。一个可行的解决办法是通过加热将废树脂内的结合水去除，然后再将干燥后的废树脂等装入HIC内处置。这种解决方案有两个优点：一是废物包内自由水含量能满足国标规定；二是除去结合水后废树脂体积减少约50%，废物包的体积减少约1半，后期废物处置费用可以减少约一半，有显著的经济效益。根据AP1000机组设计源项，每台机组每年预期产生11.33 m3废树脂。按照海阳厂址6台机组运行60年计算，整个寿期内如采用废树脂干燥后再装入HIC工艺，将比现在的湿装填工艺减少废物体积2 039 m3，假设1 m3废树脂处置费用8万元，整个寿期将减少处置费用约1.6个亿。另外，为便于研究观察HIC长期处置时废物和容器本身的变化趋势(包括自由水含量等)，建议在处置单元设计时考虑采取对个别HIC进行长期研究观察的技术措施。

3.2 累积剂量问题

因交联聚乙烯HIC材料特性要求，为保证HIC超过300年的完整性，其寿期(≥300年)内总累积剂量(TID)限值为1.0×106Gy。为防止出现超设计限值情况，在运行操作过程中需采取严格的控制措施，建议从以下两个方面进行控制：一是装料时要明确废物的源项数据，特别是对累积剂量贡献比较大的长寿命核素(如60Co、137Cs、90Sr、14C等)源项数据；二是根据累积剂量限值及装填废物设计源项，通过计算反推得到HIC内装填废物的最大剂量率限值，进而实现废物装填控制。例如，依据累积剂量限值1.0×106Gy和AP1000机组废物设计源项，反推得到HIC内装填废物后最大剂量率限值为5.62 Sv/h，为安全起见，实际操作时建议按最大限值的50%即2.81 Sv/h进行管理控制。可将低、中水平放射性废物进行混装等方式来确保HIC累积剂量不超过限值。另外，在设计HIC处置方案时，应考虑处置单元中HIC周围废物包对累积剂量的影响，应建立模型进行核算，避免出现累积剂量超限值情况。

3.3 辐照分解气体问题

废树脂在辐照条件下将会产生少量氢气。按AP1000一回路废树脂预期源项计算，废树脂在核电厂暂存衰变5.25年(核岛废树脂罐内衰变90天+HIC暂存库暂存5年)，送处置时氢气释放速率为9.88×10-7mL/(h·mL树脂)[5]。另据NUREG/CR-3168中提到，阴离子交换树脂在7.9×106Gy累积剂量照射下气体产生量为12.6 mL/g，阳离子交换树脂在2.5×107Gy累积剂量照射下气体产生量为6.8 mL/g[1]。在设计处置单元的封闭结构和覆盖层时，应考虑辐照气体的安全释放、吸收和弥散问题，可采取在处置单元隔间层板上设置非能动排气孔和集中式气体汇流排、采用气体吸收弥散性好覆盖层材料等措施，避免寿期内辐照气体对HIC容器本身及处置单元产生安全性的影响。

3.4 HIC处置外包装问题

外包装能够为HIC提供结构稳定性保护，消除外部荷载对HIC的影响，为容器300年完整性提供必要保证。Barnwell处置场于1989年首次使用混凝土外包装处置HIC，1996年南卡州政府强制要求所有聚乙烯HIC废物包放入混凝土外包装内处置。对聚乙烯HIC的处置建议考虑合理的外包装，HIC外包装可看作为HIC的一道工程屏障，这样做符合纵深防御的设计原则，增加了HIC长期处置的稳定性。HIC外包装的具体结构形式需结合处置方案、单元容积利用率和经济性等因素进行具体分析，可为单个HIC设计单个小体积外包装(或单个处置单元格)，也可为多个HIC设计一个大的外包装(或大的处置单元格结构，如4 m×4 m单元格(可码放4个HIC)、17 m×17 m单元格(可码放多个HIC))。另外，增加外包装后废物包表面剂量率会降低，废物转运、吊装等操作过程更加安全。例如，据AP1000废树脂源项计算，HIC在核电厂暂存5年送处置时表面剂量率为382 mSv/h，加装20 cm厚的混凝土外包装后，外包装表面剂量率降为64.6 mSv/h，操作时辐射防护要求会降低很多。

3.5 处置方案选择

场址特征(如地质、水文、气象、地震等)是选择处置方案最重要因素，不同的场址条件适合不同的处置方案。对于干旱少雨、人口稀少的地区，采用类似Clive处置场的浅地表填埋处置是经济合理的处置方式，建设费用低、运行简单。对于湿润多雨地区，则需要建设复杂的工程屏障，避免HIC与水接触，可建造类似Barnwell的浅地表壕沟处置，也可建设地上式、半地上式或地下式处置单元结构处置，建设和运行成本较高。HIC在处置单元内的码放及分层布置应结合处置单元容积利用率、HIC受到的载荷、对环境的影响等进行综合考虑，可将放射性水平较高的HIC与放射性水平较低的钢桶进行混合布置，采用下部放HIC上部放钢桶、内部放HIC外部放钢桶、HIC与钢桶混合布置等多种布置方式。具体处置方案应进行充分分析、论证，不宜照抄照搬。

另外，处置单元的防渗透、废液收集、覆盖层等设计都是HIC处置时应重点考虑的问题，在开展HIC处置方案比选时应进行充分分析论证。

4 结束语

聚乙烯HIC在美国放射性废物处置方面有着广泛和成熟的应用，但其在我国低、中放废物处理、处置中的应用才刚刚开始，亟需我们去研究探索。在设计HIC处置方案时建议重点关注废物包自由水含量、总累积剂量、辐照分解气体、外包装设计、处置方案与场址条件的适应性等关键问题，使HIC废物形式、性能及稳定性等满足国家相关法规、标准要求，确保其对放射性内容物能保持300年以上的包容性能。另外，处置单元的结构稳定性、防水/防渗透、废液/废气的收集和排放等设计也是应重点关注的问题，需要我们继续深入研究。