桃山-诸广铀成矿带成岩成矿年代学研究进展

刘 龙，张树明,2*，张 鑫,2，欧阳军勇，夏寅初，吴志春,2

(1.东华理工大学, 核资源与环境国家重点实验室, 南昌 330013; 2.东华理工大学, 放射性地质与勘探技术国防重点学科实验室, 南昌 330013)

桃山-诸广铀成矿带是中国重要的花岗岩型铀成矿带，包括桃山、鹿井、诸广南、下庄四个铀矿田和数十个铀矿床、数百个铀矿点，成矿带内花岗型铀资源储量巨大，预测资源量接近花岗岩型铀矿预测总量的一半(49.2%)[1]。众多学者对成矿带内富矿围岩岩石学、地球化学、成矿物质来源、成矿条件与成矿模式等诸多方面做了大量的研究工作并且取得了一系列成果，但是关于铀源仍存在不同的认识，如已固结地质体[2-7]、分异岩浆[8-11]、地幔柱或热点[12-14]、铀富集圈[15]等观点。精确厘定花岗岩、基性岩脉的侵位时代与铀的成矿作用年龄，是探讨前两者与铀成矿作用关系的前提。笔者统计近年来成矿带内花岗岩、基性岩脉及铀成矿年龄，以期总结成矿带内成岩成矿年代学进展，探讨年龄数据的可信度，对于深化成矿带内花岗岩型铀矿铀源及其成因提供新的认识。

1 地质背景

桃山-诸广铀成矿带地跨赣、粤、湘三省，呈NE向展布，位于华南活动带内武夷山-诸广后加里东隆起区的中部(图1)[16]。华南活动带位于华南板块，也是滨太平洋的大陆边缘活动造山带，区内构造运动和岩浆活动频繁，具有多旋回构造岩浆活动的特点。华南活动带主体为加里东褶皱系，志留纪末与杨子板块拼合形成华南大陆，具有晚元古代至早古生代浅变质岩系基底，卷入有晚太古代及早、中元古代变质块体。晚元古代至中三叠世主要为浅海沉积盖层，中新生带滨西太平洋陆缘活动强烈，陆内断陷盆地发育，伴有大规模的中、酸性火山喷发和花岗质侵入活动[17]。研究区的主要产铀花岗岩体包括桃山、诸广山南体和贵东三大花岗岩复式岩体。

桃山岩体呈NNE向展布，出露面积约1 100 km2，属加里东-燕山期多期多次活动的复式岩体，为陆壳重熔型花岗岩。区域构造上位于鹰潭-安远深断裂和大余-南城深大断裂夹持区。桃山复式岩体呈环带状展布(图2)[18]，由外及里依次为西南部蔡江岩体(中粗粒斑状黑云母花岗岩)、黄陂岩体(中粗粒斑状黑云母花岗岩)、打鼓寨岩体(中粒二云母花岗岩)及西北侧的罗布里岩体。此外，岩体内脉岩发育，有煌斑岩、花岗斑岩、伟晶岩、细晶岩及硅质脉、正长岩脉等。岩脉多呈脉岩带形式产出，主要呈近东西向或北东向展布。基性岩脉主要是煌斑岩，形态不稳定，沿走向、倾向变化较大，具分叉、复合、尖灭特征[17]。

图2 桃山复式花岗岩体地质简图[18]

诸广山岩体为一多期的巨型复式岩体，出露面积大于4 000 km2。岩体开始形成于加里东期，历经海西期，于印支-燕山早期侵入活动达到高峰。岩体以中酸性岩浆活动为主，也存在中基性岩浆活动，特别是南部塘洞和南雄剥离断层之间的广大区域内，广泛发育燕山晚期侵入的中基性岩墙群，岩性主要有辉绿岩、煌斑岩，少量辉长岩、闪长岩和闪长玢岩等[16]。诸广山南体出露面积1 500 km2，由扶溪、白云、乐洞、江南、龙华山、大窝子、寨地、古亭、油洞、石溪、塘洞、长江、九峰、三江口、红山、企岭、茶山、赤坑、日庄、百顺岩体等组成的复式岩体(图3)[19]。

图3 诸广山南体花岗岩地质简图[19]

贵东岩体为多期次复式岩体，面积1 009 km2，主要由东部的鲁溪岩体、下庄岩体、帽峰岩体、笋洞岩体和西部的司前岩体和隘子等岩体组成(图4)[20]。岩体内外接触带有石英正长岩、次英安斑岩、英安质熔岩凝灰岩等。贵东岩体内部尤其是岩体东部发育众多的基性岩脉，脉体规模大小不一。多数脉体为北西西走向，由北往南依次分为五组，呈3～4 km等间距分布，依次为水口-竹山下、黄陂-张广营、下庄-寨下、鲁溪-仙人嶂和中心段。北北东向的硅化破碎带与北西西向中基性岩脉呈近等间距分布。该复式岩体在东北和东侧侵入围岩为寒武-奥陶系浅变质砂岩、板岩及含炭板岩，南侧的侵入围岩为泥盆-石炭系砂岩、碳酸盐岩[16]。

图4 贵东岩体地质简图[20]

2 成岩、成矿年代学研究进展

2.1 花岗岩年代学研究进展

21世纪以来，以高分辨率离子探针质谱(the sensitive high resolution ion micro probe,SHRMP)和激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(laser ablation-inductively coupled plasma-mass spectrometry,LA-ICP-MS)为代表的锆石原位微区测年技术的广泛应用，不仅更正了前人测试精度不高导致的错误认识，也为桃山-诸广成岩年代学提供了大量高精度年代学数据(表1)。结果表明，桃山岩体是一个多期次且经过充分岩浆演化过程的复式岩体。桃山岩体岩浆演化过程可分为七个期次(表2):第一个期次是加里东晚期的漳灌岩体；第二期次是印支期蔡江岩体；第三期为燕山早期钓峰岩体；第四期次为燕山早期黄陂岩体；第五期次是燕山早期打鼓寨岩体；第六期次是燕山晚期罗布里岩体[24]；第七期次是侵入于黄陂岩体中的燕山晚期的小岩体[25]。

表1 桃山复式岩体锆石U-Pb年龄

表2 桃山复式岩体的花岗岩浆演化序列

诸广山复式岩体由南体和北体组成，北部包括加里东期(桂东岩体、寨前岩体)、印支期(大洞岩体)、燕山期(广南)等岩体[26]；南部在粤北地区呈东西向展布，包括九峰、长江、扶溪、白云、龙华山等岩体，后者称为诸广山南体。铀矿分布于诸广山南体花岗岩内且勘探研究程度相对较高，因此文中仅收集诸广山南体锆石测年数据(表3、表4)。诸广山南体可进一步分为加里东期(扶溪)、印支期(塘洞、白云、乐洞、江南、龙华山、大窝子、寨地、古亭)、燕山期(长江、茶山、企岭、赤坑、九峰)(表5)。

表3 诸广南复式岩体加里东、印支期锆石U-Pb年龄

表4 诸广南复式岩体燕山期锆石U-Pb年龄

表5 诸广南复式岩体的花岗岩浆演化序列

贵东复式岩体锆石高精度测年主要在下庄岩体和鲁溪岩体上(表6)，结合前人对其他岩体的测年数据，贵东岩体是一个印支-燕山复式岩体:印支期(鲁溪、下庄、帽峰)、燕山期(笋洞、司前、隘子、竹山下)(表7)。

表6 贵东复式岩体锆石U-Pb年龄

表7 贵东复式岩体的花岗岩浆演化序列

2.2 基性岩脉年代学研究现状

由于基性岩脉在诸广南与贵东东部较为发育，而在桃山发育程度较低，故近年来的研究集中在诸广南-贵东东部，尤其是下庄铀矿田，基性岩脉不仅控制着铀矿床的定位，且控制着矿体的空间分布，使许多矿体严格限制在基性岩脉内部或花岗岩与基性岩脉的边缘接触带。

邹东风等[45]利用角闪石Ar-Ar法获得下庄-寨下辉绿岩脉年龄为(109.9±2.3)Ma。曹豪杰等[46]利用全岩Ar-Ar法获得油洞断裂内辉绿岩脉年龄为(110.6±2.0)Ma。Wang等[47]利用SHRIMP锆石U-Pb方法获得下庄矿区黄陂-张广营辉绿岩脉的结晶年龄(193±4)Ma。Luo等[48]利用角闪石Ar-Ar法获得鲁溪-仙人嶂辉绿岩脉年龄为(150.1±1.1)Ma。田晓龙[49]利用全岩Ar-Ar法获得贵东地区角闪辉绿岩四组数据为(145.1±1.5)Ma、(146.2±1.5)Ma、(137.3±1.2)Ma和(106.6±1.2)Ma。Zhang等[50]利用角闪石Ar-Ar法获得长江铀矿区内辉绿岩年龄为(145.1±1.5)Ma。Zhang等[51]采用LA-ICP-MS磷灰石U-Pb法获得矿区内NW向辉绿岩的结晶年龄(189±4)Ma。骆金诚等[52]利用角闪石Ar-Ar法获得332铀矿区辉绿岩脉为(202.9±3.0)Ma；333铀矿区辉绿岩脉年龄为(186.5±3.0)Ma；湖子堆矿洞辉绿岩脉年龄为(211.4±10.3)Ma；337矿区闪长玢岩年龄为(179.6±2.8)Ma；湖子堆矿洞辉绿玢岩脉年龄为(145.1±12.1)Ma。综上所述，下庄地区至少存在三期基性岩脉:200～190 Ma、约180 Ma、145～140 Ma。

2.3 铀成矿年代学研究现状

近年来铀成矿年代学多采用原位微区铀矿物U-Pb同位素年龄法。由于铀矿物颗粒通常较小，往往以环带的胶状结构集合体形式产出，且化学成分也极不均一。当铀矿物颗粒具有多期性或经后期热液改造叠加，铀矿物会变得更加复杂，将极大影响传统定年的准确性。铀矿物原位微区U-Pb同位素方法结合了传统U-Pb等时线年龄及原位微区分析技术的优点，可根据矿物的岩相学特征直接在光薄片下进行测试，不仅避免了矿物间的浑然，而且也可在微小区域进行多期次铀矿物的分析。

诸广山南复式岩体，Zhang[50]通过电子探针U-Th-Pb法对长江铀矿床中晶质铀矿和沥青铀矿进行研究，发现该矿床存在三期铀矿化作用(118±8)Ma、(87±6)Ma和(68±6)Ma。钟福军等[53]在精细矿物学研究的基础上，对长江铀矿田棉花坑、书楼坵和长排三个铀矿床的沥青铀矿开展了LA-ICP-MS原位微区U-Pb同位素定年研究。结果表明，棉花坑矿床成矿年龄为(60.8±0.6)Ma和(66.8±1.6)Ma，书楼坵矿床成矿年龄为(71.4±1.3)Ma和(74.4±1.7)Ma，长排矿床成矿年龄为(62.4±2.5)Ma和(70.2±0.5)Ma，总体分为约75 Ma、约70 Ma和约60 Ma三期成矿年龄。张龙等[54]运用电子探针测年方法对棉花坑不同蚀变带的晶质铀矿和沥青铀矿进行定年，获得晶质铀矿的化学年龄为(165±3.1)Ma，代表长江岩体的形成年龄；沥青铀矿的化学年龄可分为四组:约120 Ma、约102 Ma、约92 Ma和约68 Ma，代表矿区多期次的热液活动时间，也可代表粤北地区多期次铀成矿作用年龄，前三组可能代表早期铀成矿事件，第四组为主成矿期。

下庄铀矿田内与中基性岩脉有关的铀矿床也称为“交点”型矿床，其储量曾占下庄铀矿区已有查明储量65%以上，有着举足轻重的地位。邹东风等[45]通过LA-ICP-MS对下庄寨下铀矿床沥青铀矿进行测年，为(93.5±1.2)Ma。Luo等[55]通过SIMS铀矿物U-Pb年龄方法对仙石铀矿床进行研究，发现该矿床存在三期铀矿化作用(135±4)Ma、(113±2)Ma和(104±2)Ma。何德宝[56]通过LA-ICP-MS对石土岭铀矿床沥青铀矿测年为(138.5±1.9)Ma；仙石铀矿床沥青铀矿测年为(96.4±1.4)Ma；寨下铀矿床沥青铀矿测年为(91.2±1.3)Ma、(92.2±1.3)Ma、(96.4±1.4)Ma；希望铀矿床沥青铀矿测年为(81.8±1.1)Ma。Bonnetti等[20]利用SIMS原位U-Pb定年进一步厘定了白水寨铀矿床(175±16)Ma、石土岭铀矿床(162±27)Ma和希望铀矿床(107±16)Ma的成矿时代。张伟盟等[57]利用LA-ICP-MS原位微区分析技术，对石角围矿床矿石中沥青铀矿开展了原位U-Pb定年。研究表明，沥青铀矿的206Pb/238U年龄为(52.46～56.89)Ma，加权平均年龄为(54.68±0.53)Ma。总体而言，下庄铀矿区内铀成矿年龄集中在四期铀矿化:约135 Ma、125～120 Ma、90～85 Ma、75～70 Ma。

3 成岩、成矿年代学存在问题

3.1 花岗岩年代学存在主要问题

桃山-诸广铀成矿带花岗岩已获得一批高精度的锆石U-Pb年龄数据(表1、表3、表4、表6)，为探讨锆石U-Pb能否为花岗岩的时序厘定提供依据创造了条件。但依然存在以下几个方面的问题。

(1)诸多学者采用不同的方法获得了一大批高精度年代学数据，但对于误差范围内较为一致的年代学数据并不能与地层侵入关系对应。如桃山复式岩体中打鼓寨岩体侵入黄陂岩体明显，但是年代学数据则无法有效进行区分；贵东岩体的鲁溪侵入下庄岩体明显，但是年代学数据却出现相反的现象，详见表8。

(2)部分样品数据偏少(小于10件)，无法准确反映岩石真实年龄。部分数据平均标准权重偏差(mean squared weighted deviation,MSWD)远大于2，可信度低，应予以剔除。部分岩体数据相差甚大，如打鼓寨岩体年龄范围(154±2)～(168±11)Ma，扶溪岩体年龄范围(426.7±5.4)～(440.7±3.3)Ma，九峰岩体年龄范围(159.9±2.1)～(168±2)Ma，详见表8。

表8 年代学存在主要问题一览表

(3)基体效应影响。基体效应是指由于标准锆石和样品锆石基本在化学组成或物理性质上的差异，使得二者在分析过程中元素和同位素分馏行为不一致，从而导致外标校正技术获得U-Pb定年结果准确度和精密度降低的一种现象[58]。基体效应的类型主要有元素基体效应、高铀或高Ddpa(辐射损伤程度)基体效应和α通量(表示标准锆石和未知锆石晶格损伤程度)基体效应。其中高Ddpa基体效应是针对高铀锆石U-Pb定年提出的一种基体效应，而α通量基体效应则是针对所有具有不同辐射损伤的锆石(包括高铀和低铀锆石)提出的一种基体效应，因此更具有普遍意义。元素基体效应尚需更多研究确认其是否存在继而开展该效应的机理研究；α通量基体效应可在定年之前在高温下对标准锆石和锆石样品进行热退火修复消除二者的α通量差异；高铀或高Ddpa基体效应可在确定锆石晶体状态的基础上，利用Ddpa>0.08进行筛选。

以高铀基体效应为例，部分学者对高铀锆石数据进行了剔除；但仍然有部分学者对高铀锆石的处理仅仅通过谐和年龄是否合理而忽略高铀效应的现象普遍存在，具体情况如表9所示。值得注意的是，尽管高铀锆石无法真实反映岩体形成年龄，但是却蕴含其他重要地质信息。具高分异特征的酸性岩脉或晓燕提中锆石的铀含量明显高于同期岩体，且与基性岩脉侵位期、铀成矿早期三者具有良好的对应关系，表明华南花岗岩型铀矿床中铀可能主要来自高分异花岗岩浆，成矿流体和矿化剂主要来自地幔[19]。

表9 高铀样品数据一览表

Williams等[59]运用SHRIMP测定塔斯马尼亚白云石年代，发现高铀锆石具有更老的表面年龄。0～2 500 μg/g铀含量范围内的锆石年龄值与分析误差值一致；但是铀含量超过2 500 μg/g的锆石年龄按照每1 000 μg/g增加3%。Bultera等[60]也注意到铀与年龄的相关性并认为高铀群中表面年龄与基体独自溅射和二次电离效率有关。这种高铀锆石内的化学性质和微观结构允许U、Th、Pb的获得与丢失，也能解释高铀锆石中往往年龄偏大的现象。二次离子探针中，离子发射与样品密度有关。一个密度较高的高铀锆石可能导致粒子场的变化从而产生铀或者铅的再分布，因此在原位锆石分析中，化学重分布效应和基质依赖性电离效应之间的区别非常重要。前者破坏了锆石的U-Pb体系，不适合进行地质年代学研究，但是后者可以通过矫正基体的电离化率，从而获得有用的年代学信息。为此，White等[61]分析了高铀锆石与年龄的相关性，发现变生锆石年龄与高铀没有明显的相关性，因此在SHRIMP测定高铀锆石前后需要加强拉曼光谱测量以区分结晶锆石和变生锆石。Gao等[62]对苏州A型花岗岩中锆石石英组为研究对象，分析不同U含量和脱晶作用如何影响二次离子质谱(secondary ion mass spectrometry, SIMS)U-Pb年龄和氧同位素。结果表明，低铀锆石年龄和氧同位素与实际数值一致，但是高铀锆石年龄数据与铀富集成正比而氧同位素与铀富集成反比。高年龄低氧同位素值反映了高铀辐射对锆石的影响。更老的年龄值是脱晶作用引起的基体效应的直接证据，而低氧同位素值则是辐射损伤区域与含OH流体相互作用、渗滤作用和扩散作用引起。

综上所述，已有的高铀年龄值在没有拉曼光谱确定其为结晶锆石以及电离化率校正的前提下，所测得年龄往往并不准确，其结果可靠性值得商榷。

3.2 基性岩脉年代学存在主要问题

前人通过详细的基性岩脉K-Ar和Ar-Ar法获得了多期基性岩脉年代学数据。然而，由于基性岩脉大多出现了不同程度的热液蚀变，当热液温度超过基性岩脉中含钾矿物放射性成因的Ar的封闭温度时，全岩K-Ar和Ar-Ar法所记录的年龄可能仅为后期热液蚀变作用或热时间的年龄，而不一定是基性岩脉的侵位年龄。这与下庄铀矿田基性岩脉中矿物受蚀变改造强烈相一致。

此外，基性岩脉的化学成分决定其形成斜锆石的可能性大于锆石，且斜锆石与含硅的热液流体通过反应可以生成锆石。在基性岩脉中斜锆石才是真正的岩脉形成年龄，而锆石则往往是热液反应年龄[63]。斜锆石矿物成分单一，结构简单，成因明确(岩浆结晶成因)，存在于各种硅不饱和的火成碳酸盐和基性-超基性岩中。斜锆石U-Pb含量较高而非放射性成因初始铅海量很低，且经过高级变质作用U-Pb同位素系统也只是局部开放，经过校正仍能获得源岩年龄信息，是非常适合进行U-Pb同位素测年的矿物。斜锆石U-Pb同位素定年作为测定火成碳酸盐和基性-超基性岩精确生成年龄已在国外得到普遍使用，中国近几年也有较多相关文献报道。因此在条件允许时，应采用锆石与斜锆石分别测年进行年龄校正。

需要指出的是，近年来的研究表明华南不同类型铀矿床受白垩-古近纪岩石圈伸展事件影响，铀成矿时代与岩石圈伸展时代一致。下庄“交点”型铀矿反映基性岩脉提供富集场所与矿化剂。但是华南某些铀矿区内基性岩脉并不发育，个别矿区甚至缺失基性岩脉，这种条件下的铀是如何富集成矿值得进一步探讨。

3.3 铀成矿年代学存在主要问题

近年来多采用电子探针和原位微区铀矿物定年。尽管电子探针具有很高的空间分辨率，可以获得微细铀矿物的化学年龄，但该技术的Pb检测限较低，制约了最终的测年精度。与传统拟合等时线方法相比，原位微区方法克服了铀矿床年代研究中选取样品困难的问题，避免了铀的单矿物分选过程中可能造成的混染，且完全保留了矿物共生组合特征。铀矿物U-Pb原位微区分析方法的重大突破，使得原位微区铀矿物U-Pb方法在确定成矿时代上显示出了其他方法无法比拟的优越性。铀矿物原位微区分析最大的难点在于标准样品的获得[64]。

铀矿床的定年工作受野外地质观察的准确性、成矿期次、成矿阶段的划分和定年方法的制约，获得的铀矿床成矿时代往往并不一致，并未得到有效约束。以长江铀矿田为例，Zhang等[50]通过电子探针得出该矿床存在(118±8)Ma、(87±6)Ma和(68±6)Ma三期铀矿化；钟福军等[53]通过LA-ICP-MS原位微区U-Pb同位素定年得出约75、70、60 Ma三期成矿年龄；张龙等[54]采用电子探针得出约120、102、92、68 Ma四组成矿年龄。

同时，晶质铀矿或沥青铀矿常含有微量元素和稀土元素，这可能是在晶质铀矿或沥青铀矿演化过程中发生类质同象替代的结果。类质同象会影响体系中U的封闭性，进而影响年龄的测定结果；此外，前述的高铀效应依然会影响沥青铀矿和晶质铀矿的物理化学性质。由于沥青铀矿本身的组成和结构限制，难以用挑选出的沥青铀矿进行传统的溶样法测定其U-Pb同位素组成，进而获得其精确年龄。这也严重阻碍了对铀成矿作用与相应地质事件关系的正确认识[64]。

4 结论

综上所述，近年来桃山-诸广铀成矿带获得一批高精度锆石年龄、基性岩年龄和铀成矿年龄，也存在一些问题。因此，有必要做到以下几点:

(1)对花岗岩而言，增加采样数量(>10)，对群落性差、谐和度低以及高铀(>2 500×10-6)的锆石年龄数据进行剔除或者优选。

(2)对超基性-基性岩脉而言，在条件允许时，分别进行锆石和斜锆石测年，相互验证，提高精确度。

(3)对铀矿物微区定年而言，需在详细地岩相学、成矿期次和成矿阶段划分基础上，选取适合定年的样品；在测定成矿时代时，根据特定的地质事件，选择合适定年分析的样品；不同的定年分析方法都有其适用性和局限性，运用多元同位素定年体系联用以提高成矿年龄精确度。