海螺沟大气背景站CO2浓度特征分析

廖乾邑，陈建文，李 翔，王洪波

(1，四川省生态环境监测总站，成都 610073；2，成都市生态环境监测中心站，成都 610000； 3.四川省凉山生态环境监测中心站，四川 凉山州 615000)

前 言

二氧化碳(CO2)是大气对流层中浓度较大，寿命较长的重要温室性气体[1]，因其大气浓度持续增长可能引起的地球大气层“增温”和生态效应，成为当今世界倍受关注的重大环境问题[1～4]。过去70年来大气二氧化碳(CO2)的增长率几乎是末次冰期结束时的100倍。根据直接和代用观测资料所示，大气CO2水平的这种突变前所未见，二氧化碳作为大气中一种最重要的人为温室气体，贡献了约65%的长寿命温室气体辐射强迫。我国对人口众多的城市、分布较广乡村部分区域、甚至远至南极开展对大气CO2的连续观测。贾小芳等利用世界温室气体数据中心(WDCGG)数据资料和WMO资料，对中国大陆及周边国家和地区的主要温室气体CO2浓度等进行了分析，得出中国大陆瓦里关全球大气本底站与中国香港、日本、俄罗斯、韩国等周边国家和地区CO2浓度水平相近[5]。王长科对北京1993～1995年城市大气CO2浓度变化特征及影响因素进行了分析[6]。刘立新等对我国长三角和京津冀城市群2007～2013年大气温室气体特征对比分析[7]。背景区域二氧化碳浓度水平的掌握和研究成果目前主要集中在中国气象局青海瓦里关、北京上甸子、浙江临安和黑龙江龙凤山4个国家级大气本底站，难以代表、反映我国其他区域CO2的浓度水平和特征。为此，中国国家环境保护部于2015年在我国建立了17个温室气体连续观测系统背景站，以弥补不足。其中一套CO2监测系统为位于青藏高原高寒森林生态保护区的海螺沟国家大气背景站。青藏高原由于其独特的地理位置以及生态环境，其植被生态系统的固碳释氧能力与全球气候变化及高海拔地区人类的生存和健康密切相关。研究典型青藏高原典型高寒森林区域大气温室气体的变化有助于有效应对气候变化，减缓全球变暖和减少极端气候事件。本文对大气海螺沟背景站CO2的背景水平、变化特征及其影响因素进行了初步分析。

1 材料与方法

1.1 采样站位及采样时间

海螺沟国家大气背景站(东经101°58′13″，北纬29°32′59″，海拔高度3 700m) 位于青藏高原东缘的高山地海螺沟国家自然保护区境内，贡嘎山东坡。背景站周边开阔，远离工业污染，方圆十公里无人为污染源。海螺沟景区植被丰富，背景站周边为山地暖温带针叶阔叶混交林带，CO2大气采样口位于站房顶部，距地面约8m。该站观测结果反映青藏高原典型高寒森林地区的大气CO2水平。

1.2 测定方法

海螺沟背景站CO2浓度由美国Picarro公司生产的G2301型CO2分析仪测量，仪器采用波长扫描光腔衰荡光谱技术(WS-CRDS)，当样气进入吸收室后，特定波长的红外光会在吸收室中的特制反射镜间循环照射，若吸收室中存在CO2气体，则会对红外光产生吸收作用，通过测定红外光随时间的衰减程度大小，间接的测量样气中的CO2浓度。分析仪的最小测量间隔为5s，背景站根据实际需要采集仪器5min均值作为原始数据进行统计分析。

2 结果与讨论

2.1 背景站CO2整体浓度水平

海螺沟站地处青藏高原边缘，远离人为污染源，基本未受局地污染或中短距离传输影响[9]。海螺沟站2016、2017年CO2年均浓度分别为403.6 ppm、405.7ppm(见表1，表2)，小时浓度值范围在362.5～438.3 ppm，图1背景站CO2小时浓度均值分布显示，海螺沟CO2小时体积浓度均值对数后的频数分布图显示为典型正态分布特征，最大出现频数浓度为401～410 ppm，反映了该区域最具代表性大气状态下CO2小时浓度；CO2小时体积浓度50%百分位与平均值基本相当，略低0.8ppm，表明CO2小时浓度数据浓度分布均匀。CO2最大浓度和最小浓度相差75.8ppm，而90百分位浓度为416.3 ppm，较最大值438.3 ppm，低22 ppm，表明CO2小时浓度主要分布在低浓度区域，数据浓度中高浓度占比较低，背景区域受到局地高浓度污染或者极端气候造成的高浓度污染概率小。海螺沟站CO2从各个百分位数浓度来看(见表2)，CO2小时浓度值主要分布在第30百分数至70百分数之间。从浓度增长看，2017年相比2016年增长2.1ppm，增长量与文献报道的我国过去10年的年平均绝对增量2.24ppm相当；全球2017、2016年 CO2增量2.2ppm，海螺沟站增量低0.1ppm，増长率同比全球低5%。表明，总体来说区域尺度CO2排放呈增强态势，但海螺沟站CO2浓度增长较全球更缓慢。从空间上来看，海螺沟背景站CO2年均浓度较青藏高原东侧的瓦里关背景站约低1ppm，同北半球中纬度地区平均浓度和全球本底站浓度水平大体相当；海螺沟背景站的CO2年均浓度远低于成都市温室气体站监测浓度，同比成都市2016年CO2低35.6ppm(8.8%)，说明海螺沟背景站大气基本未受周边局地影响，能够代表背景区域CO2浓度水平。

表1 2016～2017年海螺沟背景站CO2浓度水平分布统计结果Tab.1 Statistical results of CO2 concentration level distribution of Hailuogou in 2016～2017 (ppm)

表2 海螺沟、瓦里关、成都市、全球CO2浓度水平Tab.2 CO2 concentration levels of Hailuogou,Waliguan, Chengdu and Global observatories (ppm)

图1 背景站CO2小时体积浓度均值分布Fig.1 Mean value distribution of CO2 hourly volume concentration at background station

2.2 不同季节CO2浓度日变化特征

海螺沟背景站CO2不同季节日变化见图2。总体来看，除夏季外，其他季节日变化不明显。使用北半球的四季定义法，3～5月为春季，6～8月为夏季，9～11月为秋季，12月、1、2月为冬季。CO2日振幅春、夏、秋、冬四个季节分别为3.411ppm、15.876 ppm、11.200ppm、2.102ppm。按月份统计，仅7、8、9月份CO2小时浓度值表现出明显的日变化特征，晚间18∶ 00时后大气CO2小时浓度逐渐累积升高，在凌晨4∶ 00～7∶ 00出现峰值405ppm，此后CO2小时浓度逐渐降低，在16∶ 00～18∶ 00达到最低值387.1 ppm。一是夏末秋初海螺沟高原区域太阳辐射强，日间大气垂直对流作用旺盛，大气扩散能力强。二是7、8、9月是高原高寒灌木生态系统植被的生长期，白天地表植被能够利用光合作用强烈地吸收CO2，夜间通过呼吸作用释放大量CO2，因此7、8、9月CO2日变幅较大，分别高达23.7、21.1、16.1 ppm。

图2 2016～2017年海螺沟背景站CO2日时刻浓度变化图Fig.2 Diurnal variations of atmospheric CO2 hourly concentration in spring，summer，autumn and winter

海螺沟夏季CO2日振幅变化结果明显低于龙凤山区域大气本底站[12](夏季日振幅50.2ppm，2009年)，略低于代表青海高寒草甸特征的门源国家背景站(夏季日振幅28.9ppm，12～13年)，但 高于青海瓦里关全球大气本底站(仅7月出现日 振幅6ppm，2009年)[13]，龙凤山区域大气本底站海拔较低，周边植被(农作物、森林等) 茂盛以及周边排放的影响较大，而青海门源夏季高寒草甸生态系统生长旺盛期，海螺沟背景站属于典型的青藏高原高山站点，站点周边植物相对较丰富，但周边是原始森林和大面积的冰川为主，因此植被的影响程度稍微弱点；瓦里关CO2日振幅变化最小，瓦里关背景站站地处植被稀少的半干旱荒漠本底地区，受植物光合作用和呼吸作用影响更小。与夏季不同，冬季高寒植被受低温和大雪覆盖光合作用非常弱，植物呼吸作用减弱，因此海螺沟冬季 CO2日变幅最小，仅为2ppm。

2.3 大气CO2的背景浓度

大气本底观测反映的是大气混合均匀状态下，不受区域或局地污染源影响时所观测的气体的浓度值，可反映其长期变化趋势和季节变化特征。但是背景站偶尔受到局地源排放的影响也是不可避免的[14]，这时观测的结果不能很好地代表本底大气的状况。因此本文对长时间序列的资料进行本底值的筛分，通过采用非线性二次叠加谐波变换拟合，将远离拟合曲线(残差较大值) 的观测值过滤掉，反复逼近回归，保留的值即区分为具本底特征的值，而过滤掉的值为非本底值[15-16]。

用上述方法筛分的CO2本底数据百分比约占原始有效数据的52%；36%的数据为源排放浓度值(受区域或局地排放源的影响)，约12%的资料代表了CO2吸收浓度值(主要受区域吸收汇的影响)， CO2观测数据的本底值筛分结果如图3、图4所示，黑色和灰色点分别表示筛分后的本底和非本底数据。由图3可知，2016、2017年海螺沟背景站CO2年均背景浓度分别为402.3 ppm、404.9 ppm，同比增长2.6ppm，上升0.6%。CO2体积分数背景浓度在春、夏、秋、冬四季均值分别为406.6 ppm、390.5 ppm 、400.7 ppm、407.3 ppm，背景浓度呈季节性变化，冬季>春季>秋季>夏季。CO2季节背景浓度变化不大，极差率分别为4%；2016、2017年的月均浓度呈春冬略高、夏秋略低特征，海螺沟站CO2低值均出现在7～8月份，这主要是由北半球陆地植物生态系统在夏季与大气之间交换的差异所造成，海螺沟站CO2高值出现在4～5月，与瓦里关和MaunaLoa等清洁本底区域最高值出现基本一致[17]。北半球大气CO2明显的季节变化与CO2在大气和地球生物圈间的交换密切关联[18]。海螺沟背景站站点监测浓度更多反映了较大尺度混合均匀的自由对流层大气的季节变化，季节浓度变化主要受大气环流的影响；从春季到夏季，由于高原强大的地表感热逐渐增加，髙原上空的气流上升运动也逐渐加强，气团易在高层向四周辐散开来，利好的扩散环境使地表CO2浓度降低；秋季到冬季，高原地表冷却，形成冷高压，东亚夏季风撤退，东风气流消失，又受到地面反气旋西侧气流的影响，冬季整体扩散条件较差，CO2浓度相对较高。

图3 2016、2017年海螺沟背景站CO2月均浓度变化Fig.3 Changes of Momthly CO2 concentration in Hailuogou Background Station in 2016 and 2017

图4 2016、2017年海螺沟大气CO2时间序列Fig.4 Time series of CO2 concentrations measured at Hailuogou during 2016～2017

2.4 地面风对观测结果的影响

结合水平风向与CO2的统计资料分析不同来向气团CO2的变化特征。利用观测期间地面风向资料和不同季节各风向的CO2平均值，得到海螺 沟站不同季节CO2-风玫瑰图。由图5可见，夏 季、秋季大气CO2浓度整体较低，但是各扇区之间CO2浓度差异较大，在夏季，西南西和西北扇区CO2浓度明显高于其他扇区；在秋季，东北和西北扇区CO2浓度明显高于其他扇区。夏秋季节，由于高原强大的地表感热逐渐增加，髙原上空的上升运动也逐渐加强，气团最终在高层向四周辐散开来，因此总体浓度低，青藏高原周边两个主要污染源区是南亚次大陆和中国[18]，在南亚夏季风盛行的夏季，南亚出发的污染气团可以继续深入青藏高原东南部及东部，而且也能翻越喜马拉雅山后抵达青藏髙原南部腹地，此外，中国中部出发的气团也在东亚夏季风向北扩展中驱动它从东向西，爬坡抬升进入青藏高原东北部。冬季、春季大气CO2浓度整体较高，各扇区之间差异较小，主要原因可能是随着南亚夏季风的撤退，地面南亚气团难以进入青藏高原，而东亚冬季风在东亚大陆向南推移，青藏高原东南部出现大陆近地面反气旋性冷高压，高原东侧主要是大规模的下沉气流，污染物不易扩散，总体浓度水平较高。

图5 不同季节CO2-风玫瑰图Fig.5 Different wind direction-CO2 concentration in different seasons

海螺沟背景站四季节16个风向CO2载荷贡献(载荷贡献为每个风向的频率乘以该风向上所有 CO2距平值的总和)如图6所示。 由图5可知，夏季和秋季类似，总体上，S-SS-SW 风向对CO2的贡献为正，说明该方向为正输送，而N-NNE-NE 风向的贡献为负，表明该方向为负输送，从北方过来的中亚源头大气污染浓度相对低，并且在长距离输送到达后，一是可以提供背景站区域的大气垂直扩散动力，二是相对稀释背景区域CO2浓度。与其他季节相比，冬季各风向的CO2载荷不同，其中SSW风向对CO2的贡献为负，冬季反气旋性冷高压不利于扩散，西南方向气流进入打破反气旋的状态，污染得到扩散，CO2浓度降低，尽管SSW风向对CO2的贡献为负，该方向CO2浓度(408ppm)仍然远高于秋(396 ppm)、夏(404 ppm)浓度水平。

图6 不同季节风向对CO2 的贡献Fig.6 Contribution of wind direction to CO2 concentration in different seasons

3 结 论

海螺沟国家大气背景站地处青藏高原腹地，远离工业城市区域，反映了青藏高原高寒森林地区的CO2的背景浓度水平。

3.1 海螺沟背景站2016、2017年CO2年均浓度分别为403.6 ppm、405.7ppm，与北半球中纬度地区平均浓度和全球本底站浓度水平大体相当；年增长量与文献报道的我国过去10年的年平均绝对增量相当；比成都市2016年温室气体站CO2低35.6ppm，说明海螺沟背景站大气基本未受周边局地影响，能够代表背景区域CO2浓度水平。

3.2 CO2日振幅浓度，夏>秋>春>冬，夏秋季日振幅较大，主要受大气垂直对流作用和地表植被光合作用共同影响。日振幅浓度异于青海瓦里关、北京上甸子、浙江临安和黑龙江龙凤山4个国家级大气本底站，主要与青藏高原高寒灌木生态系统植被、地理位置有关。

3.3 采用本底值筛分，海螺沟CO2背景浓度呈季节性变化，冬季>春季>秋季>夏季，背景浓度更多反映了较大尺度混合均匀的自由对流层大气的季节变化，季节浓度变化主要受大气环流的影响；从夏季到秋季，由于高原强大的地表感热逐渐增加，髙原上空的气流上升运动也逐渐加强，气团易在高层向四周辐散开来，CO2背景浓度低；冬季春季到冬季，高原冷高压同时又受到地面反气旋西侧气流的影响，扩散条件较差，CO2浓度相对较高。

3.4 夏季，西南西和西北扇区CO2浓度明显高于其他扇区；秋季，东北和西北扇区CO2浓度明显高于其他扇区；总体上，夏季和秋季S-SS-SW风向对CO2的贡献为正，而N-NNE-NE 风向的贡献为负，但在冬季SSW风向对CO2的贡献为负。

3.5 首次对代表青藏高原高寒森林地带的CO2近年来背景浓度水平和特征得出了初步结论，以期为今后进一步研究城市、区域的温室气体分析以及提供有用的参照资料，对有效应对气候变化，减缓全球变暖和减少极端气候事件提供基础资料。