光声光谱测量气溶胶光吸收研究进展

2021-10-23 06:23曹渊彭杰王瑞峰刘锟高晓明
量子电子学报 2021年5期
关键词:光谱仪气溶胶波长

曹渊,彭杰,王瑞峰,刘锟*,高晓明

(1 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所,安徽 合肥 230031;2 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院,安徽 合肥 230031)

0 引言

光吸收性气溶胶通过吸收和散射太阳辐射直接影响全球气候,同时会通过与云的相互作用间接影响全球气候[1,2]。由于当前对气溶胶的来源、成分、时空分布等认识不清晰,使得气溶胶对全球辐射强迫的估算具有非常大的不确定性。目前气溶胶的总辐射强迫估算值为-0.9 W·m-2,该值的不确定性(-1.9~-0.1 W·m-2)与估算值基本相当[3]。光吸收性气溶胶主要包含碳质气溶胶和矿物粉尘[4],其对全球辐射强迫的影响仅次于CO2(1.56 W·m-2),与CH4(0.47 W·m-2)相当[5-7]。光吸收性气溶胶通过在太阳辐射到达地球表面之前对其进行吸收,加热了大气层并进而冷却了地球表面。气溶胶的光吸收特性对于气溶胶的单次散射反照度的计算及光学厚度的计算具有重要意义,因而准确测量气溶胶的光吸收特性至关重要[8]。

气溶胶光吸收特性一直以来是一个非常难以准确测量的参量,它的测量方法主要包含基于滤膜的非原位测量方法和原位测量方法[4]。基于滤膜的非原位测量方法的原理是通过将气溶胶粒子沉积在滤膜上,测量气溶胶粒子沉积前后光强的变化来实现气溶胶光吸收的测量。基于滤膜的方法测量气溶胶光吸收特性的仪器主要有黑碳仪、粒子烟灰吸收光度计、以及多角度吸收光度计。目前这种技术应用较为广泛,其优点是结构简单、成本低廉、对气体吸收不敏感。然而根据文献报道非原位测量方法测量气溶胶光吸收的不确定性达到了20%~30%,该不确定性的主要来源是粒子和滤膜的散射所带来的测量偏差[4,9]。相对而言,原位测量方法不会破坏粒子的悬浮状态,主要包含消光减散射和光声光谱的方法。消光减散射方法的原理是通过光学多通池[10]、腔增强吸收光谱[11]、腔衰荡吸收光谱等[12]测量气溶胶的消光系数,通过浊度计等测量气溶胶的散射系数[11],然后将二者相减得到气溶胶的吸收系数。它是一种间接测量气溶胶光吸收特性的方法,探测灵敏度较高。然而这种方法在单次散射反照度较高的情况下(例如在大气环境下),由于此时气溶胶吸收系数由两个几乎相同的值相减得到,误差明显增加。根据文献报道,即使气溶胶的单次散射反照度仅有3%的误差,根据消光减散射的方法计算得到的气溶胶光吸收系数的误差也会高达60%[13]。

1880 年Bell 发现光声效应[14],意味着光声光谱这门独特的光谱测量技术开始用于痕量气体、液体、固体和气溶胶的测量。光声光谱技术通过测量气溶胶吸收光能后产生的声信号而直接原位测量气溶胶光吸收。不同于基于滤膜的方法会破坏气溶胶粒子的悬浮状态,也不同于消光减散射的方法会在高单次散射反照度环境下影响气溶胶光吸收特性测量的准确性,光声光谱技术只与气溶胶的光吸收有关,不受气溶胶散射的影响,测量结果具有较高的准确性。根据文献报道,基于光声光谱技术的气溶胶光吸收测量的准确性通常在5%~10%之间,具体取决于光声池的校准方法以及测量环境[8]。

本文对近年来光声光谱技术测量气溶胶光吸收的研究进展进行了总结归纳,内容主要包括光声光谱测量气溶胶光吸收的发展历程、光声光谱系统的标定方式、单/多波长光声光谱测量气溶胶吸收、机载光声光谱、基于光镊的单个气溶胶粒子光声光谱五个方面,可以为相关领域的研究人员提供一定参考。

1 光声光谱测量气溶胶光吸收

1.1 光声光谱基本原理

光声光谱的基本原理如图1 所示。气溶胶粒子吸收调制的光能后会将吸收的光能量转化为热能,导致粒子的温度升高,并进一步将热能传递到周围的空气中,使气体发生膨胀,从而产生压力扰动或者声波。所产生的声波可通过声学传感器进行探测,从而获得光声光谱信号。如果对光的调制频率与光声腔的谐振频率相匹配,则声波将在声腔内共振放大,从而提升检测灵敏度,因此采用声学谐振腔放大光声信号是光声光谱技术中常用的方法。

在光声光谱技术中,样品吸收光能后产生的热能即声波的来源。相应的热能H可以引入[16,17]

式中:p(r,ω)为声压的傅立叶变换,即气压与其平均值的偏差;k=ω/c,c为声速,ω 为角频率;γ 为定压热容cp与定容热容cv之比;H(r,ω)为功率密度的傅立叶变换。假定气溶胶粒子或气体分子的吸收跃迁不会发生饱和,光源的调制频率远小于气溶胶粒子或气体分子的弛豫速率,则满足H(r,ω)=αI(r,ω),其中I(r,ω)为光场的傅立叶变换强度,α 为吸收系数。

(1)式的解可以表示为光声池中所有声模式的叠加,即

通过求解

光声信号的振幅可以表示为

1.2 光声光谱测量气溶胶光吸收的发展历程

光声光谱技术只跟样品吸收的光能量有关、不受散射的影响,其在气溶胶吸收测量方面有着特色优势,同时还具有原位在线测量的特点,被认为是目前测量气溶胶光吸收最有效的方法,近年来得到了较快发展。目前国际上采用光声光谱技术对气溶胶光吸收特性探测的研究单位主要有美国沙漠研究所(DRI)

[18]、美国国家海洋和大气管理局(NOAA)[8]、美国国家标准局(NIST)[19]、美国佐治亚大学(UGA)[20]、美国Aerodyne 公司[21]、慕尼黑工业大学(TUM)[22]、匈牙利赛格德大学(SZTE)[23]以及苏黎世联邦理工学院(ETH)[24,25]等。在国内,主要由中国科学院安徽光学精密机械研究所开展光声光谱测量气溶胶光吸收的研究[26-31],国内其他单位主要开展光声光谱测量痕量气体方面的研究工作[32-36]。

1977 年,光声光谱技术开始作为一种直接、高时间分辨率的原位测量技术,用于测量气溶胶的光吸收特性[37,38]。20 世纪90 年代末期,Petzold 等[39]与Arnott 等[18]分别开始开发用于气溶胶光吸收原位测量的光声光谱仪,所用的光波长分别在近红外波段(802 nm)和可见光波段(532 nm,685 nm),检测限可以达到1 Mm-1以下。2006 年,Arnott 等[40]首次利用搭建的光声光谱仪在红光波段(676 nm)对气溶胶光吸收的垂直廓线进行了测量,并与基于滤膜的技术进行了对比。同一年,Lack 等[8]将多通池与光声池结合,通过利用绿光波段(532 nm)的激光对气溶胶的光吸收进行了测量,其中绿光在光声池内多次反射有效地增加了光声池内的激光功率,使系统的探测灵敏度得到了极大改善,系统探测灵敏度最终达到了0.08 Mm-1。2008 年,Lewis 等[41]将两个近紫外和近红外波段的激光器(405 nm,870 nm)结合在单个光声池中,通过使两个光源的调制频率存在微小(几Hz)的差异,实现了气溶胶光吸收的双波长同时测量,同时只需在单个波长下进行校准。他们利用这种双波长光声光谱仪对各种生物燃料燃烧产生的气溶胶的光吸收特性进行了测量分析。依照同样的工作原理,该双波长光声光谱仪进一步发展成为了世界第一款商用的三波长(405,532,781 nm)光声光谱仪(PASS-3)。2010 年,Ajtai 等[23]通过使用基频1064 nm 的Nd:YAG 激光器和它的三个高次谐波(266,355,532 nm)与四个独立的光声池结合进一步扩展了测量气溶胶光吸收特性的波长范围,并随后利用搭建的多波长光声光谱仪开展了一系列气溶胶光吸收特性的测量工作。Lack 等[42]将三个近紫外、绿光和红光的激光源(404,532,659 nm)与三个光声池结合,搭建了一套机载多波长光声光谱仪,并将其安装在飞机上进行了气溶胶光吸收垂直廓线和吸收增强(包裹)的探测,通过激光在光声池内的多次反射提高了系统的有效光功率,使系统的探测灵敏度提升至0.5~1.5 Mm-1。2012 年,Lack 等[43]将多波长光声光谱仪用于测量生物质燃烧排放产生的气溶胶的光谱依赖特性及混合态的研究。2012 年Haisch 等[22]使用可调谐的光参量振荡器(OPO)、2014 年Wiegand 等[20]使用汞灯、2013 年Sharma 等[44]和2015 年Radney 等[19]使用超连续光源,分别于实验室内在可见到近红外光谱区域开展了气溶胶的多波长光吸收测量研究,然而这些仪器的时间分辨率都较低。2015 年,Zhu等[45]报道了在短波红外波段(1342 nm)气溶胶光吸收的测量,并将测量结果与基于能见度计算的光吸收系数进行了对比,取得了很好的一致性。2017、2019 年,Yu 等[21,46]分别使用差分光声光谱仪对气溶胶光吸收进行了单波长(532 nm)和三波长(473,532,671 nm)测量,其中三波长差分光声光谱仪的测量原理与美国沙漠研究所研制的三波长光声光谱仪基本一致。2019 年,Wang 等[47]报道了基于多波长光声光谱技术(444,532,660 nm)的火山灰气溶胶的光吸收及其光谱依赖指数的测量研究。2020 年,中国科学院安徽光学精密机械研究所研发了差分光声光谱仪,实现对气溶胶光吸收和NO2浓度的同时测量,同时研制了一种新型的三波长光声光谱仪用于气溶胶光吸收及其光谱依赖特性的测量研究[26,27]。

由上文可以看出,光声光谱测量气溶胶光吸收特性目前正处于快速发展中,且正逐渐由单波长转变为多波长同时探测,这将为评估或研究气溶胶对气候效应的影响提供有效的测量手段。

1.3 光声光谱系统的标定方式

光声光谱技术在测量气溶胶光吸收特性之前一般需要利用已知吸收系数的气体(NO2,O3,O2-A 带)或气溶胶对光声池进行标定获得光声池的池常数,然后利用标定好的光声池测量气溶胶的光吸收时便可以直接将测得的光声信号转化为气溶胶的光吸收系数。

根据光声光谱技术的基本原理,在吸收不发生饱和的情况下,光声信号与样品的吸收系数成正比。光声信号的幅度与光声池内激光功率、麦克风的灵敏度、光声池的池常数以及样品的吸收有关,可以表示为

式中:S(mV)为扣掉光声池背景后的光声信号,α(Mm-1)为标定所用样品的吸收系数,P(mW)为激光功率,M(mV/Pa)为麦克风的灵敏度,C[Pa/(mW·Mm-1)]为光声池的池常数。

采用已知吸收系数的NO2对光声池进行标定是目前最常用的方法。NO2在波长小于425 nm 时会发生光解,因此增加了在近紫外波段处进行光声池校准的难度[48]。不过最近的实验研究表明,光声池的校准结果通常不依赖于光波长[20]。因此首先可以利用不会使NO2发生光解的光源对光声池进行校准,然后将该校准结果应用于其它波段,这样便避免了在近紫外波段测量气溶胶光吸收时面临的光声池的校准问题。

O3很容易产生,同时其吸收系数可以覆盖光声光谱仪的测量范围。O3的吸收系数可以使用商用的O3检测器及其已知的吸收截面获得,因此可以简化光声光谱仪进行校准所需要的其他的辅助设备。采用已知吸收系数的O3对光声池进行标定时,O3不会在近紫外波段发生光解,因此可以直接在近紫外波段处对不同吸收系数的O3的光声信号进行测量。然而Cotterell 等[49]最近的研究表明采用O3对光声池进行校准时,其中载气成分的差异会使校准结果产生偏差。因此,目前利用O3对光声池进行校准结果的准确性是一个值得商榷的问题,还有待进一步的研究。

对于气溶胶光吸收的测量,采用已知吸收系数的气溶胶直接对光声池进行校准是最理想的方案[50,51]。然而采用已知复折射指数、粒径分布和数浓度的气溶胶对光声池校准时,可能存在很大的误差。根据报道,气溶胶数浓度的测量误差通常高达10%。此外,基于已知光吸收系数的气溶胶对光声池进行校准需要一些附加的设备,这会增加校准过程的复杂性。

采用O2分子的A 带吸收线(对应的波数为ν=13122 cm-1,O2分子在带的跃迁)也可以对光声池进行校准[52-54]。O2分子的A 带吸收线在地球大气近红外波段的吸收中扮演着重要的角色,被广泛应用于基于地面和卫星的大气气体的测量。由于O2分子的A 带吸收线对于大气探测的重要性,目前其谱线参数(谱线位置,线强和线型系数)得到了广泛的研究,其对应线强的不确定性小于0.5%,因此采用O2分子的A 带吸收线进行光声池的校准具有较高的准确性。同时采用O2分子的A 带吸收线进行校准可以避免使用高浓度的有毒气体(例如NO2)。此外,光声池的池常数也可以通过理论计算获得[54]。不过目前利用O2分子或理论计算获得光声池池常数的方法很少有人采用,还有待进一步的研究。

1.4 单/多波长光声光谱测量气溶胶吸收

对于单个波长处气溶胶光吸收的测量,整个光声光谱实验装置比较简单,易于建立。早期利用光声光谱技术进行气溶胶光吸收测量时基本上以单波长为主。图2(a)是本研究小组建立的一种基于443 nm激光二极管的差分光声光谱系统,图2(b)为其实物图。由于激光光功率较高和准直性较好等特点,整个光声光谱系统无需附加光学元件用于光路的对准便可以实现气溶胶光吸收的高灵敏度探测。然而采用这种单波长的激光进行气溶胶光吸收的测量时,一般只能获取单个波长处各种不同类型气溶胶总的光吸收特性,无法获取气溶胶的光谱依赖指数,无法区分其中黑碳和棕碳等光吸收性气溶胶各自所占的比例,也无法进行气溶胶的源解析。

图2 (a)单波长光声光谱仪实验装置;(b)单波长光声光谱仪实物图[27]Fig.2 (a)Experimental setup diagram of single-wavelength photoacoustic spectrometer;(b)Photograph of single-wavelength photoacoustic spectrometer[27]

气溶胶吸收和散射太阳辐射的效率取决于粒子的特性,例如尺寸、形态、复折射指数等,其通常表现出明显的波长依赖性。目前已经开展了大量实验用以研究不同组分混合的大气气溶胶的散射和吸收光谱依赖特性。气溶胶的光吸收一般从紫外波段延伸至近红外波段,只有扩展光声光谱仪的测量波段范围才能有效获得完整的气溶胶吸收光谱。通常在一定的波长范围内,气溶胶的光吸收系数与波长呈λ-AAE(AAE:吸收Ångstr¨om 指数)的关系。

多波长光声光谱技术测量气溶胶的光吸收及其光谱依赖特性有助于气溶胶的源解析、气溶胶成分的表征,以及评估气溶胶对全球辐射强迫和气候的影响。此外,大气气溶胶光学特性的精确计算需要在紫外-可见-近红外光谱区域准确测量气溶胶的光吸收。气溶胶光吸收特性的多波长同时探测是近年来基于滤膜的技术、消光减散射技术和光声光谱技术共同的发展趋势,这里主要对多波长光声光谱技术进行总结。目前文献报导的多波长光声光谱技术测量气溶胶光吸收特性的实验装置主要分为四种,下面将对它们的基本装置以及优缺点进行详细的说明。

第一种多波长光声光谱仪为多个光声池组合集成型,如图3 所示,将Nd:YAG 激光器(基频1064 nm,高次谐波532,355,266 nm)与四个光声池结合在一起,相同的气溶胶样品流过每个光声池[23]。该装置通过利用532 nm 激光测量NO2的吸收对各个光声池分别进行校准以获得光声池的池常数。Lack 等[42]搭建的机载光声光谱仪开展多波长(404,532,659 nm)气溶胶光吸收特性的测量也属于此类方法。利用这种方案可同时测量多个波长处气溶胶的光吸收,然而由于多波长光声光谱系统采用了多个光声池以及较多的光学元件,整个系统比较复杂,体积比较庞大,不利于系统的集成。

图3 基于多束激光结合多个光声池的多波长光声光谱仪[23]Fig.3 Multi-wavelength photoacoustic spectrometer based on multiple lasers combined with multiple photoacoustic cells[23]

第二种是基于宽带光源的多波长光声光谱仪,如超连续光源(387~708.5 nm[44],500~840 nm[19])、汞弧光灯(300~700 nm)[20]、光学参量振荡器(410~710 nm)[22]等与单个光声池结合。此类方法一般通过使用一系列窄带滤光片组成的光学滤光轮或波长和带宽可调的滤波器来选择特定的光波长进行气溶胶吸收特性的多波长测量。这种方法的优点是可选择的光波长的数目相比其它多波长光声光谱仪更多一些,同时多波长光声光谱仪仅需采用单个光声池,避免了对多个光声池分别进行校准存在的校准误差。然而此类多波长光声光谱仪需要一定的时间来切换光波长,所以单个波长处所测得气溶胶的吸收系数数据不具有连续性。如果气溶胶的成分在滤光轮进行波长切换过程中发生变化,则相当于每个波长对应测得的气溶胶的成分不一致,进一步计算出来的气溶胶的吸收光谱及AAE 指数便会存在误差。图4 是一种该类型的多波长光声光谱仪的基本装置。

图4 基于宽带光源结合多个窄带滤光片的多波长光声光谱仪[20]Fig.4 Multi-wavelength photoacoustic spectrometer based on broadband light source combined with multiple narrowband filters[20]

第三种多波长光声光谱仪将多个激光源与单个光声池结合。在这种多波长光声光谱仪中多个激光源的调制频率相比于光声池的谐振频率存在几Hz 的差异,后续通过一系列的信号处理可分别获得多个激光源在不同频率处所激发的光声信号,商业的三波长(405,532,781 nm)光声光谱仪(PASS-3)使用的便是这种方法。2018 年,Fischer 等[13]报道的四波长(406,532,662,785 nm)光声光谱仪也属于此类方法,在他们的系统中,每个光源的调制频率分别相差2 Hz 以消除不同波段光声信号之间的串扰。同时为了增加系统的灵敏度,他们选择将基于柱面镜(反射率>99%)的光学多通池与光声池结合以增加系统的有效光功率(有效光功率分别在406,532,662,785 nm 处增加了30,40,56,40 倍),以进一步提高系统灵敏度。2019 年,美国Aerodyne 公司报道的多波长(473,532,671 nm)差分光声光谱仪也属于此类方法,不同光源的调制频率分别为1659、1652、1642 Hz,可以减少拍频对光声信号的影响[21]。此方法仅需单个光声池,系统较为简单。然而如果对质量因子较大的光声池采用这种方法,即使激光源的调制频率仅与光声池的谐振频率存在几Hz 的差异,也会使光声信号明显下降,系统探测灵敏度也相应地明显下降。图5和图6 分别是美国沙漠研究所基于此种方法发展的双波长光声光谱仪和三波长光声光谱仪。

图5 基于不同调制频率光源的双波长光声光谱仪[41]Fig.5 Dual-wavelength photoacoustic spectrometer based on light sources with different modulation frequencies[41]

图6 基于不同调制频率光源的三波长光声光谱仪[55]Fig.6 Three-wavelength photoacoustic spectrometer based on light sources with different modulation frequencies [55]

第四种多波长光声光谱仪是单光声池-多声腔耦合型。此技术是本研究小组最新发展的[26],在这种光声光谱仪中,单个光声池内耦合了三个不同长度的声学谐振腔(100,110,120 mm),使各声学谐振腔具有不同的共振频率,可同时工作在各自共振频率下而不会发生相互之间的信号串扰,而且仅用一个声学传感器即可实现同步测量各自的光声信号[56]。此新型多波长光声光谱仪结构如图7 所示,图8 为其内部各声学腔的耦合结构示意图。相比于上述三种多波长光声光谱仪,其优势包括:系统体积较小,多波长同时探测,光声池完全共振,各通道信号互不干扰。通过利用这种新型的多波长光声光谱仪测量煤油燃烧排放的碳质气溶胶的光谱依赖特性,证实了其测量结果的准确性和可靠性[26]。

图7 (a)多声腔耦合型多波长光声光谱仪结构图;(b)多波长光声光谱仪实验装置图[26]Fig.7 (a)structure diagram of multi-acoustic cavity coupled multi-wavelength photoacoustic spectrometer;(b)Experimental setup diagram of multi-wavelength photoacoustic spectrometer[26]

图8 多光声腔耦合结构示意图[26]Fig.8 Schematic diagram of multi-photoacoustic cavity coupling structure [26]

1.5 机载光声光谱

气溶胶从排放源释放后会扩散到边界层,并在足够的升力下进入高层大气,然后有可能会被输送到全球各地。混入大气边界层或者通过对流过程进入高层大气的气溶胶粒子的光吸收特性无法通过基于地面的原位测量来推断。机载光声光谱仪可以有效获取边界层大气气溶胶的吸收廓线,弥补基于地面观测气溶胶光吸收特性的不足。光声光谱技术具有非常高的动态测量范围(108量级)和探测极限,使其可以搭载在飞机上直接观测近地面局部区域排放以及对应扩散到高层大气的气溶胶粒子的光吸收特性,有助于分析气溶胶在大气中(洲际,海洋)的传输扩散。光声光谱技术在2006 年首次用于在高空中观测气溶胶的光吸收特性(676 nm),并将测量结果与基于滤膜的测量方法(粒子烟灰吸收光度计)进行了对比[40]。2012 年,美国国家海洋和大气管理局Lack 等[42]将光声光谱仪搭载在飞机上开展了多波长(404,532,659 nm)气溶胶的光吸收特性以及由于包裹所引起的吸收增强的测量。机载光声光谱仪扩展至多波长同时探测气溶胶的光吸收可以有效地确定气溶胶的AAE 值随大气边界层高度的变化关系,为其它测量气溶胶光学特性的方法(例如遥感)提供一定的参考数据。气溶胶的单次散射反照度与波长的关系是影响气溶胶直接辐射强迫的主要决定因素之一。机载光声光谱仪如果能与腔衰荡光谱或腔增强光谱技术结合,将可以有效确定气溶胶单次散射反照度随波长、边界层高度的变化关系。同时基于机载的高灵敏度、高时间分辨率的光声光谱技术与腔衰荡光谱或腔增强光谱技术的结合,将可以实现对大气气溶胶的直接辐射影响进行四维分析(高度,纬度,经度和时间)。将光声光谱仪搭载在飞机上进行观测时,有两点问题需要注意:第一点是要避免物理噪声和电子噪声对光声信号和探测灵敏度的影响;第二点是随着飞机飞行高度的快速变化,将导致温度、压力、湿度的快速变化,进一步导致声谐振腔的共振频率发生漂移,声谐振腔可能不再共振。根据文献报道,温度每变化1 K,光声池的共振频率变化约3 Hz;压力每变化1 kPa,光声池的共振频率变化较小,大约是7.5×10-2Hz[42]。因此当利用光声光谱技术在高空探测大气气溶胶吸收特性时,需要保持稳定的温度、快速的压力校准、准确的麦克风校准,以及通过扬声器周期性地确定光声池的共振频率从而自动调节激光的调制频率。此外,机载光声光谱仪需要使用质量因子较小的光声池,以提高光声池对周围环境变化的免疫能力。图9 是Lack 等[42]利用机载多波长光声光谱仪测得的气溶胶的吸收系数及AAE 值随大气高度的变化关系。大气气溶胶的AAE 值基本在2 附近,表明大气除了黑碳外,存在有一定的棕碳。

图9 机载多波长光声光谱仪测得的(a)气溶胶吸收系数及(b)AAE 值的垂直分布[42]Fig.9 (a)Vertical distribution of aerosol absorption coefficient and(b)AAE value measured by airborne multi-wavelength photoacoustic spectrometer [42]

1.6 基于光镊的单个气溶胶粒子光声光谱

大气气溶胶中发生的光化学反应对地球的气候有重大影响。气溶胶内部的辐射通量强烈影响光化学活性物质的活化速率,因而气溶胶内部电磁辐射的纳米聚焦将在其吸收行为中起着至关重要的作用[9,15,25,57]。当前无法测量单个气溶胶液滴的吸收特性,因此在小粒径气溶胶光动力学中与粒径相关的纳米聚焦效应一直未能得到直接的观察。2016 年,Cremer 等[25]报道了基于光镊囚禁的单颗粒气溶胶光声光谱,他们首先利用光镊技术囚禁单个气溶胶,然后利用光声光谱技术测量单个气溶胶的光吸收特性,提供了一种直接、准确的方法来研究气溶胶光吸收的粒径依赖特性,图10 为其基本实验装置。这种技术有望应用于气溶胶颗粒的吸收研究,例如大气气溶胶,其中定量光动力学数据对气候预测至关重要。同时这种技术可以用于研究气溶胶中产生光声现象的物理基础。

图10 基于光镊的单粒子气溶胶吸收光声光谱仪[25]Fig.10 Single particle aerosol absorption photoacoustic spectrometer based on optical tweezers[25]

2 结论

气溶胶光吸收特性的准确测量有助于降低当前全球辐射强迫评估的不确定性,光声光谱技术在气溶胶的光吸收特性测量方面具有一些独特的优势,例如探测灵敏度高、准确性好、系统简便等。对近年来光声光谱技术在气溶胶光吸收特性测量方面的研究进展进行了总结归纳。目前光声光谱技术在气溶胶的光吸收特性测量方面正逐渐由单波长转变为多波长,这将有助于研究不同成分气溶胶的吸收光谱依赖特性,定量不同成分气溶胶的吸收占比,为光学遥感探测提供改进的光学参数,同时有望开展棕碳的光吸收及其光谱依赖特性的研究,而基于光镊的单颗粒气溶胶光声光谱测量技术的发展有望推动光与气溶胶相互作用的微观物理机制研究。

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