表面流人工湿地污染物去除与运行参数的相关性及其反应动力学

王晓云，付爱民

摘要：為了探讨利用人工湿地处理农村污水的效益状况，以表面流人工湿地为研究对象，探析人工湿地去除污染物的运行规律。自2017年8月至2019年5月，每周采集水样一次，共累计取样88组;分别测定SS，BOD5，TN，TP等污染物指标以及流量（Q）、水温（T），DO，pH值等运行指标;并分析了SS，BOD5，TN，TP等4种污染物的出水浓度、去除率、表面污染物负荷（PLR）分别与表面水力负荷（HLR）、水力停留时间（HRT）的相关性，以及4种污染物的一级反应速率常数（kV）与Q，HLR，HRT的相关性，最后根据线性相关性方程计算出4种污染物kV的温度修正表达式kT。研究结果发现：在采样数据范围内BOD5，TN，TP的出水浓度与HLR成正比，与HRT成反比;SS的出水浓度与HLR成反比，与HRT成正比;BOD5，TN，TP的去除率与HLR成反比，与HRT成正比;SS的去除率与HLR成正比，与HRT成反比;SS，BOD5，TN，TP的PLR与HLR成正比，与HRT成反比。SS，BOD5与TP的kV与Q，HLR正相关趋势较显著;TN的kV与HLR趋势正相关不显著，水温变化对SS的kV影响很小，水温变化对BOD5，TN，TP的kV有一定的影响。掌握表面流人工湿地污染物去除与运行参数的相关性及其反应动力学，可为研究湿地系统去除污染物机理以及在不同环境温度下工程设计参数的选择提供了理论基础。

关键词：水污染防治工程;表面流人工湿地;污染物去除;表面水力负荷;水力停留时间;表面污染物负荷;一级反应速率常数

中图分类号：X705文献标识码：ADOI： 10.7535/hbgykj.2021yx06006

Correlation between pollutant removal and operation parameters of

surface flow constructed wetland and its reaction kinetics

WANG Xiaoyun1，2，FU Aimin3

（1.College of Ecological Environment and Urban Construction，Fujian University of Technology，Fuzhou，Fujian 350008，China;2.Center for Safety and Energy Conservation Technology of Urban Water Supply and Drainage System，Fuzhou，Fujian 350008，China;3.Fujian Ningde Nuclear Power Company Limited，Ningde，Fujian 355200，China）

Abstract：In order to investigate the benefits of treating rural sewage in constructed wetland，the surface flow constructed wetland was taken as the research object to explore the operation rules of removing pollutants.From August 2017 to May 2019，88 groups of water samples were collected once a week.Pollutant indexes such as SS，BOD5，TN and TP，as well as operational indexes such as flow （Q），water temperature （T），DO and pH value were measured respectively.The correlation between effluent concentration，pollutants removal efficiency，pollutants loading rate （PLR） of SS，BOD5，TN，TP and hydraulic loading rate（HLR），hydraulic retention time （HRT） was analyzed，as well as the correlation of the first-order reaction rate constants （kV） of the four pollutants with Q，HLR and HRT.Finally，according to the linear correlation equation，the temperature modified expression kT of the four pollutants kV was calculated.The results show that the effluent concentrations of BOD5，TN and TP are proportional to HLR and inversely proportional to HRT within the sampling data range.The effluent concentration of SS is inversely proportional to HLR and directly proportional to HRT.The removal rates of BOD5，TN and TP are inversely proportional to HLR and directly proportional to HRT.The removal rate of SS is directly proportional to HLR and inversely proportional to HRT.The PLR of SS，BOD5，TN and TP are proportional to HLR and inversely proportional to HRT.The positive correlation between kV，Q and HLR of TP and SS，BOD5 is significant.kV of TN is not significantly positively correlated with HLR trend，and the change of water temperature has little effect on kV of SS，while the change of water temperature has certain effect on kV of BOD5，TN and TP.Mastering the correlation between pollutant removal and operation parameters of surface flow constructed wetlands and its reaction kinetics provides a theoretical basis for the study of pollutant removal mechanism in wetland system and the selection of engineering design parameters at different environmental temperatures.

Keywords：water pollution control engineering;surface flow constructed wetland;pollutant removal;surface hydraulic loading rate;hydraulic retention time;surface pollutants loading rate;first-order reaction rate constant

人工湿地指用人工筑成水池或溝槽，地面铺设防渗防漏隔水层，充填一定深度的基质层，种植水生植物，利用基质、植物、微生物的物理、化学、生物三重协同作用，使污水得到净化[1]。按照污水流动方式，人工湿地可分为表面流人工湿地（surface flow constructed wetland，SFCW）、水平潜流人工湿地（horizontal subsurface flow constructed wetland，HFCW）和垂直潜流人工湿地（vertical subsurface flow constructed wetland，VFCW）。表面流人工湿地由于其具有自由水面，除了满足污水净化功能外，还可以营造景观绿化，在当前基于低影响开发（low impact development，LID）理念的海绵城市建设中，更是可以成功应用于城市雨洪控制，对于减轻城镇内涝起到重要作用。就目前的研究成果来看，人工湿地已经被当作一种有效净化污水的技术模式，得到各国的一致认可。人工湿地在农业废水、工业污水净化等方面已有大量的研究。其中，对人工湿地填料研究已经从沙子、砾石等普通基质向高炉渣、灰渣以及各种混合基质等高性能基质转变，而对于水生植物的研究也由单一植物类型向多种水生植物组合发展[2-5]。关于废水处理工艺中污染物降解的反应动力学以及微生物群落的相关性分析均有研究成果[6-7]。但是由于人工湿地系统运行复杂，很多研究需要长时间的数据收集，因此对于人工湿地降解污染物的反应动力学研究并不多。

中国农村人口众多，每年产生生活污水80多亿吨，农村污水粗放型排放情况十分常见，村庄环境受到影响，水体造成污染，由于农村饮用水处理设施的相对落后，从而进一步影响农村饮用水安全[8]。由于农村土地资源相对充足，采用以表面流人工湿地为主体的生态污水处理系统可以实现出水水质好、运行管理方便、投资及运行费用低、脱氮除磷效果好的目标[9]。

关山湿地位于台湾省台东县关山镇，该地属于亚热带季风气候，年平均气温为24 ℃，最高月平均气温29 ℃，最低月平均气温18 ℃。湿地占地6.4 hm2，于2008-08-01竣工投入使用，至今已经运行11年。设计处理污水量为5 000 m3/d，截止目前实际平均处理水量为2 619 m3/d。湿地由截流设施、曝气氧化塘、表面流密植湿地（2个单元）、表面流开放水域湿地（2个单元）、植草沟、生态池等部分组成（各处理单元设计参数见表1），主要处理来自关山镇的生活污水、农业回归水及达标排放的畜牧业废水。作为成功运行11年之久的人工湿地，研究其污染物去除与运行参数的关系对于总结人工湿地实施经验及效益评估具有重要意义。本文研究了SS，BOD5，TN，TP等4种污染物的出水浓度、去除率、表面污染负荷（pollutants loading rate，PLR）分别与表面水力负荷（hydraulic loading rate，HLR）、水力停留时间（hydraulic retention time，HRT）的相关性，以及4种污染物一级反应速率常数kV与Q，HLR，HRT的相关性，最后根据线性相关性方程计算出4种污染物的kV温度修正表达式kT。

1材料与方法

1.1水样采集与分析

本系统采样点设置6处：曝气塘出水口A1、表面流密植湿地出水口A2、表面流密植湿地出水口A3、表面流开放水域湿地出水口A4、表面流开放水域湿地出水口A5、植草沟出水口A6。自2017年8月开始至2019年5月，每周采集水样一次，共累计取样88组。分别测流量（Q），水温（T），DO，pH值，SS，BOD5，TN，TP等水质指标，测定方法均参照国标法[10]。单个水样每项指标测定4次。叶绿素a的测定采用分光光度法，用GF/C滤膜过滤水样，然后将滤膜置于冰箱中冷冻48 h以上，取出用体积分数90%的热乙醇萃取，然后在分光光度计（日本岛津公司提供，UV2401）上测定665，750 nm处的吸光度，并加入1滴1%（体积分数）的稀盐酸酸化，换算得到叶绿素a的浓度。通过归纳分析，以便了解自然生态处理系统对农村生活污水、农业回归水和畜牧业废水的处理效果。各采样点水质参数见表2。

1.2研究方法

描述人工湿地污染物降解的一级反应动力学模型可以表示为[11-12]

Ce=C0exp（-kVt），（1）

t=Ahε/Q=hε/q，（2）

式中：C0和Ce分别为湿地污染区进、出水质量浓度，mg/L;kV为一级反应速率常数，1/d;t为水力停留时间，d;A为湿地水域面积，m2;h为湿地平均水深，m;ε为湿地介质空隙率，q为表面水力负荷，m3/（m2·d）。

式（1）取自然对数，则有ln Ce-ln C0=-kVt，通过监测进、出水浓度以及t值可以求得该条件下的kV。结合式（2），可知kV也可以用Q，q，t的形式表达。

受水温影响的kV可以表示为kT：

kT=k20θ（T-20），（3）

式中：k20为温度为20 ℃时的一级反应速率常数，1/d;θ为温度校正系数;T为温度，℃。

式（3）取对数，则有lg kT=lg k20+（T-20）lg θ，对各不同温度下所计算求得的kT的对数值lg kT与温度变化（T-20）进行线性相关分析，则该直线斜率a为lg θ，截距b为lg k20，整理后可得：

θ=10a，（4）

k20=10b。（5）

2结果与讨论

2.1污染物与HLR的关系

研究时段内，湿地系统HLR最高为0.20 m3/（m2·d），最低为0.04 m3/（m2·d），平均为0.11±0.03 m3/（m2·d）。各污染物与HLR的相关性分析方程见表3。

2.1.1SS与HLR的关系

由SS的相关指标与HLR的相关性方程可知，在数据范围内HLR与出水SS浓度成反比，HLR越高，出水SS浓度越低;HLR越高，SS去除率越高;HLR与SS去除负荷成正比，HLR越高，SS去除负荷越高。但HLR越高表示流量越大，从SS的去除机制以及研究来看，会使已经截留的SS被冲起进入水流[13]，将不利于SS的去除，出水SS浓度应该越高才对，但是本研究监测数据却呈现随着HLR的增加，出水SS浓度越低，去除率越高的现象。

分析发现，本湿地所在区域日照充足，且为表面流人工湿地，在阳光照射下，水体藻类生长旺盛。监测数据显示，污水经截流设施、曝气氧化塘预处理后SS的去除率占到总去除率的84%，进入湿地后的污水SS质量浓度在10 mg/L左右，浓度较低，藻类对悬浮物的影响很大。

2018年6月至2019年5月共48次采集水样分析叶绿素a，叶绿素a的浓度在湿地中的变化如图1所示。可以看出，叶绿素a的浓度随水流方向除了在最后有少许降低外，总体呈逐渐增加趋势，且随着HLR的增大各点叶绿素a的浓度减少，因此出现了 HLR越高，SS去除效率越高的現象。

2.1.2BOD5与HLR的关系

由BOD5的相关指标与HLR的相关性方程可知，在数据范围内HLR与出水BOD5的浓度成正比，HLR越高，出水BOD5的浓度越高;HLR越高，BOD5的去除率越低;HLR与BOD5的PLR成正比，HLR越高，BOD5的PLR越高。HLR越高表示Q越大，越不利于BOD5的去除，从而是出水BOD5浓度提高。这是因为湿地中大部分有机物首先被植物的根系、基质表面的生物膜吸附，继而被微生物逐步降解[14]。随着HLR的升高，部分吸附在生物膜表面的有机物还未来得及降解就被水流带走，故使BOD5去除率下降。研究表明，湿地的抗冲击负荷能力与基质、水深有一定的关系[11]。

2.1.3TN与HLR的关系

由TN的相关指标与HLR的相关性方程可知，在数据范围内HLR与出水TN的浓度成正比，HLR越高，出水TN的浓度越高;HLR越高，TN的去除率越低;HLR与TN的PLR成正比，HLR越高，TN的PLR越高。HLR越高表示Q越大，越不利于TN的去除，从而出水TN浓度提高。HLR过大时HRT变短，无法达到硝化菌的世代时间，部分硝化菌易随水流带出系统，从而抑制了硝化作用，使得TN去除率下降。研究表明，由于大部分植物根系集中在湿地表面以下40 cm的基质中，该层好氧环境相对比较理想，因此水深相对较大的表面流湿地抗击水力负荷能力较强[3，15]。

2.1.4TP与HLR的关系

由TP的相关指标与HLR的相关性方程可知，在数据范围内HLR与出水TP浓度成正比，HLR越高，出水TP浓度越高;HLR越高，TP去除率越低;HLR与TP的PLR成正比，HLR越高，TN去除负荷越高。HLR越高表示Q越大，越不利于TP的去除，从而出水TP浓度提高。研究表明，人工湿地中70%～87%的TP是通过基质吸附去除的，HLR过大，水流流速大，对基质的冲击使得原来被吸附在填料或植物根茎表面的磷被带走，造成TP去除率下降[16]。

2.2污染物与HRT的关系

研究时段内，湿地系统HRT最高为18.04 d，最低为4.10 d，平均为7.91±2.52 d。各污染物与HRT的相关性分析方程见表4。

2.2.1SS与HRT的关系

由SS的相关指标与HRT的相关性方程可知，在数据范围内HRT与出水SS的浓度成正比，HRT越长出水SS的浓度越高;HRT与SS的去除率成反比，HRT越长，SS去除率越低;HRT与PLR成反比，HRT越长SS的PLR越低。因此可知，HRT越长越不利于SS的去除，这一点与前述原因一致，主要是由于HRT越长，受充足日照影响导致藻类增生，贡献了SS的含量。

2.2.2BOD5与HRT的关系

由BOD5的相关指标与HRT的相关性方程可知，数据范围内，HRT与BOD5的浓度成反比，HRT越长，出水BOD5的浓度越低;HRT与BOD5的去除率成正比，HRT越长BOD5的去除率越高;HRT与PLR成反比，HRT越长BOD5的PLR越低。HRT过短，吸附在生物膜上的有机物还没有来得及降解就被水流带走。监测数据显示，系统进水DO最高质量浓度为7.2 mg/L，最低2.0 mg/L，平均4.9±1.1 mg/L;出水DO质量浓度最高为7.6 mg/L，最低为3.4 mg/L，平均6.3±0.9 mg/L。各采样点数据显示DO浓度有逐渐升高的趋势，这与湿地水面开阔，且利用自然高差产生水跌、水跃有关。因此，在DO浓度满足的条件下，HRT越长BOD5的去除率越高。

2.2.3TN与HRT的关系

由TN的相关指标与HRT的相关性方程可知，数据范围内，HRT与TN的浓度成反比，HRT越长，出水TN的浓度越低;HRT与TN的去除率成正比，HRT越长TN的去除率越高;HRT与PLR成反比，HRT越长TN的PLR越低。常雅婷等[17]研究表明，当HRT为1～3 d时，TN去除率为51.1%～56%，HRT为5 d时TN去除率达到65.3%，但HRT过长，水体可能出现滞留或者厌氧情况导致TN去除率下降。

2.2.4TP与HRT的关系

由TP的相关指标与HRT的相关性方程可知，数据范围内，HRT与TP的浓度成反比，HRT越长，出水TP的浓度越低;HRT与TP的去除率成正比，HRT越长TP的去除率越高;HRT与PLR成反比，HRT越长TP的PLR越低。HRT越长给基质对磷的吸附时间越充分，磷的吸附量也越高。

2.3污染物的kV值

通过监测进、出水浓度以及t值可以求得该条件下得kV，研究时段内，湿地系统SS的kV值最高为0.42 d-1，最低为0.06 d-1，平均为0.18±0.09 d-1;BOD5的kV值最高为0.86 d-1，最低为0.01 d-1，平均为0.19±0.14 d-1;TN的kV值最高为0.36 d-1，最低为0.03 d-1，平均为0.16±0.08 d-1;TP的kV值最高为0.54 d-1，最低为0.03 d-1，平均为0.19±0.12 d-1。将其与Q，HLR，HRT进行相关性分析，结果见表5。分析显示，Q，HLR均与SS，BOD5，TN，TP的kV值成正比，当Q和HLR增大时，kV值增高;HRT与SS，BOD5，TN，TP的kV值成反比，当HRT增大时，kV值变低;并且SS，BOD5，TP的kV值与Q，HLR表现出来的相关性十分显著，决定系数R2达到0.6以上。

2.4污染物的kV与水温的关系

水温是判断水质的一个重要参数，污染物的kV可以用温度的修正表达式kT表示。因此，可将各污染物浓度的对数值作为纵坐标，水温T-20作为横坐标，进行线性分析。

2.4.1SS的kT与水温的关系

由图2可知，相关线的斜率a为0.002 2，截距b为-0.786 3，代入式（4）—（5）中，分别可得θ=1.005 1，k20=0.163 6，则kT=0.163 6×1.005 1（T-20）。

2.4.2BOD5的kT与水温的关系

由图3可知，相关线的斜率a为0.017，截距b为-0.874 5，代入式（4）—（5）中，分别可得θ=1.039 9，k20=0.133 5，则kT=0.133 5×1.039 9（T-20）。

2.4.3TN的kT值与水温的关系

由图4可知，相关线的斜率a为0.022 3，截距b为-0.699 9，代入式（4）—（5）中，分别可得θ=1.052 7，k20=0.199 6，则kT=0.199 6×1.052 7（T-20）。

2.4.4TP的kT与水温的关系

由图5可知，相关线的斜率a为0.016 1，截距b为-0.902 3，代入式（4）—（5）中，分别可得θ=1.037 8，k20=0.125 2，则kT=0.125 2×1.037 8（T-20）。

3结语

本研究在对表面流人工湿地SS，BOD5，TN，TP等4种污染物的出水浓度、去除率、PLR分别与HLR，HRT的相关性研究的基础上，建立了4种污染物一级反应速率常数kV与Q，HLR，HRT的相关性，主要结论如下。

1）在采样数据范围内BOD5，TN，TP的出水浓度与HLR成正比，与HRT成反比;SS的出水浓度与HLR成反比，与HRT成正比;BOD5，TN，TP的去除率与HLR成反比，与HRT成正比;SS的去除率与HLR成正比，与HRT成反比;SS，BOD5，TN，TP的PLR与HLR成正比，与HRT成反比。SS，BOD5与TP的kV与Q，HLR正相关趋势较显著;TN的kV与HLR趋势正相关不显著。

2）各污染物的kV可以通过相关性分析用温度的修正表达式kT表示，发现SS的温度校正系数θ仅为1.005 1，表明SS的kT与水温变化的相关性很低，这与文献[18]—[19]研究结果一致;而BOD5，TN，TP的温度校正系数θ分别为1.039 9，1.052 7，1.037 8，上述3种污染物的kT与水温变化有一定的关系，均呈现与水温变化的正相关，其中以TN所受影响最大。

3）由研究结论可以看出，不同地域的人工湿地系统由于环境温度不同，会呈现出对污染物截然不同的去除效果，要想达到理想的效果，必须充分考虑环境温度、建立合适的反应模型，来提供可靠的工程设计参数。人工湿地去除污染物的途径较多，不同于活性污泥和生物膜，不同的自然环境下人工湿地去除污染物的反应动力学方程也不同，必须结合试验数据客观地建立。

4）受污水收集系统的影响，本系统实际处理水量仅达到设计处理规模的60%。研究结果与文献[18]—[19]成果对比发现，关山湿地的HLR偏低，可以通过提高污水收集率增加流量来提高HLR，以便更好地提高污水处理效能。 SFCW大多因为植物碎屑或生物膜的脱落产生SS再悬浮现象，而SSF具有很高的过滤功能，建议后续关山湿地增加SSF部分，以提高湿地系统的整体处理效果。藻类是SS的来源之一，表面流人工湿地受日光照射影响较大，再加上水中的N，P等营养盐，很容易使藻类生长而提升SS浓度，因此要注意及时监测叶绿素a的浓度，来掌握水中藻类的含量。

人工湿地主要依赖生物性去除机制来降低污染物，水中会存在大量微生物以及病菌，如果需要再利用人工湿地出水进行灌溉、绿化、洒水等，需要解决消毒问题。若进一步降低BOD5以及NH+4-N的浓度，同时提高DO浓度，人工湿地就可以有更广泛的用途。

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