微型多通池的设计及研究进展

胡勇勇,崔茹悦,武红鹏,董 磊*

(1 山西大学量子光学与光量子器件国家重点实验室,激光光谱研究所,山西 太原 030006;2 山西大学极端光学协同创新中心,山西 太原 030006)

0 引言

多通池通常由两个或多个具有高反射率的反射镜构成[1-9],使入射激光束在一定体积腔内实现多次往返,以增长激光与物质相互作用距离,因此被广泛应用于吸收光谱[10]、拉曼光谱[11,12]、光声光谱[13,14]等技术中。在以上技术中应用多通池最为广泛的是可调谐半导体激光吸收光谱(TDLAS)技术[15]。2001年,莱斯大学的Claps 等[16]使用36 m 长的多通池对氨气进行检测,实现了0.7×10-6的灵敏度;2015 年,香港中文大学的Ren 等[17]使用一个光学路径长度为3.75 m 的多通池对甲醛进行检测,实现了1.5×10-9的最小探测极限;2017 年,瑞典于默奥大学的Ghorbani 等[18]使用一个3.99 m 的多通池对人体呼出的一氧化碳、二氧化碳进行了检测,分别实现了9×10-9、650×10-6的探测极限。这些出色的工作都是通过将TDLAS 技术和多通池有效结合,促进高灵敏实时在线痕量气体传感器在多个应用领域的发展[19-26]。然而,基于TDLAS 技术的传统气体传感装置体积较大,光学部件分离,不利于光学准直,与当今传感器小型化、集成化发展趋势不符[27]。为减小整个传感系统尺寸,需要首先减小核心部件多通池体积,而减小多通池体积的关键在于解决多通池镜面利用率较低的问题,近年来,研究人员不断研究多通池设计原理,提出了多种设计方法并开展了实验验证,发展了许多具有密集光斑图案的多通池,其中柱面镜设计的多通池能够有效减小多通池的尺寸[28],从而提高镜面利用效率,最终促进了以多通池为核心器件的激光吸收光谱技术在痕量气体检测领域的发展。但是上述类型的非球面镜多通池往往加工难度高,价格昂贵,因此限制了多通池的进一步发展和应用。

本文综述了基于双球面镜多通池的研究进展,对目前主流的多通池设计方法进行了梳理,并对其在激光光谱技术中的实际应用开展研究,最后对多通池的未来发展前景进行了展望。

1 双球面镜多通池设计方案

目前国际上常见的多通池主要为在X轴和Y轴上曲率半径一致的球面镜多通池和在X轴和Y轴上曲率半径不同的非球面镜多通池。然而,在实际制备多通池的过程中,由于非球面镜在实际加工时表面精度难以控制,且价格昂贵,限制了其在TDLAS 技术中的应用推广。与其相比,采用球面反射镜的多通池,其成本更低廉、操作更简单、实用性更强。因此,当前主流发展的多通池仍以双球面镜多通池为主体,该类型多通池的典型代表为Herriott 池和近年新发展起来基于像差理论的密集光斑图案多通池,可以通过有效的设计方法,使双球面镜多通池在较小体积的腔体中实现几米到几十米不等的光程。

1.1 基于傍轴近似理论的双球面镜Herriott 池计算模型

1964 年,贝尔实验室的Herriott 等[29]提出结构简单的Herriott 池,该多通池是由两个完全相同的球面反射镜构成,其结构简单、鲁棒性好、操作性强,被广泛应用于可调谐半导体激光吸收光谱技术中。Herriott 型多通池的原理图如图1 所示,M1 和M2 为两块相同的球面反射镜,曲率半径为R,两个球面镜上各设置有一个小孔,分别作为多通池的入射孔和出射孔。当入射光线从入射孔进入多通池后,在镜面之间多次反射(为方便表达,图中只画了三条光线)后从出射孔射出,通过设置合适的入射角度和入射位置便可以在反射镜面上形成如图2 所示的光斑图案。Herriott 池的设计基于傍轴近似理论,傍轴近似包含了两个基本近似条件:1)光在两个反射镜之间反射时的光程长度dn等于球面镜间距D,即dn=D;2)腔内所有的光线与光轴成小角度,即光线与光轴的夹角θ 满足sin θ ≈θ,tan θ ≈θ,cos θ ≈1。

在傍轴近似条件下,光线在球面镜之间的反射情况可以用光学传输矩阵来描述,对于双球面镜系统,基于傍轴近似的光线传输ABCD矩阵可以表示为

给定入射光线初始位置和角度(x0,),根据(1)式可以得到入射光线在两个球面反射镜之间经过第n次反射时光线的位置和角度为

这种设计方法简单的Herriott 型多通池在球面反射镜面上产生的光斑图案一般呈现圆形或者椭圆形分布,相邻光斑之间间距较大,不易造成光斑重叠,有效避免了标准具噪声。然而,与其它能够产生密集光斑图案的双球面镜多通池相比,该Herriott 多通池用基于傍轴理论的标准ABCD矩阵计算模型作为工具,导致入射光线在腔内反射次数少,镜面利用效率低。一般而言,只有多通池的体积较大时,其产生的有效光程较长。因此,采用标准ABCD矩阵设计方法难以实现体积小型化、镜面利用效率高的多通池。

1.2 基于球面镜像差理论的双球面镜多通池计算模型

事实上,对于离轴光线来说,傍轴理论并不适用,这是由于产生密集光斑图案的多通池入射光线一般都是离轴光线。此时,若依据傍轴理论计算方法去研究多通池内的光线轨迹以及在镜面上产生的光斑图案,会与实际获得的光斑图案存在较大偏差。2019 年,Cui 等[3]报道了一种基于球面镜像差理论的双球面镜多通池理论计算模型,该计算模型充分考虑了球面镜像差对多通池设计的影响,并且通过仿真软件Trace Pro 结合实际实验结果验证了该模型的可靠性和正确性。

为了把球面镜像差理论引入到双球面镜多通池计算模型中,(1)式被修正,引入算符S和L,其定义为Sφ=sin φ,Lφ=-2 arcsin(φ/R)。新的ABCD矩阵可表示为

此矩阵未采用傍轴近似,因此可以用于计算在双球面镜多通池内的任意光线的传播和反射轨迹。使用修正后的ABCD矩阵代入(2)式,则第n次反射光线位置和角度参数为

式中:(xn,yn)、(xn-1,yn-1) 分别表示第n次、第n-1 次入射到多通池镜面上的光斑位置,分别表示第n次、第n-1 次反射光束的倾斜角,dn表示光束在多通池内第n次传输的光程长度,R表示构成多通池的球面镜的曲率半径。因此只要求得对应的dn,就可以求解上述方程。

如果初始光线从M1 上的位置(x0,y0)以倾斜角度进入多通池,则可以使用M1 的球面方程计算z0和,即

因此,zn可以通过求解光线和球面镜的方程来表示,即

式中an、bn和cn分别为

第n次传输的光程长度dn的计算公式为

可表示为

文献[3]基于该理论计算模型发展了一系列具有密集光斑图案的多通池,如图3 所示,拥有这些光斑图案的多通池与基于傍轴近似理论计算模型的Herriott 池相比,其体积和镜面利用效率都得到了显著的促进。

激光器发出的光束并不是一束理想且无直径大小的光线,镜面上的光斑也不是一个光点,因此,必须考虑光束经过多次反射后光斑在球面镜上由像差引起的形状变化,避免光斑重叠造成标准具噪声。文献[30]对基于球面镜像差理论的双球面镜多通池计算模型进行了改进,将初始光束定义为一条中心光线和若干条边缘光线构成的光线集合,其中边缘光线的初始位置在半径为ω 的圆形轮廓上呈现均匀分布,并以中心光线的位置为圆心。由于该光束集合互不影响,因此可以利用(4)、(5)式同时对该光束集合中每一条光线进行追踪计算。通过合理地设置入射光束位置和角度以及光束直径、镜面间距和曲率半径,挑选出镜面利用率较高的光斑图案,图4(a)所示,当入射光束直径为1 mm 时,镜面上的光斑并未发生重叠。该光斑图案能够产生约30 m 的光程长,然而体积仅为约280 mL,在相近的光程长度下,基于球面镜像差理论设计的双球面镜多通池体积约为基于傍轴近似理论计算的双球面镜Herriott 池的1/4。图4(b)所示为实际加工制备的多通池产生的光斑图案,发现理论和实验结果高度一致。与此同时,该多通池通过与TDLAS 技术结合,使用1.65 μm 可调谐DFB 激光器作为探测光源,对浓度为2×10-6的甲烷2f光谱进行测量,获得的信噪比为93,进一步验证了该多通池理论计算模型的可靠性,奠定了微型多通池的开发和应用基础。

2 微型多通池的研究和应用

基于多通池的激光光谱传感器在实际生产生活中具有广阔的应用前景。近年来,很多研究小组都在这方面开展了相关研究。2018 年,吉林大学郑传涛小组改进设计了一种双光程的Herriott 多通池,在一个多通池内分别实现了20 m、6 m 长的光程,并用该多通池对乙炔气体进行了检测,分别实现了7.9×10-6、4.0×10-6的探测灵敏度[31]。然而,上述传感器仍具有较大的体积,限制了其进一步发展。

因此,多通池的小型化对于激光吸收光谱技术的发展有着重大的意义。2020 年,Cui 等[32]设计了一个基于像差理论的七环光斑图案双球面镜多通池,并应用到大气甲烷探测。图5(a)、(b)分别为多通池入射镜面、出射镜面上的光斑图案,图5(c)、(d)为实验得到的光斑图样,对比发现理论与实验结果完全一致。这种密集光斑图案使多通池的有效体积仅为20 mL,光束反射次数106 次,对应的光程长约为4.2 m。与其他同类的多通池相比,在相同的光学路径下,该微型多通池的体积是最小的。微型多通池通过使用精度高达100 μm 的3D 打印笼式结构与光线准直器、光电探测器以及放大电路板实现了高度集成,整体尺寸为4 cm×4 cm×6 cm,照片如图5(e)所示。由于所使用的3D 打印材料是温度耐受性＜46°C 的树脂,因此该多通池适用于＜46°C 的环境。在这种高度集成的微型MPC 中,待测气体压力的变化对光斑位置没有影响。

对该高度集成的微型多通池性能进行评估,实验装置如图6 所示。用一个中心波长为1.65 μm 的DFB 激光器作为探测光源,其输出激光通过光纤准直器耦合到微型多通池中。该激光器输出的中心波长位于甲烷6045.95 cm-1吸收线处,该吸收线没有空气中其它气体成分干扰。采用2f波长调制光谱技术对探测光源进行波长调制,通过笔记本电脑对激光器核心控制板进行温度和电流控制,从而实现对激光器输出波长的控制。使用0.2 Hz 的锯齿波对激光器输出波长进行扫描,同时叠加频率为20 kHz、调制深度为9.5 mA 的正弦波对激光器的波长进行调制。入射的探测光束在微型多通池中经过106 次反射后由出射孔输出到一个铟砷化镓光电探测器上,光电探测器将探测到的光强变化转化为电信号送给商用锁相放大器。锁相放大器以2f模式解调该信号,解调后的2f信号发送到电脑中用于数据显示与分析。

图6 甲烷传感器原理图[32]Fig.6 Schematic diagram of the developed CH4 sensor[32]

多通池自身噪声水平决定了气体传感装置的最小探测极限。在标准大气压下测得的2×10-6甲烷的2f波长调制光谱信号如图7 所示,峰值信号为244 μV,噪声为14 μV,计算所得信噪比为17,探测极限为117×10-9,对应的噪声等效吸收水平(NEA)为1.4×10-5Hz-1/2,这比传统的基于Herriott 池的TDLAS技术气体传感装置高出了一个数量级。

图7 常压下2×10-6 甲烷的2f 吸收光谱[32]Fig.7 2 f absorption spectrum of 2×10-6 CH4 at normal atmospheric pressure[32]

表1 为基于不同类型多通池的甲烷传感器的性能比较,其中FF 为填充因子(Fill factor),用来描述多通池的镜面利用率;NEA 为等效噪声吸收系数,用来描述多通池的探测极限;RNF 为NEA 与FF 的比值,比较多通池性能时,该参数可以在不需要参考所测气体的同时考虑到多通池的空间利用率。由表1 可见,该微型多通池的填充因子为21 cm-2,其RNF 达到了约10-7量级,性能最佳。

表1 基于多通池的甲烷传感器性能比较[32]Table 1 Performance comparison of methane sensors based on MPCs[32]

图8 为使用该传感器系统对大气中甲烷浓度的长时间连续监测情况,用来评估该微型多通池的稳定性。由图可知:甲烷浓度在1.55×10-6～3.24×10-6,期望值为2.26×10-6,浓度的变化趋势也与前人所测结果吻合[38]。

图8 大气甲烷浓度的连续监测。(a)连续多天的浓度变化;(b)单日浓度变化[32]Fig.8 Continuous monitoring of CH4 concentrations.(a)Consecutive days variation of concentration;(b)Diurnal variation of concentration[32]

3 结论

由于理论设计原理和成本等原因,传统多通池难以同时实现长光程和小体积,限制了高灵敏度、便携手持式光谱传感仪器的发展。高度集成化的微型多通池为发展手持式气体传感装置或分布式传感网络提供了必须的核心器件,可用于安全检查、泄漏检测和医疗诊断。在不远的将来,还可以将其作为无人机挂载式的传感模块来使用,从而对大气中的痕量气体进行时空分布研究。微型化新型光学多通池的成功研发,给激光吸收光谱传感技术的发展和应用带来了巨大的活力与机遇。