国内外放射性惰性气体氙的来源及排放水平分析

王 硕，拓 飞

(中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所，北京 100088)

氙的稳定性同位素以129Xe、131Xe、132Xe、134Xe、136Xe为主，在自然界的丰度达到94%。氙的放射性同位素包括123Xe、131mXe、133Xe、133mXe、135Xe、135mXe、137Xe、138Xe、139Xe等，大部分为裂变产物，在自然条件下存在的放射性氙同位素基本可以忽略不计[1]。因此，大气监测中发现的放射性氙的来源除了来自核爆炸外，还有可能来自核电站反应堆运行、医用同位素生产设施，以及核事故等其他涉及235U和239Pu等核燃料裂变的人类活动。

核爆炸能直接产生16种氙同位素，在考虑了裂变产额及半衰期后，核爆炸监测中最主要关注的4种同位素分别为131mXe(T1/2=11.9 d)、133Xe(T1/2=5.2 d)、133mXe(T1/2=2.2 d)、135Xe(T1/2=9.1 h)[2-3]。在核爆炸瞬间到半天内135Xe达到最大；随后135Xe迅速下降，133Xe迅速增长并在第3天达到最大，之后逐渐下降；与133Xe、135Xe相比，131mXe、133mXe的产量很少[4]。

除了核爆炸外，在核电站及医用同位素生产设施密集区域最经常监测到的放射性氙同位素为133Xe[5-8]。美国早于1993—1995年采用商业空气采样装置对东北部大气中133Xe的活度浓度基线水平进行了测量，结果显示133Xe浓度在1～3 mBq/m3间，与采样点周围区域的核电厂惰性气体释放量一致[9]。在欧洲、北美和日本等核设施密集地区的地表空气中，133Xe的活度浓度均值在3～10 mBq/m3[10]。在世界范围内，放射性氙的活度浓度集中于1～100 mBq/m3。除此之外，133Xe活度浓度在地表(0～100 m)监测时还显示出明显的季节性变化及纬度梯度关系。133Xe浓度最大值出现在北半球的冬季，从北半球的北美东部到亚洲大陆及南半球的中低纬度地区，133Xe的活度浓度可达数mBq/m3，而在赤道和南半球的高纬度地区133Xe的活度浓度几乎为零[11]。

国际监测系统(international monitoring system,IMS)要求惰性气体监测设备能够在24小时内空气取样量大于10 m3、24小时测量时间内对133Xe的最小可探测活度浓度为1 mBq/m3[4]，而其他途径增加的放射性氙气体无疑会对惰性气体监测系统造成干扰。因此为了准确区分核爆炸与其他来源的放射性氙气体，对大气环境中放射性氙的来源及排放水平进行调查分析必不可少。本文收集整理了近年来国内外发表的有关放射性氙监测的重要数据及资料，对放射性氙气体的来源及国内外排放水平的研究进行了搜集、整理和规律统计分析，总结了大气放射性氙监测技术及核爆炸判断分析技术，旨在为核爆炸判断提供理论参考。

1 放射性氙同位素的来源及排放水平

放射性气体氙的来源主要分为：核爆炸、核电站释放、医用同位素生产设施、以及核事故释放。

1.1 核爆炸

核爆炸发生后，根据地质条件、深度及封闭情况，放射性气体可在几小时到达地面，也可能在几个月后逃逸到地面上来，释放的惰性气体主要是氙。1 kt TNT当量的钚弹爆炸释放的放射性氙气体活度列于表1。由于裂变产物β衰变链中前驱核素的衰变，在爆炸发生后1～2小时内，133Xe、135Xe、131mXe的浓度大约增加一个数量级，爆后1小时133Xe的活度达到3×1014Bq，12小时后活度增加到4×1015Bq，在爆后三天达到最大值约为1×1016Bq，且在两周或更长时间内仍保持着比其他同位素大几十倍的量级[2,12]。

表1 1 kt TNT当量的钚弹发生爆炸时释放的放射性氙同位素活度[2]Tab.1 Radioisotope activity of xenon released during explosion of 1 kt TNT equivalent plutonium bomb[2]

从2006年到2017年，朝鲜共进行了6次核爆炸试验，各国针对朝鲜核试验产生的信号进行了一系列测量。针对2006年10月9日的第一次核爆炸，加拿大、美国、瑞典和韩国[13-15]等对核试验释放出的放射性氙进行了测量，结果均检测出超出本底值的133Xe活度浓度(如图1所示)，结合大气输运模式和放射性氙本底来源对测定结果进行了分析，都证实朝鲜进行了第一次核试验。2013年朝鲜进行第三次核爆炸后，位于俄罗斯的惰性气体监测系统RN58和日本的RN38探测到了超出本底水平的133Xe及增加的131mXe/133Xe活度比[16-17](如图2所示)。由于封闭条件较好或探测设备探测限的局限性，各惰性气体监测站没有检测到可以确定其他几次核试验发生的异常数据[18-19]。

图1 朝鲜第一次核爆炸监测数据Fig.1 North Korea’s first nuclear explosion monitoring data

图2 朝鲜第三次核爆炸监测数据Fig.2 North Korea’s third nuclear explosion monitoring data

1.2 工业来源

1.2.1核电站释放

据IAEA报告[20],利用核能发电逐渐成为世界各国的主力发电方式，然而在发电的同时由于核裂变会产生放射性惰性气体，主要是Kr和Xe的同位素，这些气体最终都通过烟囱排放到环境中。核电厂气态流出物的排放分为约定排放和连续排放。约定排放是指废气经过一定时间的衰变，达到允许的排放标准后再被释放到环境中。连续排放是指各厂房的自然通风系统将排风气流连续的排放到大气环境中[21]。

德国研究人员Kalinowski[8]根据北美和欧洲从1995年到2005年的排放报告，统计并推算了2007年440座全球核电站放射性氙气体的排放量，其结果列于表2。

表2 全球核电站放射性氙气体排放至环境的总量[8]Tab.2 Global total radioxenon emissions from nuclear power plants[8]

Saey等[22]根据UNSCEAR 2000年报告[24]中的核电站惰性气体排放总量计算出了2006年的133Xe排放总量，一般认为133Xe占惰性气体排放总量的50%。由于约定排放时放射性气体通常在回路中被储存两个月以上，这对于短半衰期的放射性氙同位素来说，会发生较大的衰变，故连续排放比约定排放的惰性气体要高一个量级。放射性氙总排放量也受不同反应堆运行状态的影响。据研究报道[8]欧洲气冷堆的关闭使得2007年欧洲和北美的放射性氙同位素排放总量比2006年大约分别减少了7.7 PBq和0.7 PBq。2014年的核反应堆为389座，与2007年相比减少了51座，但2014年与2007年的全球放射性氙同位素相比减少0.1 PBq，这意味着关闭了11.6%的核反应堆只减少了7.7%的放射性氙气体[23]。

核电站排入到大气中的放射性氙气体会对惰性气体监测系统产生一定程度的干扰。Abrahamsen等[12]利用核电站133Xe排放总量(0.74×1015Bq/a)并考虑了3个医用放射性同位素生产设施的排放(1015Bq/a),模拟计算了对79个 IMS惰性气体监测台站的影响，结果预计有9个会受到强影响，19个偶尔会受到影响，并且这些受影响的台站均位于北半球。南北半球的盛行风向或许可对此现象加以解释[11]：北半球排放量最高的几个医用同位素生产设施分为位于加拿大、俄罗斯和比利时，这里盛行的西风有助于放射性氙在北半球远距离扩散，南半球的几个医用同位素生产厂大都集中在南纬30°至60°间，处于副热带高压区，风力较小，因此放射性氙气体多在此处浓集。

我国的惰性气体排放量从20世纪70年代的几百TBq·(GW·a)-1降至目前的1 TBq·(GW·a)-1，《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)要求我国的核电厂惰性气体排放限值控制在6×1014Bq/a内[25]。

2008—2017年我国有46%的核电站机组超过标准规定的惰性气体排放限值，见图3。这可能与目前取样监测方法有关，由于核电厂正常运行时气态流出物中惰性气体排放浓度很低，通常低于取样监测的探测限，使得根据探测限的1/2统计的排放量可能会高于实际排放量。国外如美欧[27]均制定了符合自己国家惰性气体排放水平的探测限，因此需研究适合我国核电厂流出物排放评价的统计方法，确定相关核素的探测限，通过实验分析合理估算低于探测限核素的排放量。

图3 我国部分核电厂惰性气体排放量统计图[26]Fig.3 Statistics of noble gas emissions from some nuclear power plants in China[26]

1.2.2医用同位素生产

放射性药物是含有放射性同位素并用于诊断或治疗的产品，最常使用的同位素有131I、133Xe、99Mo、99mTc。生产放射性同位素常用的方法有以下三种[28]：第一种是中子辐照235U，在这一过程中会获得大量的99Mo并伴随85Kr、133Xe、131I的生成；第二种是在高中子通量反应堆中利用98Mo的(n,γ)反应；第三种方法是使用加速器生成的中子与98Mo发生反应，以此获得99Mo。在辐照235U裂变生成99Mo时会产生裂变气体，也是环境中放射性氙高本底的主要来源[29]。

全球分布有9个较大的医用同位素生产设施，分别为位于阿根廷、澳大利亚、比利时、加拿大、中国、印尼、巴基斯坦、俄罗斯、南非。结合国内外公开发表的关于医用同位素生产设施的放射性氙排放量数据，将其收集与整理列于表3。

表3 医用同位素生产设施放射性氙同位素排放量Tab.3 Radioxenon emissions from medical isotope production facilities

位于加拿大的CRL是世界上最大的医用同位素生产设施之一，也是全球大气中放射性氙同位素基线水平的主要贡献者。在运行期间，CRL每小时向大气中排放1 TBq的惰性气体，根据研究人员估计，CRL排放的放射性氙气体大约占北半球的90%，其中活度占比最高的是133Xe[31]。医用同位素生产设施每年高达1016Bq的惰性气体释放量对惰性气体监测站带来了很大影响，其周边的环境放射性氙基线活度浓度达到了5 mBq/m3,影响最为严重的惰性气体监测站分布于北美、欧洲和东亚[30]。Saey等[6]对北半球3个主要的医用同位素生产设施停堆时全球放射性氙基线水平进行了调查分析。结果表明在停堆期间，北半球位于德国弗莱堡的惰性气体监测台站基线水平从4.5 mBq/m3减少到了0.1 mBq/m3，瑞典斯德哥尔摩的台站基线水平从2 mBq/m3减少到了0.15 mBq/m3。与此同时，南半球位于澳大利亚的同位素生产堆开始试运行，这使700 km外墨尔本的监测台站133Xe基线水平达到了6.2 mBq/m3。由此可见，医用同位素生产设施对全球放射性氙基线值贡献是非常大的。

1.3 核事故

2011年3月11日，日本福岛核电站发生爆炸，向环境中释放了大量放射性裂变产物，如惰性气体133Xe、85Kr、131I、137Cs及其同位素等。福岛核事故发生后，IMS检测到了大气中的放射性核素，最初于3月12日在日本高崎台站被检测到，这表明了最初的烟羽扩散方向，随后放射性烟羽于3月14日扩散到俄罗斯东部，接下来在北美被探测到，然后再到欧洲和中亚并输运至全球[32]。Thakur等[33]对福岛核事故释放的放射性核素研究做了详细的总结与分析，其中释放的放射性氙气体总结列于表4。

表4 福岛核事故释放的放射性氙气体活度Tab.4 Activity of radioxenon released from Fukushima nuclear accident

结合多个研究，福岛核事故发生的前三天释放的133Xe在1019Bq水平，这与切尔诺贝利核事故释放水平相差无几，甚至超过了切尔诺贝利核事故。太平洋西北国家实验室[34]在事故发生后第四天检测到了133Xe，随后利用探测到的放射性氙同位素推算出福岛核电站131mXe、133Xe、133mXe、135Xe总释放量分别为6.7×1016Bq、1.2×1019Bq、3.9×1017Bq、4.5×1018Bq。位于华盛顿的Richland台站对放射性氙的最大探测活度浓度超过了40 000 mBq/m3,超出了美国本底水平的40 000倍。

核事故发生后，我国采用位于杭州、广州、大连监测台站的SAUNA系统对空气中放射性氙同位素进行了监测。结果显示131mXe、133Xe、133mXe的峰值分别为100 mBq/m3、4.6×103mBq/m3、30 mBq/m3，峰值测得点均位于杭州[35]。2011年4月，我国西北核技术研究所使用自主研发的放射性氙探测设备在北京探测到131mXe、133Xe活度浓度最高分别为84 mBq/m3和393 mBq/m3，要小于华盛顿台站的40 000 mBq/m3[36]。分析原因其一为根据放射性烟羽扩散方向，在放射性气体扩散到中国监测台站时已经过长时间的衰变，其二为不同探测设备的最小可探测活度不同。尽管如此，中国测得的放射性氙浓度仍然超出了基线水平，显示福岛核事故的全球性影响。在五月份，国内探测到的放射性氙活度浓度已接近环境水平。由此可见，核事故释放的放射性气体只是瞬时排放，由于放射性氙同位素半衰期短，经过一段时间后便衰变殆尽，不会对大气环境造成长期的影响。因此环境中对监测台站造成影响的主要来源还是医用同位素生产及核电站的常态排放途径。

2 大气放射性氙监测技术及核爆炸的判断分析

2.1 放射性氙监测技术

国际上对大气放射性氙监测技术已发展多年，至今已有4种成熟的商用惰性气体氙取样分析系统,被广泛应用于各惰性气体监测台站。2001—2007年间，美国、法国、俄国、瑞典相继研制出了ARSA系统[37]、SPALAX系统[38]、SAUNA系统[39]、ARIX系统[40]，4个系统对空气中放射性氙同位素133Xe的最低可探测浓度分别为200 μBq/m3、150 μBq/m3、0.6 mBq/m3、0.11 mBq/m3。经过对监测系统性能的不断提升，法国、瑞典已研发出了新一代SPALAX NG系统和SAUNA Ⅲ系统，均提升了惰性气体氙的取样效率[10,41-42]。

国内相关核技术研究所如西北核技术研究所、中国工程物理研究院及北京放射性核素实验室对放射性氙监测技术也早已开展。2006年西北核技术研究所研制了大气氙取样器样机AXESO1，2010年研发了分体式氙取样器pANS，2011年成功研制了我国大气放射性氙取样器fANS，可24 h不间断采集空气样品并长期运行，技术指标满足了全面禁止核试验条约(CTBT)的相关技术文件要求并达到国际同类设备水平[10,43]。美、法、俄、瑞典研制的这些监测系统代表了国际最高水平，经过临时组织秘书处(PTS)的认证，现已被广泛应用于各国家惰性气体监测台站进行大气监测。我国自主研发的系统技术指标虽已达到国际水平，仍需进一步推广应用以提高在国际中的认可度。

2.2 放射性氙活度对核爆炸的判断分析

全球放射性氙同位素不同释放途径的活度值列于表5，区分不同途径来源的放射性氙气体以正确判断可疑事件的分析技术也是关键。

表5 不同途径释放放射性氙同位素的活度量级Tab.5 Orders of xenon isotopes activity released in different ways

早期研究人员提出根据放射性氙同位素的活度比来判断可疑事件。由于核爆炸与其他途径产生的放射性氙同位素方式不同，核反应堆中的铀和钚裂变过程中使用了大量的热中子，而在核爆中起作用的是快中子，核爆装置中的核素在短至一微秒的时间内完成这个过程，几乎没有时间进行活化反应，而在核反应堆中有充足的时间完成活化反应[44]。这就导致了两种过程有不同的放射性核素丰度，因此不同的核素比可以区分核爆炸和核反应堆释放的放射性氙气体。在核爆炸中133mXe/133Xe和135Xe/133Xe的值要比反应堆高出很多倍，因此这两组同位素比可用来判断可疑事件的来源。然而使用这种方法的缺点是在反应堆启动时，135Xe/133Xe要比正常情况下高很多，只用两组比值来判断存有缺点。比如反应堆的排放活度具有不确定性，一旦反应堆排放高峰值达到或超过核爆炸的比值，则会造成误判。因此Kalinowski[45]建议采用多种放射性氙同位素活度比(133mXe/131mXe、133Xe/131mXe、135Xe/131mXe、133mXe/133Xe)来判定，如果台站测到了四种氙同位素，则利用多组同位素活度比来对氙监测事件性质进行判断。但是这种方法必须精确的知道本底活度(特别是131mXe)，且没有其他新释放的混合气体源。

研究人员Paul等[31]对医用同位素生产设施释放源特征与核爆炸进行了比较，发现医用同位素设施生产同位素时，对同位素活度影响较大的因素主要是辐照时间。在对铀靶辐照时间与同位素活度比(133mXe/131mXe、135Xe/133Xe)的关系分析时发现：当同位素铀靶辐照时间较短时，医用同位素生产设施释放的放射性氙特征与核爆炸一天后释放的放射性氙特征基本一致，这会对核爆炸氙监测判断造成很大的干扰；铀靶受照时间越长，同位素生产释放放射性氙的特征与核爆炸差别越大。因此，建议各同位素生产设施采取措施尽可能的减少氙排放或延长辐照铀靶的时间，以提高台站对氙监测数据判断的准确性。

放射性氙同位素活度比一般用来初步判断可疑的核事件，最终确定泄漏源还需结合大气输运模拟，可对监测到的信息反演推测其可能的释放源位置，或者根据可疑事件的位置信息正演推断可能的扩散路径和活度浓度变化。目前应用最广泛的大气输运模式包括拉格朗日模式和欧拉模式，其中基于拉格朗日模式的FLEXPART和HYSPLIT模式使用较多[46-48]。FLEXPART模式现已被广泛应用于空气污染释放和扩散等方面并且得到了验证[49]。

3 结论及建议

结合国内外放射性氙气体的4种主要来源及各来源的排放水平，可以看出虽然核爆炸及核事故释放的放射性氙总活度要高于其他释放途径，但由于其是瞬时排放，经过一段时间便会衰变到正常水平，所以大气放射性氙最主要的来源还是医用同位素生产及核电站释放。每年医用同位素生产设施排放的放射性氙气体高达1016Bq，如此高的量级势必会影响惰性气体监测台站分析可疑的核爆炸信号。

大气放射性氙同位素监测技术已发展多年，至今已有四种成熟的商用监测设备应用于各个国家的惰性气体监测台站。经过不断升级，如今的监测设备已远远超出CTBT要求的技术指标，我国也着力于自主研发新的监测设备，其性能指标达到国际水平，还需加强推广应用以提高世界认可度。

尽管有研究人员提出利用多组放射性氙同位素活度比值来判断可疑的核爆炸事件，但是核电站及医用同位素生产设施释放的气体会对判断造成很大的干扰。对异常监测数据还需要结合大气输运模拟进行溯源分析，溯源过程中所用技术及未知因素仍需深入研究。

总的来说，惰性气体监测系统探测到来自核活动的信号取决于多方面的因素，包括核事件释放的惰性气体量级、从源到监测系统间的大气扩散模式、探测系统的最小可探测活度以及当地的放射性氙基线水平。尽管有很多国家的研究人员对工业排放源进行了调查分析，目前IMS分析放射性氙来源时仍然存在很多不确定性，建议从以下不确定性加以深入研究以明确国内基线水平：

(1)大气输运模式运算结果的不确定性；

(2)不同排放源的形式不同，如核电站有连续排放和约定排放，其他排放源对当前排放源的影响仍需加以深入研究；

(3)未知的排放源对大气环境放射性氙基线水平的影响。