垃圾处理园区周边土壤-地下水重金属分布特征

朱 水,申泽良,王 媛,吴浩然,辛 佳,2,3*

垃圾处理园区周边土壤-地下水重金属分布特征

朱 水1,申泽良1,王 媛1,吴浩然1,辛 佳1,2,3*

(1.中国海洋大学环境科学与工程学院,山东 青岛 266100；2.海洋环境与生态教育部重点实验室,山东 青岛 266100；3.山东省海洋环境地质工程重点实验室,山东 青岛 266100)

测定并分析生活垃圾综合处理园区周边剖面土壤-地下水中重金属(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg)的含量结果表明,在土壤水的对流、扩散作用下重金属在各点位土壤剖面中均存在明显的纵向迁移现象,同时土壤介质的吸附、拦截等阻滞作用导致重金属主要富集于150～200cm中层土壤中.该区域土壤中重金属虽有积累但尚未超标,垃圾焚烧飞灰沉降导致上游点位土壤中重金属含量高于另外两个距离更近的下游点位;而园区邻近地下水中Zn、Ni含量相对其他远距离点位明显增加,且Zn含量超出了地下水质量标准,推测是由垃圾渗滤液下渗的影响所致.借助高通量测序手段分析发现,不同深度土壤及地下水之间的微生物群落结构存在显著差异(p<0.01),由于还存在其他土壤环境要素的作用,土壤中大部分微生物群落受重金属影响较小,而地下水中微生物群落明显受到垃圾渗滤液中重金属Zn、Ni富集的影响.本研究可为垃圾综合处理园区的土壤-地下水系统污染风险评估奠定基础,为其环境安全管理提供科学指导.

重金属分布；垃圾填埋处理；垃圾焚烧处理；土壤-地下水系统；微生物响应

我国城市生活垃圾的处理方式以填埋为主(58%),生活垃圾的长期堆积产生的大量垃圾渗滤液能携带其中含有的重金属向周边环境迁移[1],考虑到垃圾增量大、填埋分解慢及土壤资源紧张等因素,继传统的卫生填埋后,垃圾焚烧处理量逐年增加,其占比已经由2003年的2.49%上升至2018年的39%[2].虽然垃圾焚烧处理能实现垃圾减量产能,但焚烧残余物(底灰、飞灰和烟气)中无法去除的重金属也能在风力作用下扩散到周边土壤. 输入到环境中的重金属无法被降解,经年累积下易对生态环境和人类健康构成潜在风险. 此外,由于重金属进入土壤后向下层渗透,可能垂向迁移进入地下水,也会对地下水质构成一定的威胁[3].因此,重金属污染受到越来越多的关注,国内外研究者开展了不少关于垃圾处理设施周边环境中重金属污染分布的研究,已有不少研究证实垃圾填埋场或垃圾焚烧厂是重要的重金属排放源,其周边环境中重金属浓度水平高于背景值,出现了富集[4-8].但是,目前多是针对独立垃圾填埋场或者独立垃圾焚烧厂作为单一污染源进行研究,鲜有对包含多种垃圾处理设施的综合处理园区周边的重金属污染开展研究.但越来越多的垃圾综合处理园区在建设运行,其多样化的垃圾处理设施使得重金属污染物向周边环境的传输途径也逐渐多元化,导致周边环境中重金属也呈现复杂多样的分布特征.

目前,在国内外开展的关于土壤、地下水重金属污染空间分布的研究中[4-8,9-13],多是关注于某一个局部性区域如表层土壤或者地下水,事实上,从表层土壤到地下水是一个具有密切水力联系的完整系统.在研究中单独对土壤或者地下水进行研究的话,就会忽略其中的输运关系和多种污染传输途径,导致无法全面解释重金属在其中的分布特征.重金属在土壤剖面中的滞留量一般随着深度的增加而逐渐减少,但由于土壤本身的复杂性,很多因素导致重金属在土壤剖面具有复杂的垂直分布特征,有研究发现土壤中重金属的纵向分布会出现先降低后升高或者先升后降的波动变化[14-15],还有研究表明重金属含量变化随土壤深度变化不明显[16],若只集中于土壤表层,不分析重金属在整个土壤剖面系统中的迁移路径无法阐明这些分布特征.也有研究尝试去建立地表土壤和地下水之间的物质传输的联系,比较多的是在室内依托土柱、砂箱淋溶实验,通过所呈现的垂向的淋溶规律来反映其向下传输特征[17-18],但是由于实验的局限性,它只能模拟非饱和带一个很局部性的区域,并未囊括整个非饱和带-饱和带全剖面,所以它也只能体现重金属在非饱和带剖面某一局部性区域里的向下淋溶特征,并不能真正建立地表到地下水整个系统的联系.因此,有必要基于野外调查手段,以土壤-地下水系统为研究对象,建立整个系统内部重金属分布的关联关系.

作为土壤生态系统中最活跃的组分,微生物不仅能通过其丰度及多样性体现土壤肥力条件,还能将土壤中的污染物去除或者转化为毒性较低的物质.微生物群落结构是评价土壤质量的主要指标,也常用于衡量金属污染的程度[19].由于其对重金属浓度升高的响应较动植物更加敏感,土壤微生物群落多样性、活性和功能会在重金属胁迫下发生变化[20-23].因此越来越多的研究针对重金属污染场地中微生物群落多样性及结构的响应[20-26],对受重金属污染的土壤质量进行高效、准确的诊断,以及时采取措施防止土壤继续恶化具有重要意义.大量研究表明,在长期重金属负荷下,土壤中微生物群落多样性减少且部分关键功能会受到损害[20],其导致敏感物种竞争力减弱而耐受物种数量增加从而改变微生物群落结构组成[20-26],但随着赋存时间增加,微生物能通过相互作用适应重金属污染以保持生态稳定[23,25].但已有的研究多是对表土中重金属污染及其对相关微生物群落分布的影响[20-25],或是研究0～100cm浅土层中重金属含量垂直分布和微生物群落垂直分布情况[26],却很少有研究同时关注于在整个非饱和带-饱和带剖面中重金属与微生物分布之间的联系.

本研究选择位于山东省青岛市的一处垃圾综合处理园区作为研究对象,该园区包含生活垃圾焚烧厂和生活垃圾卫生填埋场.对其周边区域从地表到含水层的土壤及地下水样本中的重金属(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg)含量进行测定,综合解析生活垃圾处理园区周边区域土壤-地下水系统中重金属的垂向分布特征及其驱动因素,探析土壤-地下水系统中微生物对重金属空间分布的响应关系.

1 材料与方法

1.1 采样点布设及土壤、地下水样品采集

为了探析非饱和带-饱和带全剖面中重金属的分布特征,根据地下水流向,共布设6个地下水点位,包括1个上游点位(J0:土地利用类型为农田),5个下游点(土地利用类型:J1和J2两个林地点,J3、J4和J5三个农田点).为探析垃圾综合处理园区向周边土壤及地下水传输重金属类污染物的路径,对其中3个点位(一个上游点位J0、一个邻近垃圾处理园区点位J1和一个垃圾处理园区下游点位J4)采集非饱和带剖面样品,每50cm土壤混合为一份.由于各点位非饱和带厚度不同,在J0点位取样深度为0～ 200cm,分为4层土样;在J1点位取样深度为0～ 450cm,分为9层土样;在J4点位取样深度为0～ 500cm,分为10层土样;共采集23份土壤样品.土壤剖面样品用便携式取芯钻机(SD-1,Christie Engineering,澳大利亚)采集,将每个点位样品分为2份,一份用于重金属、理化性质测定,一份用15mL无菌离心管收集于-20℃保存,用于高通量测序.用手提式取水器从该区域已有的6个监测井中采集了地下水样品,每个点位采集2.5L,分为两份,一份保存在4℃的冰箱,0.45μm的玻璃滤膜过滤后用于重金属、理化性质测试,另一份用0.22μm的无菌滤膜过滤后,将滤膜保存在-20℃冰箱,用于高通量测序.

图1 采样点及取样深度示意

1.2 土壤、地下水样品测定

将剔除石块、植物根系及垃圾后的土壤样品置于室内阴凉通风处自然风干,随后研磨过100目筛待测.按照国家相关规范完成样品测试.土壤中的Pb、Ni、Cu、Zn和Cr的含量采用X射线荧光光谱仪(HJ 780-2015)[27]测定;Hg和As的含量采用原子荧光光度计(HJ 680-2013)[28]测定;Cd的含量采用电感耦合等离子体质谱仪(HJ 803-2016)[29]测定;土壤pH值采用pH计(NY/T 1121.2-2006)[30]测定,各元素检出限分别为Cr:5mg/kg、Cu:2mg/kg、Ni:0.7mg/kg、Pb:2mg/kg、Zn:4mg/kg、As:0.2mg/kg、Cd:0.03mg/kg、Hg:0.005mg/kg,测定相对误差控制在±5%以内,测定相对偏差控制在±10%以内.依据美国土壤质地标准,采用筛分法(>0.5mm)和激光粒度分析仪(<0.5mm)结合法测定土壤质地.

地下水样品的测定包括采样现场测定和室内测定两部分.现场测定指标包括地下水埋深、电导率(EC).埋深使用地下水位测量尺测定, EC用多参数水质测定仪进行现场测定.室内测定重金属(Pb、Ni、Cu、Zn、Cr、Hg、As、Cd、Fe、Mn)与其他化学指标(阴离子、阳离子)含量,地下水样品重金属测定方法同土壤样品,阳离子(Na+、K+、Ca2+、Mg2+)与阴离子(HCO3-、CO32-、Cl-、SO42-)借助电感耦合等离子体质谱仪(HJ 803-2016)[29]测定.在Illimina Miseq测序平台进行高通量测序获得微生物群落分布数据.

1.3 数据处理

采用数据处理软件Excel对重金属进行数据处理及描述性统计;通过Origin软件对土壤重金属水平及垂直分布数据进行分析并作图;通过SPSS进行相关性分析和主成分分析;通过Canoco5进行基于Bray- Curtis距离算法的主坐标(PCoA)分析;OTU聚类和分类注释在美吉云平台(https://cloud.majorbio.com/)上进行,并借助Origin软件将微生物数据绘制成图.

2 结果与讨论

2.1 土壤中重金属的空间分布特征

表1列出了各点位非饱和带中重金属含量统计结果,Cr、Cu、Ni、Pb、As、Cd和Hg在各点位中的含量变化范围分别为:20.48～128.52、7.87～ 30.94、8.05～65.83、20.36～51.43、15.27～92.82、3.65～48.85、0.03～0.21和0.01～0.05mg/kg.对照青岛市土壤背景值[31](表1),对于上游点位J0,重金属Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd的平均值均超过了土壤背景值,在下游点位中,采样点J1中重金属Cr、Ni和As以及采样点J4中重金属Cr、Cu、Ni和As的平均值也超出了土壤背景值,表明这些金属在土壤中有一定的积累,而所有点位中Zn和Hg的平均值均低于背景值.各点位的重金属均未超过我国土壤环境质量《农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)[32]中的风险筛选值,该区域土壤中重金属并未出现超标现象,重金属未达到污染水平.变异系数(CV)能反映各点位重金属含量的平均变异程度,变异系数越大,表明该点重金属含量的空间分布越不均匀[33].根据变异系数(表1)的划分等级,各采样点中Pb都表现为弱变异性(CV£10%),采样点J0中Cu也表现为弱变异性,除此之外,其他采样点中Cr、Cu、Ni、Zn、As、Cd和Hg的重金属均表现出中等变异性(10%

表1 研究区域土壤剖面重金属含量(mg/kg)

表2 非饱和带垂直剖面中土壤深度及重金属之间的相关性

注:**<0.01;*<0.05.

研究区域非饱和带垂直剖面中取样深度与各重金属之间的相关性分析结果(表2)显示,整个区域非饱和带土壤中各重金属含量与土壤深度呈负相关.再根据各点位非饱和带重金属剖面分布特征(图2)分析各重金属在各个点位非饱和带剖面的垂直分布,垃圾处理园区下游的2个点位J1和J4非饱和带剖面中重金属的垂向分布规律一致,其中,在点位J1,Hg的含量随深度增加逐渐下降,表层土壤重金属含量最高,而其他的重金属均表现出先上升后下降的趋势,Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As的峰值出现在150cm深度,Cd的峰值出现在100cm深度.在点位J4,除Cd和Hg含量在表层土壤有最大值外,其他的重金属也均表现出先增后降的趋势,最大值位于200cm深度土壤中.而在上游点位J0中则呈现不一样的分布规律,Cu、Zn和Hg最大值位于表层土壤,Cr含量随着深度增加而增加,其他的重金属含量随着深度增加而降低.在各重金属之间,Zn和Hg与其他重金属的相关性不显著,其他重金属之间呈现较强的相关性,说明Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd这几种重金属具有相同来源的可能性较大.

分析这3个点位土壤质地数据发现,3个点位均以黏土为主,但相比之下上游点位J0砂土比例更高.从土壤质地角度分析,由于湿润锋运移速度更快,砂土相对于黏土渗透性更高[34],因此理论上,砂土比例更高的上游点位J0应更易流失溶质,不利于重金属的积累,而实际则恰恰相反,本研究中重金属Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd在J0的含量远高于另外两个下游点位,导致这一现象的原因可能是大气沉降这一传输途径在该区域土壤重金属水平分布中占据主要地位,王超等[35]及吕占禄等[36]也发现垃圾焚烧飞灰的扩散能将重金属传输一定距离,重金属并不是在距离越近的点位含量越高,实地取样时J0处居民反映空气中有刺激性异味也验证了这一点.由非饱和带中土壤含水率的剖面分布(图2)可以看出,各点位土壤含水率从土壤表层到深层大体上呈现先增后减趋势,含水率最大值位于100～200cm深度.原因是当降水或灌溉发生后,水分沿着湿润锋向下运移,土壤中埋深在200cm以内的浅层土壤的水分含量会增大,但同时该区域农田种植的作物以及林地植被根系吸收表层土壤的水分进行生长发育加上土壤水分蒸发作用使得表层土壤含水量不断减少,而植物根系吸水作用随深度增加而减弱以及土壤黏土质地持水能力强导致水分难以下渗,因此土壤含水率峰值出现在100～200cm土层.赵景波等[37]也表明土壤剖面中含水量从上至下呈现波动变化趋势是受水分蒸发影响减小及植物根系吸收降低的影响所致,中下层土壤含水量略高于上层土壤.由于土壤本身的复杂性,土壤剖面重金属呈现复杂的垂直分布特征,王海江等[15]发现土壤中重金属的纵向分布会出现先升后降的波动变化,本研究中点位J1和J4的土壤剖面中多数重金属(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As)的含量也呈现“上下低而中间高”的分布模式,虽然重金属在以黏土为主的土壤中迁移性较差,但这两个点位土壤剖面中上层含水率高于其他土层,说明土壤中水分运移到该层,而地表输入的重金属溶质在对流和弥散作用下也随着水分的运移流失到该层.相比于点位J1和J4(地下水埋深均大于4m),点位J0地下水埋深(1.78m)较浅,重金属能随毛细水上升再次进入土壤,导致重金属在非饱和带剖面中的分布具有一定波动性,没有呈现与其他两个点位相似的变化趋势.其中Cr和Zn在点位J0深层土壤中还出现了一定的增加.

2.2 地下水中重金属的空间分布特征

由于非饱和带介质对重金属的吸附、拦截作用,以及地下水的稀释作用,导致除Zn外其他重金属在不同点位地下水中的含量几乎无变化,重金属在地下水中的空间差异也不显著,表3表明研究区内地下水中大部分重金属含量处于10-4～10mg/L的数量级之间,结合《地下水质量标准》(GB∕T 14848-2017)Ⅲ类水的限值[38]可发现,只有点位J1和J2的地下水中Zn出现超标,其他点位的重金属均未超标.该区域周围大多为农田或居民区,除垃圾综合处理园区外基本无其他大的污染源,而最靠近垃圾处理园区的两个点位J1和J2的地下水中重金属Zn含量分别为13.60和11.04mg/L,是其他点位的数百倍且高出标准限值十几倍,因此可以认为垃圾处理园区是该区域重金属Zn的主要污染来源,本研究区域地下水中其他重金属的最大浓度值也都出现在J1或J2点位.

表3 研究区域各点位地下水重金属含量(mg/L)

图3 地下水Piper三线图(a)和主要离子的Schoeller图(b)

Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Cl-、HCO3-、SO42-等离子含量常用来表征水体主要化学特征[39].其中Na+和Cl-在自然条件下淡水环境的主要离子中并不占优势,而根据图3(a)显示,本研究区中J0点位地下水化学类型为Ca2+×Na+-HCO3-×Cl-×SO42-, J1、J2和J4点位地下水化学类型为Na+-Cl-,J3点位地下水化学类型为Na+×Mg2+×Ca2+- Cl-×SO42-,J5点位地下水化学类型为Na+-Cl-×HCO3-×SO42-,造成差异的原因是该区域地下水水化学组分的控制作用不同.受人类活动影响较大的Na+和Cl-离子含量在不同点位地下水中的差异高于其他离子,且Na+和Cl-离子的含量在J1和J2点位水体中明显高于其他点位(图3(b)),主要来源于垃圾处理场中存在的蔬菜和水果残留物分解产物和工业废料[40],也说明了垃圾渗滤液从垃圾处理场向下迁移造成的地下水水化学特征的变化.J1和J2点位地下水中EC值分别为36.1和25.3ms/cm,而其他几个点位地下水中EC值均小于6ms/cm,也可能是垃圾处理场产生的高盐分渗滤液下渗导致最靠近垃圾处理场的点位地下水中离子含量远高于其他点位[41],而且地下水含盐量高也能增加土壤中重金属的迁移率以及增加重金属在土壤-地下水系统中水相中的浓度[42-43].

2.3 重金属在非饱和-饱和带全剖面分布规律解析

土壤中重金属的空间分布很大程度上受土壤质地及土壤水分条件的共同影响.重金属污染物在自然降水和灌溉降水的不断淋溶作用下沿地表入渗,经非饱和带垂向向下迁移至含水层,重金属在土壤剖面中的滞留量一般随着深度的增加而逐渐减少,由于以黏土为主的土壤具有较强的保水作用,土壤中重金属随淋滤水下渗到100～200cm土层后向下继续迁移的动力减弱,导致中上层土壤中重金属的积累量比上层土壤有一定程度的增加,土壤中重金属的含量呈现先增后减的垂向分布,焦艺博[44]通过室内淋溶实验也发现了降水增加会导致重金属积累量的最大点明显向下迁移. J1点位的150cm土层和J4的200cm土层的大部分重金属含量高于其他土层,而且重金属含量变化由增变降,故而将J1点位的150cm土层和J4点位的200cm土层视作转折层,表明在长期降水作用下,重金属元素随水体淋滤作用向该层迁移.

垃圾处理园区向周边地下水输入重金属的可能路径有两种:1)先水平传输污染周边土壤再通过下渗污染周边地下水; 2)通过垃圾处理园区本身的垃圾渗滤液污染原位地下水然后通过侧向渗透沿地下水流向周边传输.而本文中垃圾处理园区的邻近点位J1土壤重金属Zn未超标且主要富集在中上层,而相应的邻近点位J1和J2地下水中重金属Zn的含量却出现峰值甚至超出地下水质量标准, 说明该垃圾填埋园区向周边地下水输入重金属的主要路径是第二种,即垃圾填埋园区中含重金属的渗滤液垂直下渗,沿地下流场向周边点位J1和J2地下水迁移.非饱和带剖面中重金属的迁移行为与土壤介质的拦截吸附作用、水体的淋滤作用以及微生物的转化作用等一系列复杂的物理、化学及生物过程息息相关,虽然有水体的淋滤作用作为重金属向下迁移的推动力,土壤介质对重金属的吸附、拦截作用却能减少很大一部分的重金属进入地下水,降低了地下水的重金属污染水平,本研究区域土壤质地主要为渗透性较小的弱碱性黏土,重金属本身也是易被非饱和带介质吸附的物质,在通透性差的碱性土壤中重金属向下淋失迁移的量较少,土壤中重金属的含量分布一般呈现上层高、底层低的现象[45-48],且在地下水的流动稀释作用下导致地下水中除Zn外其他重金属含量极低.

2.4 微生物种群特征对非饱和带-饱和带中重金属分布的响应

2.4.1 非饱和带土壤中微生物种群特征对重金属分布的响应 土壤微生物对重金属浓度升高的响应较动植物更加敏感,微生物学指标判读重金属对土壤质量的影响具有许多优势[49],当前的微生物指标基本上包括微生物的丰度、多样性、活性和功能等.由图4可知,由于下游点位(J1和J4)采样深度远高于上游点位(J0),各点位非饱和带剖面中OTU数量大小分别为J0(5316个)、J1(6538个)和J4(10971个).根据不同深度土壤中微生物α多样性分析发现,各点位的coverage指数为0.9973～0.9995,表明土壤样本测序结果能代表样本的真实情况.许多研究表明,重金属污染会降低微生物的生物量和多样性[20,24].然而,在某些情况下, 微生物生物量和多样性与重金属呈正相关[25]或者未显示出一定的相关性[19].最常见的解释是,由于部分微生物能通过相应的转运蛋白和离子通道的金属输出,或通过氧化还原反应的还原,可以实现微生物对重金属的耐受能力.因此只有高浓度的重金属才能显著减少环境中微生物的生物量,而低浓度的重金属则一定程度上可以增加微生物的生物量并刺激微生物的生长[50].本研究J1和J4点位非饱和带剖面中OTU数量、shannon指数、ace指数和chao指数随土壤深度变化的趋势一致,与前面分析的重金属垂直分布峰值出现的土层一致,也呈现相似的先增后降的趋势,而simpson指数则呈现相反趋势.ace指数和chao指数越大,表明群落丰富度越高;而shannon指数越大、simpson指数越小表明群落物种多样性越高.体现了土壤中微生物对长期重金属污染的适应性.

图4 研究区域土壤-地下水中微生物群落α多样性指数

图5(a)列出了3个采样点土壤中微生物群落结构在门分类水平上占主导地位的8个菌门: Proteobacteria、Actinobacteria、Acidobacteria、Chloroflexi、Gemmatimonadete、Bacteroidetes、Firmicutes和Rokubacteria,在各点位的相对丰度之和均达85%以上.其中,Proteobacteria、Chloroflexi、Actinobacteria和Acidobacteria在所有点位土壤中属于优势菌门,其相对丰度之和在60%～83%之间.不少研究表明Proteobacteria和Actinobacteria菌门微生物在受重金属污染的土壤中属于优势菌门,且其自身代谢作用能一定程度上抵抗重金属污染[51-52].因其能通过光合异养、光能自养和化能自养等多种营养途径进行生殖,Chloroflexi菌群能较好的适应重金属污染环境[53-54],在不同深度土壤的相对丰度波动不大,与蒋永荣等[55]的研究结果一致.此外, Acidobacteria也可耐受一定程度的重金属污染. 不同浓度重金属赋存的土壤中微生物群落的差异在很大程度上取决于物种的替代,敏感物种被耐受性更强的物种所替代,从而在一定程度上造成了群落丰富度的差异[56].本研究各采样点不同深度土壤的群落结构在垂直分布上存在一定差异,比如,点位J1的深层土壤中优势菌门由Proteobacteria变成了Chloroflexi; Proteobacteria在点位J0和J1浅层及中层土壤中丰度高于深层土壤,而在点位J4中丰度呈现不一样的分布特征,其在400cm以下的土壤中占主导地位,深层土壤的丰度远高于浅层土壤.土壤中微生物群落的垂向分布差异并不完全与土壤剖面中重金属的垂向分布一致,还受土壤质地、pH值、含水率及有机质含量等的影响[19].

2.4.2 地下水中微生物种群特征对重金属分布的响应 与相应土壤样本相比,6个采样点地下水中微生物群落结构在门分类水平上的8个优势菌门为Proteobacteria、Actinobacteria、Acidobacteria、Chloroflexi、Gemmatimonadetes、Bacteroidetes、Firmicutes和Rokubacteria,在各点位的相对丰度之和均达90%以上(见图5(b)).根据地下水中微生物α多样性分析发现,各点位的coverage指数在0.9973～0.9993之间,表明地下水样本测序结果代表了其中微生物的真实情况.结合各点位的shannon、ace、chao和simpson指数,由于缺乏光照与易被生物利用的有机物,地下水中微生物群落数量及多样性比土壤中少,6个点位中J0～J2的群落数量及多样性要远小于J3～J5,其中Proteobacteria和Bacteroidetes两者的丰度就已经占据了90%以上, 受垃圾场处理场产生的渗滤液影响,园区邻近点位J1和J2与其他点位地下水中微生物群落结构存在明显的差异.

2.4.3 非饱和带-饱和带微生物群落结构组成及其受重金属影响的差异 为探讨微生物群落结构在不同深度土壤及地下水中的差异,在OTU水平上对点位J0、J1和J4不同深度土层以及点位J0～J5地下水样品进行了基于Bray-Curtis距离算法的主坐标(PCoA)分析,通过相似性分析(ANOSIM)进行差异显著性检验(<0.01).PCoA分析通过降维的方法将样本之间的相互位置关系表现在平面上.样本之间的距离越大,表示样本的细菌群落结构的差异越大;距离越小,表示样本间群落结构相似度越高. PCoA图中(图6(a)),与土壤样本相比,各地下水样本位置之间距离较大,相应微生物群落结构差异也更大,其中J1和J2点位与其他点位地下水样本差异最大可能是由于受邻近垃圾处理园区垃圾渗滤液下渗的影响,其地下水中重金属含量及水化学组分等环境条件差异较大所致;而各点位土壤中环境组分差异较小从而导致其群落结构相似度较高.而土壤和地下水之间的微生物群落结构存在显著差异,土壤和地下水中不同物质的分布差异对微生物群落分布差异有一定影响[20].已通过上述的PCoA分析判断出不同深度土壤及地下水之间具有显著性差异,再借助LEfSe多级物种差异分析进一步确定组间具有显著差异的关键微生物物种.采用线性回归(LDA)分析来估算每个物种丰度对差异效果影响的大小, LDA越大,差异贡献度越大,图6(c)展示了不同深度土壤及地下水中差异贡献度较大(LDA>4)的物种.同时结合物种进化分支图(图6(b))展示差异物种及其进化关系,从内圈到外圈依次为门、纲、目、科和属的分类水平,各圈上的圆点表示在各分类水平上的物种,不同的颜色表示在各组间中具有显著差异的物种,黄色圆点表示在各组均无显著差异的物种,不同分类学水平的物种间连线代表着物种的进化关系.分析结果表示,0～20cm表层土壤中的差异指示物种有11个(2个门,3个纲,2个目,2个科和2个属);100～120cm土层中的差异指示物种有7个(1个纲,2个目,2个科和2个属);200～220cm土层中的差异指示物种有9个(1个门,2个纲,2个目,2个科和2个属);地下水中的差异指示物种有3个(2个目和1个科).以上物种的名称分类见图6(b),研究区域不同深度土壤及地下水之间群落结构组成的差异主要由这些差异指示物种体现.

基于Pearson相关性的热图直观地显示了不同深度土壤及地下水中微生物群落与重金属元素的相关关系(图7).由图7(a)可见,土壤中菌群Acidobacteria、Actinobacteria及Pockubacteria与重金属(Zn、As、Cr和Cu)呈显著正相关(<0.05),其中Acidobacteria与除Ni外的重金属均具有显著的正相关关系(<0.05),说明这些重金属含量增加有利于该菌群的生长,这与其具有一定程度重金属污染耐受性有关,也说明了土壤中微生物群落具有较强的环境适应能力[56].而其他门类菌群与重金属之间几乎不存在显著相关性或者呈一定的负相关性,土壤中大部分微生物群落受重金属影响较小的原因,除了各点位土壤中环境组分差异较小,还有除重金属外其他土壤环境要素的作用.图7(b)显示地下水中只有Zn、Ni、As和Hg对样本中微生物群落有相互作用,重金属Zn、Ni对除Proteobacteria和Bacteroidetes外的菌群具有显著负相关作用(< 0.05),这与前面地下水中微生物群落结构所呈现的一致,重金属Zn、Ni含量高的J1和J2点位地下水基本被菌群Proteobacteria和Actinobacteria占据,而其他菌群丰度相对其他点位明显下降.说明了该区域地下水中微生物群落受到垃圾处理园区垃圾渗滤液中重金属Zn、Ni的影响.

图6 微生物群落结构在不同深度土壤及地下水中的差异度及其差异物种

图7 土壤和地下水中微生物群落(门水平)与重金属元素之间的相关性热图

**<0.01;*<0.05

3 结论

通过采集垃圾处理园区上、下游代表性点位土壤和地下水样品,分析计算重金属、其他理化指标和微生物指标,探究重金属在全剖面跨介质的分布特征及微生物学响应.研究发现,重金属在土壤中有一定的积累,但未超出国家土壤环境质量《农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)中的风险筛选值.重金属Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd均呈现在上游点位J0的含量远高于另外两个邻近的下游点位的现象.该区域重金属在非饱和带剖面中存在明显的纵向迁移现象,表现出先增后降的趋势,主要富集于150～200cm深度土壤中.该生活垃圾综合处理园区周边土壤重金属Zn主要富集在中上层,而相应地下水却出现超标.重金属含量高的点位地下水中微生物群落多样性降低,而土壤中大部分微生物群落受重金属影响较小.土壤和地下水之间的微生物群落结构存在显著差异,土壤中物种丰度及多样性明显高于地下水.

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Spatial distribution characteristics of heavy metals in the soil-groundwater system around an integrated waste management facility.

ZHU Shui1, SHEN Ze-Liang1, WANG Yuan1, WU Hao-Ran1, XIN Jia1*

(1.College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；2.The Key Laboratory of Marine Environment and Ecology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China；3.Shandong Provincial Key Laboratory of Marine Environment and Geological Engineering (MEGE), Qingdao 266100, China)., 2021,41(9)：4320～4332

The concentrations of heavy metals (Cr, Cu, Ni, Pb, Zn, As, Cd, and Hg) in the soil-groundwater system around an integrated waste management facility were determined. The results showed that an obvious vertical migration of heavy metals was observed with the highest concentration levels found at the depth of 150～200cm, which was attributed to the convection and diffusion of soil water and the adsorption and interception of the soil media. In spite of clues for heavy metals accumulation in the soil, the concentrations of heavy metals were lower than the critical limit of national soil quality standard. In soil samples, the contents of heavy metals at the upstream site were higher than those of the other two closer downstream sites, which was mainly caused by atmospheric deposition. In groundwater samples, the values of Zn and Ni adjacent to the integrated waste management facility were significantly higher that those at other further sites and the content of Zn even exceeded the groundwater quality standard, which was contributed by the infiltration of landfill leachate. Through high-throughput sequencing analysis, significant differences were found between soil and groundwater samples (<0.01) in terms of microbial community structure: there was no significant correlation between most microbial communities in the soil and heavy metals, while the microbial community in groundwater was closely related with the enrichment of heavy metals Zn and Ni. These results would be helpful to assess and manage the environmental risks of the soil-groundwater system adjacent to the integrated waste management facility.

spatial distribution of heavy metal；landfill treatment；waste incineration treatment；the soil-groundwater system；microbial response

X523,X53

A

1000-6923(2021)09-4320-13

朱 水(1997-),女,湖南衡阳人,中国海洋大学硕士研究生,主要从事土壤及地下水重金属污染研究.发表论文1篇.

2021-02-15

国家自然科学基金资助项目(41701619)

* 责任作者, 副教授, xinj15@ouc.edu.cn