凤城赛马铀矿床碱性岩稳定同位素特征研究

禹宝利，张振强，于明旭，范 军

(1.核工业二四三大队，内蒙古 赤峰 024000；2.核工业二四〇研究所，辽宁 沈阳 110032；3.东北大学 资源与土木工程学院，辽宁 沈阳 110004)

赛马碱性铀矿床具有十分独特的岩石化学和地球化学特征，为产有大规模的铀、钍、稀有、稀土元素的综合性矿床，这是世界罕见的。地质学者一直在思考和探讨赛马岩体的生成及整个凤城碱性岩岩浆的来源和成因问题。起初认为赛马碱性岩生成于燕山期，是花岗岩浆晚期碱性分异产物(彭琪瑞，1963；吴利仁，1966)。但随着工作的深入，野外发现碱性岩被侏罗纪陆相煤层沉积覆盖而非侵入，特别是根据K-Ar和U-Pb同位素年龄(北京铀矿地质研究院赛马矿床研究组，1977；申永治，1987；孙立军等，2009)将赛马岩体的生成和铀矿成矿年龄确定在三叠纪印支期，排除了与当地燕山期花岗岩的成因联系。另外，在凤城碱性岩外围东西两侧沿着控制碱性岩分布的深断裂中陆续发现了基性岩侵入体，同位素测定表明属于印支期产物(穆可敏，1995)，所以推测碱性岩也像基性岩浆一样具有深源成因(范军等，1986)。

在各种地质作用过程中，物理化学条件的变化往往引起地质体中元素的同位素产生分馏效应，从而导致稳定同位素组成发生变异。这种稳定同位素地球化学所提供的证据已被广泛应用于解决岩石和矿床的成因、阐明成岩成矿过程、探讨物质来源，以及判别不同岩石的同源性及其与围岩的关系等(郑永飞等，2000；约亨，2002；沈渭洲，1987；魏菊英等，1988)。

笔者在野外地质调查基础上，对所采集的碱性火山岩及侵入岩体样品开展S、O、Sr、Pb同位素研究，从而提出对赛马碱性岩成因和成岩演化的认识。

1 区域地质背景

赛马铀矿床位于赛马碱性岩体的西北部。矿床呈南北向带状展布，南窄北宽，长 1 800 m，窄者 30～50 m、宽者 160～200 m。大地构造位于华北克拉通东北部的辽东半岛(图1)，即辽东地块太子河-浑江古凹陷与营口-宽甸古隆起的交接部位南缘(范军等，1986)，一些岩体的出露受东西向深大断裂控制。早元古代以后，华北地台随着不同时期地壳运动的发展，沿优、冒地槽交界处发育的深大断裂及其附近出现古老地壳的多次抬升、裂开与沉降，为岩浆侵入提供了通道。这些运动一直延续到早古生代和中生代，导致了多期次的岩浆活动。

图1 凤城碱性杂岩区域地质构造图Fig.1 Regional geological structure map of Fengcheng alkaline complex 1.白垩纪花岗岩；2.侏罗纪花岗岩；3.三叠纪花岗岩；4.赛马-柏林川碱性岩；5.太古代基底；6.断裂构造

区域地层相对简单，主要有古元古代辽河群大理岩、千枚岩和少量变粒岩；震旦纪浅变质岩；早古生代浅变质碎屑沉积岩和侏罗纪火山碎屑、含煤地层。

区域岩浆主要沿构造活动带分布。褶皱和断裂主要以近东西向为主，其次为北东和北北东向。沿断裂带岩浆活动频繁，普遍有基性、超基性岩浆侵入，岩性为辉长岩、辉绿岩。新生代玄武岩沿这些断裂喷出。此外，还有花岗岩产出，如晚太古代弓长岭花岗岩、连山关花岗岩；中生代千山花岗岩、北大山花岗岩等，其构成一条规模宏大、岩性复杂的构造-岩浆带。

凤城碱性杂岩沿优、冒地槽交界处附近和古老而多次活动的深断裂侵入，呈近东西向展布，出露面积约200 km2，分布在东西长约40 km，南北宽约15 km范围内，由大量碱性火山岩和次火山岩和4个碱性侵入体构成。自西向东分为：赛马岩体、顾家岩体、叆阳岩体和柏林川岩体。

2 矿床地质特征

2.1 赛马碱性岩体特征

赛马碱性岩体由喷出相和侵入相组成。喷出岩主要有白榴斑岩、假白榴石响岩和响岩三类。侵入岩根据地质产状、岩石类型、矿物组分、化学成分、结构构造可分为两个侵入期(成曦晖，2017)。

(1)第一侵入期。其在岩体内大面积出露，构成了岩体的主体，呈岩株产出。侵入岩内部具有原生节理，常被晚期的草绿色霓石霓霞正长岩侵入。由边缘相的黑榴云霞正长岩和云霞正长岩及内部相的云霞正长岩、黑色霓霞正长岩和暗绿色霓石霓霞正长岩组成。这些岩石之间无明显的接触界线。

(2)第二侵入期。其出露面积小，主要由残浆相的绿色霓石霓霞正长岩、异性石草绿色霓石霓霞正长岩、草绿色霓石霓霞正长岩组成。它们之间呈渐变过渡关系，与第一侵入期岩体呈侵入接触关系，呈似层状贯入第一侵入期岩石的边缘近水平节理中，呈岩株、岩脉及舌状体产出。

2.2 铀矿化类型及矿体特征

结合北京铀矿地质研究院赛马矿床研究组(1977)的研究，铀矿化类型及矿体特征可分为3类。

(1)绿层硅铈钛矿型。其产于草绿色霓霞正长岩中，是矿床的主体，构成了铀、钍、稀土、铌的大型综合性矿床，属于残浆交代型成因。矿体的空间分布受草绿色霓霞正长岩的控制，单个矿体形态为似层状、透镜状，矿体之间近似平行；工业矿物为绿层硅铈钛及其不同程度的蚀变矿物；铀含量为0.05%～0.10%，钍含量为0.15%～0.40%，铈族稀土元素和铌含量均达到工业要求。

(2)矽卡岩型铀烧绿石-铌钛铀矿型。其产于矽卡岩中，矿化大部分赋存于钠铁闪石岩、金云母岩等碱性矽卡岩中。矿体主要呈透镜状及扁豆状，其规模变化较大。矿体产状与矽卡岩产状一致。工业铀矿物为烧绿石铌钛铀矿，铀含量为0.05%～0.20%，铌含量为0.2%～0.8%。

(3)沥青铀矿型。其产于变生正长岩中，其部分叠加于矽卡岩中，属于中低温热液脉状矿化。矿化主要产于上部的变生正长岩及变生霓石正长岩中。矿体多呈脉状、细脉状和透镜状，为单铀型，也伴有一定量的钍、铌等元素。矿石的含铀量为0.05%～0.40%。

2.3 矿石矿物组合

(1)绿层硅铈钛矿型。矿石矿物有绿层硅铈钛矿、胶绿层硅铈钛矿、铀方钍石、铀钍石、钍石、硅铀钙镁矿、铈铌钙钛矿、富锶铈铌钙钛矿、黄铁矿、闪锌矿、方铅矿、斜方砷钴铁矿和磁黄铁矿，脉石矿物有微斜长石、霞石、霓石、闪叶石、针钠钙石、钠铁闪石、黑云母、黑榴石、榍石、磷灰石和金红石。

(2)铀烧绿石-铌钛铀矿矽卡岩型。矿石矿物有铀烧绿石、铌钛铀矿、绿层硅铈钛矿、铀方钍石、钍石、钛铁矿、黄铁矿、磁黄铁矿、闪锌矿、方铅矿、磁铁矿、水硅钛铈矿、铈铌钙钛矿、钙钛矿、板钛矿、锐钛矿和稀土碳酸盐矿物，脉石矿物有镁钠铁闪石，铁钠镁闪石、钠镁闪石、透闪石、金云母、微斜长石、钠长石、霞石、霓石、方解石、磷灰石、异性石、闪叶石、钠锆石、锆石、针钠钙石、榍石、萤石、金红石、钙霞石、钠沸石和方沸石等。

(3)沥青铀矿型。矿石矿物有沥青铀矿、铀黑、钍石、黄铁矿、白铁矿、水针铁矿、方铅矿、闪锌矿、黄铜矿、板钛矿、锐钛矿、白钛矿和水硅钛铈矿等，脉石矿物有微斜长石、钠长石、绿泥石、微晶石英、方解石、萤石、水云母、锆石、钠沸石和方沸石等。

2.4 矿石结构构造

绿层硅铈钛矿型矿化具交代结构，浸染状、似脉状构造；铀烧绿石-铌钛铀矿矽卡岩型矿化具交代结构，浸染状、条带状、似脉状构造；沥青铀矿型矿化具胶状结构，脉状、角砾状、肾状及浸染状构造。

3 稳定同位素特征

3.1 锶同位素

大陆壳的Rb/Sr比值为0.15～0.20，而代表上地幔来源的玄武质岩石的Rb/Sr比值仅为0.05左右。因此，利用这一模式可以判断岩石成因和形成岩浆的源区(福尔等，1975)。

由大陆壳物质重熔的岩石具有较高的87Sr/86Sr 初始比值，其变化范围一般为0.710 0～0.725 0。现今大陆硅铝层的87Sr/86Sr值为0.719 0。大洋玄武质岩石的87Sr/86Sr 值一般为0.701 2～0.705 7。由上地幔与大陆壳物质混合形成的岩石其87Sr/86Sr值介于0.706 0～0.710 0。研究岩石中87Sr/86Sr 初始比值也能帮助判断在同一岩区内，不同喷发、不同侵入期次和化学成分相异的岩石系列形成的物质起源。由同一母岩浆形成的岩石，具有相同的87Sr/86Sr 初始比值。明显不同的87Sr/86Sr 初始比值，表明它们不是由同一母岩浆形成的，或是母岩浆与不同锶同位素组成的围岩发生混染作用的结果。

为研究赛马岩体锶同位素组成特征，测定了赛马碱性岩体不同类型岩石的87Sr/86Sr初始比值。样品包括早期喷发相、第一期和第二期侵入相的主要岩石。赛马碱性岩的铷、锶含量及87Sr/86Sr比值数据如表1，并具有以下特征。

表1 赛马碱性岩锶同位素Table 1 Strontium isotope of Saima alkaline rocks

(1)各类岩石贫铷富锶。铷含量介于(100.3～278.9)×10-6。锶含量较高，各个样品均大于2 500×10-6，特别是第二期侵入相的草绿色霓霞正长岩中锶含量达7 888.2×10-6，而铷含量只有100.3×10-6。

(2)各类岩石的Rb/Sr值较低。除云霓霞正长岩的Rb/Sr值接近0.1外，其余值为0.030 9～0.094 7，平均值为0.062 3，与玄武质岩石的Rb/Sr比值相似。

(3)早期喷发相和随后形成的两期侵入相岩石的锶同位素比值相当接近，均小于0.710。按K-Ar法(钟军等，2020)和U-Th-Pb法(宋建强，2017；邬斌，2016)测得岩石形成年龄为220 Ma，扣除放射性成因锶，该碱性岩体各类比值平均为(0.708 06±0.000 31)，表明构成赛马碱性岩体的火山岩及各期侵入岩是由同一母岩浆产生的。

(4)赛马碱性岩的87Sr/86Sr初始比值在锶同位素演化图上(图2)，其投影点落入大洋玄武质岩源区(上地幔)与大陆壳锶同位素之间的过渡部位。在87Sr/86Sr-Rb/Sr、87Sr/86Sr-Rb和87Sr/86Sr-Sr变异图上(图3)，投影点与福尔等(1975)总结非洲、澳大利亚、欧洲和北美等地区碱性岩的资料基本一致，赛马碱性岩的投影点落在大陆玄武岩区内。由此可见，赛马碱性岩似乎不是由地壳物质重熔岩浆形成的，但也不是大洋型玄武质岩浆单一分异的产物，而可能是由上地幔物质部分熔融所产生的贫铷、锶岩浆，并在上升过程中混合了一部分地壳物质后团结而成的(景立珍等，1995)。

图2 赛马碱性岩87Sr/86Sr初始 比值演化图(福尔等，1975)Fig.2 87Sr/86Sr initial ratio values diagram of Saima alkaline rocks △表示锶样品初始比值投影点

图3 碱性岩87Sr/86Sr-Rb/Sr(a)、87Sr/86Sr-Rb(b)和87Sr/86Sr-Sr(c)变异图Fig.3 87Sr/86Sr-Rb/Sr(a)，87Sr/86Sr-Rb(b)and 87Sr/86Sr-Sr(c) variation diagram of alkaline rocks

3.2 铅同位素

赛马碱性岩中铅矿化微弱。为了进行铅同位素研究，在有代表性的岩石中采集了4个方铅矿样品。S18-81号方铅矿产于第一侵入期云霓霞正长岩中，呈浸染状分布在伟晶岩团块内；S18-40号样品是从第二侵入相草绿色霓霞正长岩的重砂矿物中挑选出来的，在岩石中呈分散浸染状产出；S18-123号方铅矿产于碱性岩与大理岩接触交代形成的矽卡岩中，也是呈浸染状产出；S18-76号方铅矿赋存于粗面岩裂隙中，与含铀石英脉共生。根据方铅矿产出部位及赋存状态判断，它们在成因上与碱性岩密切相关，是碱性岩岩浆分异作用的晚期产物。

赛马碱性岩中的4个方铅矿同位素组成及铅同位素单阶段和两阶段模式计算的年龄值、U/Pb和Th/U值如表2、图4，其方铅矿铅同位素有以下特征：

图4 赛马碱性岩铅同位素特征图Fig.4 Pb isotopic characteristics diagram of Saima alkaline rocks

表2 赛马碱性岩中方铅矿铅同位素组成及模式年龄Table 2 Pb isotopic composition and model age of galena in Saima alkaline rocks

(1)铅同位素组成比稳定。206Pb/204Pb值为16.909～17.478、207Pb/204Pb值为15.458～15.660。铅同位素组成是非放射性成因的，表明它们来自上地幔或下部地壳。238U/204Pb值为9.55～10.28(两阶段模式，Stacey et al., 1975)，其比值大小与其所处围岩的含铀量有关，产于含铀较高的草绿色霓石霓霞正长岩和含铀石英脉中的方铅矿具有较高的238U/204Pb值，表明曾遭受到放射性成因铅的污染。

(2)赋存于不同类型碱性岩的方铅矿铅同位素用单阶段(多伊，1975)或两阶段模式计算的年龄与围岩形成年龄不一致。4个方铅矿的模式年龄为879～1 072 Ma，比围岩形成年龄(220 Ma)大得多；在207Pb/204Pb-206Pb/204Pb图上具有线性关系，表明它们应属于异常铅(陈岳龙，2005)。如果将该直线的斜率和碱性岩形成年龄(t1=220 Ma)代入两阶段异常铅年龄计算公式，求得t1年龄为3 540 Ma，这一年龄应代表提供异常铅的岩石形成年龄值(多伊,1975)，即代表铅同位素分异的第一阶段发展结束，第二阶段发展开始的时间。这一年龄值与Stacey等(1975)提出的地球在37亿年发生分异作用形成地幔和地壳的时间极为接近，说明赛马碱性岩源区可能是35亿年前壳幔分异后的上地幔。

3.3 氧同位素

通常采用18O/16O的比值代表氧的同位素组成(丁梯平，1980；潘春蓉等，2017)。Taylor(1973)分析了各种类型岩石中氧同位素组成，确定了各种火成岩和变质岩中18O/16O的比值关系。对赛马不同期相碱性岩石中的部分矿物进行了氧同位素分析，其结果如表3。

表3 赛马碱性岩氧同位素组成Table 3 O isotopic composition of Saima alkaline rocks

(1)赛马碱性岩的δ18O值为4.06‰～7.75‰，平均值为6.05‰，处于约亨(2002)的火成岩氧同位素组成分布范围内。与酸性火成岩相比，这一区间具有较低的δ18O，说明岩石形成时氧的同位素组分比较单一，这可能与深源岩浆有关。

(2)氧同位素组成的变异反映岩浆分异作用和造岩矿物的生成顺序。第一侵入期云霓霞正长岩的δ18O值平均为5.80‰，第二侵入期草绿色霓霞正长岩的δ18O值平均为7.27‰，相应地富集了18O，说明岩浆分异过程中18O在晚期岩浆中富集。

以上氧同位素的测定结果，从另一个侧面提供了赛马碱性岩属深源岩浆成因的证据。

3.4 硫同位素

岩石中的硫源一般有三种：一种是来自上地幔和深部地壳的硫，其硫同位素组成与陨石硫同位素组成基本一致，δ34S值约为0；第二种是来自地幔和深部地壳的硫，在上运移过程中混染了部分地壳硫，δ34S值将偏离陨石硫；第三种为地壳岩石中的硫，其同位素组成变化较大，总的特点是δ34S分散且变化范围宽(郑永飞等，2000；凡秀君等，2017)。

在赛马岩石中，采集了10个与成岩同期的硫化物矿物样品进行硫同位素分析(刘汉斌等，2013)，硫含量及同位素比值如表4和图5。

表4 赛马碱性岩的δ34S值Table 4 δ34S value of Saima alkaline rocks

图5 赛马碱性岩硫化物硫同位素组成分布图Fig.5 S isotopic composition distribution diagram of sulfide in Saima alkaline rocks 1.碱性喷出岩；2.第一期侵入体内部相；3.第一侵 入体边缘相；4.第二期侵入体；5.石英脉

从图5中可以看出，硫同位素分布具有以下特征：

(1)黄铁矿、磁黄铁矿、方铅矿3种硫化物矿物的δ34S 值变化范围为-1.1‰～+7.5‰，剔除石英脉(δ34S值-1.1‰)和接触混染黑云榴霞正长岩(δ34S值+7.5‰)的两个极值外，岩体硫同位素比值介于+0.3‰～+5.0‰，比较接近于陨石硫。

(2)碱性喷出岩δ34S值为+0.3‰～+0.5‰，第一侵入期岩石δ34S值为+1.5‰～+2.5 ‰；第二侵入期岩石δ34S为+3.4‰～+5.0‰。侵入时间自早至晚，δ34S值逐渐偏离陨石硫零点，说明晚期岩石中有较多壳层物质混入。

(3)从各样品δ34S分布范围可以看出，其值基本接近陨石硫，故推测硫源主要来自上地幔，并兼有地壳硫的混入(沈渭洲，1987)。

4 赛马碱性岩的成因

赛马碱性岩中的火山岩及各期侵入岩的硫同位素组成变化窄，δ34S全为正值，各岩相之间出现有规律变化。碱性火山岩δ34S值很低，仅为+0.3‰～+0.5‰，接近陨石硫同位素组成。第一侵入期岩石的δ34S值增至+2.0‰～+2.5‰，而第二侵入期形成的草绿色霓石霓霞正长岩δ34S为+3.4 ‰～+5.0‰，与陨石硫同位素组成相比较，偏离零点较多，可能是残余岩浆上升过程中受浅部地壳物质混染的结果。而岩体与钙质围岩混染产生的黑榴云霞正长岩δ34S值达+7.5‰，是岩浆同化了围岩的结果。从不同岩相的δ34S值中看出，硫主要来自上地幔，但在岩浆入侵过程中混入了部分壳源硫。由此可知，赛马碱性岩主要属幔源岩浆成因。

赛马碱性岩87Sr/86Sr的初始值相当接近，变化于0.708 19～0.708 92，平均为0.708 6±0.000 3。在锶同位素演化图上，投影点落在大洋玄武岩源区(上地幔)与大陆壳锶同位素生长线之间的过渡部位，更靠近大洋玄武岩源区，反映其上地幔来源，但受大陆壳物质混染。赛马碱性岩的Rb、Sr含量较高，Rb/Sr值低(一般小于0.07)，在87Sr/86Sr-Rb/Sr值变异图上，投影点落在大陆玄武岩区内，也反映地幔来源。这些结果说明，赛马碱性岩成因主要为上地幔物质部分熔融所产生的富Sr岩浆，在其上升过程中携带有与地壳混合的物质。

赛马碱性氧同位素δ18O值为+4.06‰～+7.75‰，从另一侧面反映了岩浆来源于上地幔。

铅同位素组成比较稳定，206Pb/204Pb值为16.909～17.478，207Pb/204Pb值为15.458～15.660，揭示上地幔深部物质来源。

由以上Sr、O、S、Pb同位素研究说明碱性岩浆是深源的，为上地幔部分熔融的产物，但不是单一的幔源成因，而是受到一定程度壳源物质的混染，是初始岩浆上升过程中与地壳物质发生了相互作用，混进了一部分地壳物质。