山东省高分辨率大气颗粒物排放清单*

江沛玉 陈晓玲 李玲玉

(青岛大学环境科学与工程学院，山东 青岛 266071)

进入21世纪后，我国大气污染逐渐由煤烟型污染转向复合型污染[1]，颗粒物比重突出。山东省作为我国第三经济大省，近几年全省PM2.5和PM10平均值均超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准，颗粒物已成为首要大气污染物。同时，山东省对京津冀地区大气污染有重要贡献。研究表明，山东省对京津冀PM2.5年平均贡献率高达8.4%[2]，对北京市夏季臭氧平均贡献率达13.2%[3]。因此，有效控制山东省颗粒物排放，将有助于减轻京津冀地区的大气污染。

排放清单是空气质量监测数据解析、污染物排放趋势分析、模型研究和相关控制策略制定的重要基础[4]。我国颗粒物及气态污染物排放清单的编制工作自20世纪90年代开始相继展开[5]。雷宇[6]构建了我国高分辨率颗粒物排放清单编制技术方法，并估算了1990—2005年人为源大气颗粒物排放量；张强等[7]建立了一个基于“自下而上”方法的排放模型，得到了2006年我国人为源颗粒物排放量；吴一鸣等[8]基于起尘模型建立了1995—2015年我国风蚀扬尘颗粒物排放清单。由全国排放清单可知，山东省具有较高的颗粒物排放量。针对山东省颗粒物排放特征，韩东芳[9]编制了2017年山东省X市大气污染源排放清单；刘新玲[10]对2000—2005年山东省17个城市大气环境污染的变化特征进行了较详细的研究；吴虹等[11]利用统计学方法比较了2011—2012年青岛市PM2.5和PM10的污染源，并进行来源解析。

综上所述，目前山东省排放清单中涉及大气颗粒物的研究仍较少，现有的研究数据较早且大多针对某一特定城市开展，同时部分研究并未涉及扬尘源这一主要贡献源，故现有的排放清单不能全面系统地反映山东省大气颗粒物的排放现状。因此，本研究采用“自下而上”方法，基于文献调研和模型估算，构建包含281个排放子源的山东省高分辨率大气颗粒物排放清单，系统研究山东省大气颗粒物的排放特征，探讨不同地区的排放形势，识别主要排放源及高排放强度地区，为山东省乃至京津冀地区颗粒物污染防治工作提供重要的基础数据和理论依据。

1 数据与方法

1.1 源分类

根据国民经济行业分类和一系列大气污染物源排放清单编制技术指南，按照部门/行业、燃料/产品、燃烧/工艺技术及颗粒物末端控制技术等，结合山东省实际情况，构建了山东省大气颗粒物排放源分类，包括生物质燃烧源、扬尘源、化石燃料燃烧源、工艺过程源、废弃物处理源和道路移动源6大类5级共281个排放子源。

1.2 计算方法

道路机动车排放包括冷启动和热排放等复杂过程，道路移动源大气颗粒物排放量应用COPERT v5模型计算；其他5大类大气颗粒物排放量(E，kg)采用排放因子法计算(见式(1))。

E=EF×A×(1-η)

(1)

式中：EF为排放因子，g/kg；A为活动水平，t；η为污染控制技术对颗粒物的去除效率，%，其值参考指南及文献[12]确定。

1.3 排放因子

生物质燃烧源及工艺过程源、化石燃料燃烧源及废弃物处理源、扬尘源的PM2.5和PM10排放因子见表1至表3。

表1 生物质燃烧源及工艺过程源PM2.5和PM10排放因子1)

表1 生物质燃烧源及工艺过程源PM2.5和PM10排放因子1)(续)

表2 化石燃料燃烧源及废弃物处理源PM2.5和PM10排放因子1)

表3 扬尘源PM2.5和PM10排放因子1)

限于篇幅，道路移动源的152个排放子源未在此列出。应用COPERT v5模型计算获得道路移动源的排放因子，详见文献[14]，其中燃料性质、行驶比例、行驶速度、劣化系数、负载、坡度、燃料挥发及气象参数等模型参数来源于国家气象科学数据中心(http://data.cma.cn)、各市统计年鉴及文献[15]。

1.4 活动水平

活动水平数据来源于国家及地方统计局发布的官方统计数据。其中，生物质开放燃烧的活动水平通过计算获得，计算所需的谷草比、露天焚烧比例取自文献[16]，根据2017年秸秆燃料占秸秆产量的比例分析其概率分布函数，取中值(0.90)作为秸秆燃烧效率。对于缺少区县统计数据的城市，基于中国和山东省的统计数据，应用替代变量法计算获得各区县的统计数据，替代变量包括第二产业增加值、第三产业增加值、土地面积、人口等，由此建立山东省17个城市各区县各排放源的活动水平数据库。

1.5 空间分配

基于建立的排放因子及县级活动水平数据库，应用排放因子法，计算获得各排放子源县级排放量。基于山东省高分辨率GDP分布，应用ArcGIS和MapInfo技术，将山东省PM2.5和PM10的县级排放分配至4 km×4 km网格，建立山东省高分辨率PM2.5和PM10排放清单。

1.6 不确定性分析

蒙特卡洛方法计算得到的不确定度优于传统误差分析方法，为目前多数排放清单研究所采用的不确定性分析方法[17-18]。本研究排放因子和活动水平的不确定度如下：若数据来源于标准估算、经验参数、国外研究结果，其不确定度为-300%～300%；若数据来源于统计年鉴中的官方统计数据，其不确定度为-30%～30%；若数据来源于调查研究或行业报告，不确定度则为-100%～100%[19]。同时，采用蒙特卡洛方法确定影响估算排放量不确定性的关键因素。

2 结果与讨论

2.1 颗粒物排放量及其排放组成

2017年，山东省PM2.5和PM10的人为源排放总量分别约582.6万、661.3万t，其中生物质燃烧源、扬尘源、化石燃料燃烧源、工艺过程源、废弃物处理源和道路移动源PM2.5的人为源排放量分别约46.3万、437.5万、47.5万、48.3万、0.2万、2.7万t，以上排放源PM10的人为源排放量分别约48.8万、456.6万、86.5万、65.7万、0.1万、3.6万t。PM2.5和PM10的首要排放贡献源均为扬尘源，贡献率分别达到75.09%和69.05%，这与南宁市(66.96%和87.32%[20])和本溪市(55.66%和86.75%[21])相近，但与金华市(21.03%和30.94%[22])差异较大，排放贡献差异主要与各地区产业构成有关。总的来说，第二产业特别是建筑业的发展使得扬尘源排放贡献较大。近几年，山东省建筑行业呈现繁荣景象，堆场、施工扬尘排放增加；大量耕地和裸露山体及铺设公路干线、交通轨道等活动也会产生土壤和道路扬尘。废弃物处理源排放最低，贡献率均不足0.05%。相对而言，化石燃料燃烧源的PM10排放贡献明显高于PM2.5，是PM10的第二大排放源，贡献率13.09%，这主要是由于对于发电、供热和工商业消费燃煤源，PM10和PM2.5排放因子差距较大，PM10排放因子是PM2.5的3倍左右，且上述源活动水平较高。而PM2.5排放的第二贡献源则为工艺过程源(8.29%)。生物质燃烧源和道路移动源对PM2.5与PM10的排放贡献相当。

山东省17个城市PM2.5和PM10排放量及其排放构成见图1。济南市和青岛市PM2.5排放量最高，青岛市PM10排放量最高，东营市PM2.5和PM10排放量均最低。这是由于青岛市第二产业发达、工艺过程源活动水平较高，同时PM10的工艺过程源排放因子高于PM2.5，因此工艺过程源在PM10中具有明显优势，使得青岛市PM10排放量最高。东营市PM2.5和PM10排放量最低，主要由于其扬尘源排放较少。东营市人口密度在山东省17个城市中最低，导致其建筑化程度也相对较低，因此扬尘源排放贡献并不突出，使其排放量均最低。比较PM2.5和PM10的排放，除威海市、济南市外，其余城市PM2.5排放量均低于PM10排放量。在威海市、济南市，施工及堆场扬尘源PM2.5排放因子均高于PM10，扬尘源PM2.5排放量远高于PM10，同时扬尘源排放对总排放贡献最大，导致两市的PM2.5排放量高于PM10。

图1 山东省17个城市PM2.5和PM10排放量及其排放构成Fig.1 Emission and composition of PM2.5 and PM10 from 17 cities in Shandong

各城市PM2.5和PM10的排放源构成不同。对于PM2.5，东营市、莱芜市及菏泽市生物质燃烧源占比最高，其中菏泽市可高达48.10%。菏泽市农用地面积位居全省第四，与排名前三的以果树、蔬菜种植为主的临沂市、潍坊市和烟台市不同，菏泽市作为山东省粮食的主产区，其主要农作物为小麦、玉米、高粱等，这些农作物秸秆露天焚烧导致菏泽市生物质燃烧源排放贡献突出。其余14个城市扬尘源占比均最高，尤其济南市，扬尘源占比最高(超过90%)，主要由于济南市的扬尘源点多、面广，建筑施工、道路、堆场面积都很大，造成该地区扬尘高排放。淄博市和青岛市扬尘源占比也均超过85%，贡献明显高于其他城市。东营市第2贡献源为扬尘源；莱芜市、滨州市、日照市、威海市、枣庄市、淄博市、青岛市第2贡献源为工艺过程源，其中滨州市工艺过程源占比最高(32.77%)。淄博市作为一个重工业城市，依靠其主动作为、自费转型，实现了资源型老工业城市的再生发展之路[23]，工艺过程源排放有效减少，同时其他排放源如扬尘源贡献相对较高，使工艺过程源贡献在淄博市占比较莱芜市等城市低。其余城市PM2.5排放第2贡献源为化石燃料燃烧源，烟台市占比最高(19.05%)。道路移动源和废弃物处理源占比较低，分别低于2.00%及0.20%。

各城市PM10排放构成与PM2.5大致相同，首要贡献源与PM2.5相同，第2贡献源除青岛市外均与PM2.5相同。淄博市、潍坊市、济南市及青岛市PM10扬尘源占比均高于75%，济南市最高(86.87%)。莱芜市PM10工艺过程源占比最高。

2.2 主要贡献源

表4和表5为山东省281个排放源中PM2.5和PM10排放前20位的排放子源。对于PM2.5，排名前4位均为施工扬尘源的子源，建筑物建造与拆迁的地基建设和土方回填居于前两位，两者排放量之和占PM2.5排放总量的51.08%，这与当前农村城市化及城市现代化快速发展紧密相关；城市市政基础设施建设的地基建设和土方回填排放次之，排放量之和占PM2.5排放总量的21.61%。工业、发电、供热的煤炭排放量均在前20位，其中发电的煤炭PM2.5排放量最多，为化石燃料燃烧源的主要排放贡献源，是除施工扬尘源外的最大排放子源。虽然现在我国加大煤炭燃烧治理力度，提倡使用新能源，但以煤炭为主的能源结构短期内无法得到根本改变，因此其排放仍是今后关注的重点。工艺过程源中新型干法生产水泥的排放量最高，作为一个工业大省，山东省的水泥产量一直在全国排名中稳居前五，水泥生产和使用造成的污染物排放也非常严重，新型干法的PM2.5排放量在排放总量中占比3.25%。在生物质燃烧源中，秸秆露天焚烧与户用生物质炉具的PM2.5排放量均较高，秸秆露天焚烧因缺少相应的控制措施导致其排放量远高于户用生物质炉具，其中玉米秸秆露天焚烧的排放量最大，这与山东省是全国玉米生产第一大省有关。

表4 PM2.5排放前20位的排放子源

表5 PM10排放前20位的排放子源

PM10排放前20位的排放源与PM2.5大体相同，但贡献大小有所不同。建筑物建造与拆迁的地基建设和土方回填仍居前两位，两者排放量之和占PM10排放总量的42.11%。道路扬尘源的铺装公路和发电的煤炭超过城市市政基础设施建设的两个子源，分别居于第3、4位。特别地，发电的煤炭PM10排放量远高于供热和工业的煤炭，分别为两者的3.5、5.7倍。

2.3 空间分布

山东省PM2.5和PM10的高排放地区主要集中在中部内陆及东部沿海(见图2)，如济南市、淄博市、青岛市；鲁南地区包括临沂市和济宁市中部、日照市南部、枣庄市北部排放强度也相对较高；西北部地区(如东营市及滨州市)、东北部地区(如烟台市)排放强度均较低。各城市应针对其排放特点采取针对性的管控措施以降低整体排放强度，从而改善山东省空气质量状况。

图2 山东省PM2.5和PM10排放空间分布Fig.2 Spatial distribution of PM2.5 and PM10 emissions in Shandong

2.4 不确定性

2.4.1 与其他研究的比较

本研究与其他研究结果的比较见表6，差异原因可归结为研究年份的差异、排放因子选取的不同、活动水平的变化、排放控制技术的发展及排放源覆盖范围的不同。由于考虑了户用生物质燃烧，并将最新的排放因子应用于生物质燃烧，因此本研究生物质燃烧源排放量比文献[24]高。煤炭消耗量的不断增加导致化石燃料燃烧源PM2.5排放量的增加，且由于文献[25]仅针对燃煤电厂，因此与考虑供热、工商业和居民生活消费的本研究结果相差较大。文献[26]针对的是钢铁工业排放，但本研究式(1)中采用了较高的η(93%～96%)。

表6 与其他研究的比较

2.4.2 不确定性分析结果

通过蒙特卡洛方法获得排放量估算的不确定性如下：PM2.5和PM10排放量均呈对数正态分布；在95%置信区间下，山东省2017年PM2.5和PM10人为源排放量估算的不确定度分别为-69.15%～71.87%、-97.81%～115.56%。同时，通过敏感度分析可得，对PM2.5敏感度方差贡献最大的为化石燃料燃烧源中发电的煤炭子源的排放因子(52.80%)，其次是新型干法生产水泥和道路扬尘源中铺装公路子源的活动水平；影响PM10排放准确性的最主要因素也为发电的煤炭子源的排放因子(41.40%)，其次为铺装公路子源的活动水平及排放因子。本研究中，发电的煤炭子源的排放因子来源于《大气可吸入颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》和《大气细颗粒物一次源排放清单编制技术指南(试行)》的参考数值，为进一步提高清单的准确性，今后应增加本土化排放因子的观测，建立山东省本土化排放因子数据库。同时，应对新型干法生产水泥和铺装公路等排放源的活动水平进行实地调研。此外，由单一权重因子进行的空间分配存在较大的不确定性，今后应采用综合权重分配法进行优化分配，以进一步提高排放清单的准确性。

3 结 论

(1) 2017年，山东省PM2.5和PM10的人为源排放总量分别约582.6万、661.3万t。扬尘源排放量最高，贡献率分别达到75.09%和69.05%，其中施工扬尘源中建筑物建造与拆迁是PM2.5和PM10排放的主要贡献源。

(2) 山东省PM2.5和PM10的高排放地区主要集中在中部内陆及东部沿海；西北部、东北部地区排放强度均较低。