安徽省歙县石煤矿区天然放射性环境调查

魏信祥，张麟熹，匡福祥，许乃政

(1.东华理工大学，南昌 330032；2.江西水利职业学院，南昌 330013；3.江西省核工业地质局测试研究中心，南昌 330002；4.中国地质调查局南京地质调查中心，南京 210016)

1991—1993年，原国家环保局和中国核工业总公司合作，在石煤储藏量占全国90%以上的湖北、湖南、安徽、江西、浙江等五省开展放射性石煤伴生矿开发和利用对环境影响的研究，调查了上述5省石煤矿区土壤、石煤(渣)、碳化砖、水和气溶胶等环境介质中天然放射性核素水平[1-2]。其中安徽省绩溪、黟县石煤矿区的石煤、石煤渣、碳化砖等固体介质中238U平均含量比全国煤样背景值[3-4]高得多。

安徽省南部石煤分布广泛，探明储量约75亿吨，主要集中于黄山市。由于石煤具有一定热值，加之当地粘土资源缺少，利用石煤燃烧后的残余物石煤渣制造石煤碳化砖成为石煤利用的主要方式[5]。但石煤中伴生的天然放射性核素将对环境产生一定的影响，它的开发与利用会对环境造成放射性污染，用石煤渣生产建筑材料也对室内居民造成较大的辐射剂量[6-7]。本文选择黄山市歙县一处典型的石煤矿区开展放射性环境调查，研究矿区γ辐射空气吸收剂量率、空气氡活度浓度及环境介质中放射性核素水平，从而对矿区居民的年有效剂量进行估算，开展辐射环境影响评价，为防治矿区放射性污染，保障公众身体健康提供指导建议。

1 调查方法及质量保证

1.1 点位布置

γ剂量率测点采用精度为近似1 km×1 km网格式布设(图1)，大体垂直石煤层走向展布，在人口密集平原区、重要农耕区适当加密布设，在人口稀少的低山—丘陵区适当放疏。氡活度浓度测点主要布设在矿区采场及煤矿周边的村庄等人员相对密集区。石煤、岩石、煤矸石、土壤等固体环境介质则依据野外实际情况，取自石煤矿区或受石煤矿影响的周边地区，采样点处按梅花型采集混合成一个样品，保证样品的代表性，检测指标为：238U、232Th、226Ra、40K。水样采集地表水和地下水，检测指标为238U、232Th、226Ra、40K、总α、总β。地表水选择流经矿区的自然河流，在该河流的矿区上游、中游和下游的适当地段布点采样；地下水采集矿区周边井水。

图1 矿区地质简图及γ剂量率测点分布图Fig.1 Geological diagram of the working area and the distribution of gamma dose rate measurement points

1.2 仪器及质量保证

不同调查项目所采用的测量仪器及分析方法列于表 1。工作中使用的分析、测量仪器均经检定合格，并在有效期内使用。严格按照规范要求检查仪器性能，使工作中测量仪器满足长期稳定性、短期稳定性及一致性的要求，分析测试数据满足“五性”要求。

表1 测量仪器及方法Tab.1 Measuring instruments and methods

2 调查结果与分析

2.1 γ剂量率

矿区共实测γ剂量率63个，扣除宇宙射线本底的响应值后，测量结果变化范围为64.5～738 nGy/h，平均值为121.5 nGy/h。与全国原野γ剂量率均值(62.8 nGy/h)[8]、安徽省原野γ剂量率均值(56.7 nGy/h)[9]及徽州地区(现“黄山市”)原野γ剂量率均值(75.4 nGy/h)[9]相比，矿区γ辐射水平明显偏高，分别是上述的1.9、2.1、1.6倍。

由矿区的γ剂量率等值图(图2)可以看出，区内天然γ辐射场的分布特征呈现出明显的“中间高、四周低”分布规律，形成两个突出的高值中心。两个高值中心相距不远，均地处荷塘组石煤层分布的区域，整体形成近似西北-东南向的高值场，其形态近似椭圆形。

图2 矿区γ剂量率等值线图Fig.2 The contour map of γ dose rate in working area

通过统计矿区内不同地层、不同岩性地质体上γ剂量率水平，发现出露地层不同，γ吸收剂量率差异较大，其中荷塘组均值高达378.1 nGy/h，是全区平均值的3.1倍；均值最低的是震旦系休宁组，为全区平均值的0.7倍。γ辐射水平受地层/岩性的影响明显，高场区主要分布于荷塘组碳硅泥岩出露区，而休宁组、徽州组凝灰质砂岩、砂砾岩出露区则形成γ辐射低场。

表2 矿区不同地层γ辐射水平统计结果Tab.2 Statistical results of gamma radiation levels in different strata in the work area

2.2 空气氡活度浓度

调查中共测量空气氡活度浓度8个点，主要位于石煤矿山及矿区附近村庄，同时还选择远离矿区的原野作为对照点。空气氡活度浓度测量结果列于表3。由表3可以看出，矿区空气氡活度浓度显著偏高，由R2、R3、R4三点对应的均值计算室外氡活度浓度均值为60.5 Bq/m3，为全国室外氡活度浓度均值的4.3倍[10]，且高于安徽绩溪、黟县等地的石煤矿区普通房屋室外氡活度浓度均值(35 Bq/m3)[2]。与室外相比，室内氡活度浓度明显更高，均值可达116.8 Bq/m3，其中位于石煤矿区周边、石煤碳化砖房室内测量的氡活度浓度R6为160.9 Bq/m3。总体来看，石煤矿山、石煤出露区的空气氡活度浓度要高于原野对照点，石煤碳化砖房室内氡活度浓度要明显高于普通房屋。

表3 空气氡活度浓度测量结果Tab.3 Measurement results of air radon concentration

与《室内空气质量标准》(GBT 18883—2002)规定的室内氡活度浓度行动水平400 Bq/m3相比，矿区室内氡活度浓度低于行动水平，暂不需要采取干预行动，但是碳化砖房氡活度浓度远高于正常本底水平，建议增加通风设施，并进行长期的动态监控。

2.3 固体介质

本次调查共采集不同类型的固体介质样品7种，分别为土壤、石煤、煤渣、煤矸石、岩石、碳化砖及水系沉积物，样品的分析测试结果列于表4。由表4可知，各种不同介质中核素238U、226Ra、40K含量变化很大，232Th含量虽然也略有不同，但差异不大。区内土壤核素238U、232Th、226Ra、40K的均值分别为85.48 Bq/kg、44.66 Bq/kg、89.91 Bq/kg、488.5 Bq/kg，与全国、安徽省及徽州地区的背景值相比(表4)，238U和226Ra含量明显更高，232Th和40K均值与全国、安徽省相差不大，低于徽州地区背景值。

表4 矿区固体介质中天然放射性核素平均含量及内、外照射指数Tab.4 The average content of natural radionuclides in the solid medium in the workarea and the internal and external exposure index

石煤、煤矸石、碳化砖中核素238U、226Ra含量要明显高于其他固体介质，其中238U含量均值为1 865.1、872.6、340.9 Bq/kg，分别约为矿区土壤均值的22、10、4倍；226Ra含量均值为640.1、682.1、331.5 Bq/kg，分别约为矿区土壤均值的7、8、4倍。区内水系沉积物天然核素含量属正常本底水平，除232Th略低外，其它核素含量和背景值比较接近，说明放射核素238U、226Ra虽然伴随着石煤的开发，局部产生了一定程度的核素迁移、扩散，但是其影响范围并不大，随水流迁移距离并不远。

采用《建筑材料放射性核素限量》标准中建筑主体材料的外照射指数(Iγ)、内照射指数(IRa)限值作为评价限值。Iγ按照公式(1)进行计算，IRa按照公式(2)计算：

Iγ=CRa/370+CTh/260+CK/4200

(1)

IRa=CRa/200

(2)

式中，Iγ为外照射指数；IRa为内照射指数；CRa、CTh、CK分别为建筑材料中天然放射性核素镭-226、钍-232、钾-40的放射性核素活度浓度，Bq/kg。按照标准的规定，建筑主体材料中天然放射性核素比活度应同时满足内照射指数IRa≤1.0和外照射指数Iγ≤1.0。表4统计了矿区碳化砖中天然放射性核素的内照射、外照射指数，由此可以看出，区内碳化砖样品外照射指数及内照射指数均>1，超过标准限值，不能用于作为主体建筑材料。

2.4 水体

本次调查共采集水体样品24个，分为地表水、地下水和矿坑水三类，地表水主要取自河流水和水库水，共13个样品；地下水取自农村井水，共7个样品；矿坑水取自石煤矿山的采坑，共4个样品。表5列出了水体样品天然放射性核素浓度分析结果。由表5可知，不同水体中天然放射性核素浓度差异较大，同一类水体中核素浓度同样明显不同，分布极其不均衡，总体来看，受核素地球化学性质活泼程度的影响，232Th在各类水体中的浓度均最低，而40K、总α、总β的浓度往往最高。矿坑水中238U、232Th、226Ra、40K、总α、总β的浓度均值均为所有类型水体最高，且往往高出其它水体几倍、甚至几十倍。与安徽省天然放射性水平调查江河水核素238U、232Th、226Ra、40K平均浓度(7.778×10-3、0.528×10-3、2.9×10-3、0.378 Bq/L)[12]相比，区内河水中238U、226Ra核素浓度明显更高，分别为前者的3倍、6倍，而232Th和40K浓度却远远低于前者，这与土壤中核素含量特征类似。矿区农村井水核素238U浓度与调查均值[13]比较接近，226Ra浓度明显偏高，约为调查值的3倍，而232Th和40K浓度相对偏低，仅为调查值的0.5倍、0.18倍。

与《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)指导值相比(表5)，矿区河流水、水库水及井水放射性核素浓度均远低于指导值，不存在饮用水辐射安全隐患。值得注意的是，矿坑水总α浓度均值为3.27 Bq/L，超过《污水综合排放标准》(GB 8978—1996)中规定的最高允许排放浓度1 Bq/L，建议有关部门对这类水体的排放进行监管，建造污水处理池，避免直接排放至自然水系，造成二次污染。

此次调查工作共采集河流水样品11个，其中矿区上游4个，中游3个，下游4个，河流水的天然放射性核素浓度列于表6。由表6可以看出，中游和下游的河水放射性核素浓度略高于上游，说明石煤矿山的开发利用对周边河流产生了一定程度的辐射环境影响，但影响程度不大。

3 结论

(1)石煤矿区γ剂量率范围为51.6～725 nGy/h，平均值约为安徽全省及全国背景值的2倍，属于典型的γ辐射高场区。γ辐射水平主要受地层/岩性的控制，高值点均分布于石煤层出露的石煤矿山。

(2)石煤矿区的空气氡活度浓度要高于原野对照点，石煤碳化砖房室内氡活度浓度也明显高于普通房屋。

(3)固体介质的放射性核素分析结果表明，石煤的开采造成局部地区土壤中238U和226Ra含量增高。碳化砖中核素超过建筑材料标准限值，严禁作为主体建筑材料使用。

(4)石煤的开发造成流经矿区中游、下游河段中放射性核素浓度增加，但影响程度并不大。矿山矿坑水中总α超过污水排放限值，应加强对这类水体的污水处理，严禁直接排放。

表5 水体中天然放射性核素浓度(Bq/L)Tab.5 Concentrations of natural radionuclides in water(Bq/L)

表6 河流水分段天然放射性核素浓度(Bq/L)Tab.6 Concentrations of natural radionuclides in river water(Bq/L)