不同形态猪粪储用过程的气态氮损失特征

耿宇聪，张涛，王洪媛，李俊改，翟丽梅，杨波，刘宏斌

（中国农业科学院农业资源与农业区划研究所，农业农村部面源污染控制重点实验室，北京 100081）

中国是世界第一养殖大国，根据原农业部发布的最新统计数据，每年我国的肉蛋奶产量超过1.5 亿t，同时伴随着约38亿t的畜禽粪污出现，其中50%仍未被有效利用，因此建立科学规范的畜禽养殖废弃物资源化利用制度，加快全国畜禽粪污的综合利用已成为国家的重大需求[1]。畜禽粪便含有农作物生长所需的氮、磷、钾等元素，可以作为重要的养分资源，目前我国粪尿养分资源量（N-P2O5-K2O）约为5 000万t，其中最为重要的氮（N）含量丰富，约为2 100 万t[2]，但同时其也是巨大的污染源，全球40%的氨（NH3）挥发和氧化亚氮（N2O）排放与畜禽粪便相关[3-4]。近年来，随着生猪养殖业的不断发展，猪粪年产生量占到了畜禽粪便总量的1/5[5]。猪粪还田过程中的资源化利用率和气态损失，与生猪养殖场的清粪和储粪方式密切相关。目前，国内生猪养殖场的主要清粪方式有水冲粪、人工干清粪、机械刮粪等[6]。粪便的处理处置方式主要包括：水冲粪直接经过短暂存储或厌氧发酵后还田，也可固液分离后，液态组分进行陈化或厌氧发酵后还田，固态组分进行堆肥发酵或晾晒风干后还田；干清粪直接堆肥或晾晒风干后还田[7-8]。畜禽粪便在处理处置及还田过程中会有大量的气态氮损失。已有研究表明，畜禽粪便堆肥或存储过程中气态氮损失可达28.8%～37.5%，是畜禽粪便氮素损失的重要途径[9]。同时，畜禽粪便施用后也会发生气态氮损失，LOURENÇO 等[10]研究发现，单施猪粪处理条件下的NH3-N 损失占施N 量的2.4%。大量研究表明，猪粪与化肥配施较常规单施化肥处理能降低NH3挥发累积量4.2%～16.7%[11]，但会显著提高土壤N2O 排放[12]。目前的研究主要关注粪肥堆置和晾干过程中的N 损失，或者单一形态猪粪的不同田间施用方式，但缺乏不同形态猪粪之间的对比研究，尤其是其存储还田全过程的气态氮损失研究很少[13-14]。然而，随着我国生猪规模化养殖的不断发展，多元化的养殖场粪污处理方式日新月异，明确各类形态猪粪资源化利用全过程的气态氮损失特征，对优化养殖场粪污处理、促进农业的可持续发展具有十分重要的意义。另外，我国很多中小型养殖场由于资金、土地条件、存储条件等制约，致使畜禽粪便无法长期存放，因此尝试缩短堆置周期的畜禽粪便利用模式急需被开发，同时这也有利于实现畜禽粪便的高效资源化利用[15]。

本研究以国内主流猪粪处理方式所形成的不同形态猪粪：猪粪生浆液、固液分离液态组分、固液分离固态组分和风干猪粪为主要研究对象，通过第一阶段静态储存/自然风干过程和第二阶段盆栽试验，研究各处理在短期存储过程中氮素的含量变化及损失特征，粪肥施用后的气态氮排放通量以及对生菜产量和氮素利用效率（NUE）的影响，对比分析不同形态猪粪存储与应用全过程的气态氮损失特征，以比较获得氮素利用率较高、损失较低的优势短期粪肥管理方法，为养殖场粪污处理及利用提供科学合理且符合实际生产的畜禽粪便资源化利用思路。

1 材料与方法

1.1 试验地概况

试验地点位于北京市昌平区的国家褐潮土土壤肥力与肥料效益长期监测试验基地（40°13′N，116°14′ E），该地海拔43.5 m，雨旱两季分明，年均降雨量为625 mm，降雨主要集中在6—10 月，年平均气温为11.5 ℃。试验点土壤母质为黄土性母质，属潮土土类，褐潮土亚类的黏性两合土土种。试验区0～20 cm土壤的养分含量为：有机质（OM）19.6 g·kg-1、全氮（TN）0.8 g·kg-1、全磷（TP）2.6 g·kg-1、全钾（TK）16.8 g·kg-1、硝态氮铵态氮0.24mg·kg-1；土壤pH 8.8。

1.2 试验设计

第一阶段：猪粪存储/风干过程气态氮损失试验。采用随机区组设计，设置不添加任何形态猪粪（对照组，CK）、猪粪干湿分离液态组分（简称液态组分，LF）、猪粪干湿分离固态组分（简称固态组分，SF）、猪粪生浆液（PS）和风干猪粪（DM）5 个处理，每个处理4次重复[16]。试验所用猪粪均购自中国农业科学院畜牧研究所，PS 为水冲粪处理后的猪粪生浆液（含水率81.1%±3.0%），猪粪经过固液分离后分别得到LF（含水率97.5%±1.7%）和SF（含水率65.0%±2.2%）。PS、LF 和SF 分别在完全相同的罐体中露天放置，堆入罐体内的各处理样品体积、高度等条件均一致，另有部分SF 经风干晾晒后得到DM 处理组。为了对比相同时间内存储过程中各处理的氮素损失，将SF 风干晾晒为DM（含水率8.3%±1.2%）的时间，作为所有处理的存储时间，即10 d。在存储/风干前后，对各形态粪肥进行含量的测定，期间对各形态粪肥进行连续NH3挥发测定。

第二阶段：经过存储/风干的猪粪施用后的生菜产量、NUE和气态氮损失试验。以生菜（Lactuca sativaL.）为种植目标，采用盆栽试验，分别在2016 年7 月20日—8 月31 日 和2017 年7 月20 日—8 月31 日 进 行2批次试验以提高试验结果准确度，共计40 d。除CK外，各施肥处理均为等N 施用，具体施用量分别为N 250 kg·hm-2、P2O575 kg·hm-2、K2O 165 kg·hm-2。使用的3 种化肥为硫酸钾（K2O 50%）、过磷酸钙（P2O518%）和尿素（N 46%）。栽培容器规格为30 cm（高）×25 cm（直径）。将试验区0～20 cm 表层土先经过风干、研磨，然后去除残留根系、石块等杂物后风干，分别等量（10 kg）装入栽培容器，同时加入肥料，与土壤混合均匀作为基肥。各处理施肥后，立即浇水并使土壤含水率为田间持水量的60%；作物种植期间定期浇水，以保持土壤含水率不变。

1.3 样品采集及测定

1.3.1 土壤与植株样品采集与测定

采集试验区0～20 cm 土层样品和试验后的盆栽土样，采集方式为在上、中、下3 个横截面的随机位置上取土壤鲜样并均匀混合。将所收集的每份土样分为两部分，第一部分立即转移至4 ℃条件下保存，1周内完成测定，第二部分去除杂物风干后，研磨过2 mm 筛，用于测定土壤理化指标。TN和土壤有机碳（SOC）测定均采用常规分析方法[16]。生菜收获后称质量测产，取适量样品烘干研磨，用浓H2SO4-H2O2消煮处理；植株含N 量用自动凯氏定氮仪（OLB9870）测定。

1.3.2 NH3挥发与N2O的采集与测定

NH3挥发采用间歇式密闭通气法测定[17]。每日上午9：00—10：00 采集浓度使用连续流动分析仪（BRAN+LUEBBE，AA3，德国）测定。存储期间每日采集1 次NH3挥发样，共收集10 次；盆栽试验开始后连续测定10 d，之后每2 d 测定1 次，直至施肥处理的NH3挥发量降低至与CK同一水平。

N2O 采用静态暗箱-气相色谱法测定。取气装置由两部分组成，分别为顶箱和底座，二者可严密嵌合，材质为PVC[18]。底座即为栽培容器，顶箱规格为直径×高=25 cm×20 cm。每日上午8：00—9：00 采气，取气时间分别为盖箱后的第0、20、40 min[17]。施用存储/风干后猪粪后的前7 d，从第1 d 开始每2 d 采集1 次气体，之后再隔3 d，即第10 d 采集1 次气体，之后每4 d采集1次气体至生菜收获。气体样品采用气相色谱仪Agilent7890A测定。

1.4 数据计算

1.4.1 氮素利用效率（NUE）

本研究的NUE 主要包括氮素生理利用率（Physiological efficiency，PEN，kg·kg-1）、氮素农学效率（Agronomic efficiency，AEN，kg·kg-1）、氮素回收率（Recovery efficiency，REN，%）和氮素偏生产力（Partial-factor productivity of applied N，PFPN，kg·kg-1），其计算方法为：

式中：TUN为施肥组生菜总吸氮量，kg·hm-2；TCK为对照组生菜总吸氮量，kg·hm-2；FN为氮总投入量，kg·hm-2；YN为施肥组生菜产量，kg·hm-2；YCK为对照组生菜产量，kg·hm-2。

1.4.2 NH3挥发与N2O排放通量

NH3挥发通量根据公式（5）计算：

式中：Fi为各处理第i日的NH3挥发量，kg·hm-2·d-1；C为浓度，mg·L-1；V为吸收液体积，L；S为密闭空间有效覆盖面积，m2；t为气体抽取时长，h。

N2O 排放通量根据公式（6）计算。NH3和N2O 排放总量根据公式（7）计算：

式中：F为N2O 排放通量，mg·m-2·h-1；h为箱体高，m；D为箱体内部气体密度，mol·m-3；Δm/Δt为N2O 浓度与时间的斜率比；M为NH3挥发或N2O 排放总量，kg·hm-2；i为采样次数；t为采样时间，d；10-2为单位转换系数；P为箱体内气压，Pa；R为气体常数；T为箱内温度，K。

1.4.3 施粪后NH3-N与N2O-N排放系数

施粪后NH3-N 排放系数（EFNH3-N）根据公式（9）计算：

式中：FN为总施N 量，kg·hm-2；FNH3-N施肥为施肥组的土壤NH3-N 挥发总量，kg·hm-2；FNH3-N空白为对照组土壤NH3-N挥发总量，kg·hm-2。

施粪后N2O-N 排放系数（FN2O-N）根据公式（10）计算：

式中：FN为总施N 量，kg·hm-2；FN2O-N施肥为施肥组的土壤NO2-N 挥发总量，kg·hm-2；FN2O-N空白为对照组土壤NO2-N挥发总量，kg·hm-2。

1.4.4 温室气体增温潜势及排放强度估算

温室气体增温潜势根据各处理土壤N2O 排放进行核算[19]：

式中：GWP代表全球增温潜势，t CO2e·hm-2；fN2O为总N2O 排放量,kg·hm-2；N2O 的增温潜势为CO2的265倍，则用常数265 表示。温室气体排放强度（kg CO2e·kg-1）是指温室气体增温潜势与作物产量之间的比值。

1.4.5 全过程总气态氮损失率

不同形态猪粪存储和施用的全过程总气态氮损失率（GLN）按公式（12）计算：

式中：FN为总施N 量，kg·hm-2；NLS为存储/风干期间TN 损失率，%；KN2O-N为施粪后N2O-N 排放系数，%；KNH3-N为施粪后NH3-N排放系数，%。

1.5 数据处理分析

数据的基本处理和作图采用Microsoft Excel 2013软件。数据深入分析（单因素方差分析、One-way ANOVA等）采用SPSS 19.0软件。多重比较采用Duncan检验。

2 结果与分析

2.1 不同形态猪粪存储/风干前后N 含量变化及损失特征

不同处理的初始TN 含量具有显著差异（表1），SF/DM 的TN 含量最高，其次为PS，LF 最低，仅为SF的32.9%。PS 和SF 的无机态）约占TN 的15.6%，其中PS 略高，而LF 中高达76.9%，说明PS 和SF 的N 组分以有机态N 为主，LF 以无机态N为主。10 d 的存储/风干过程会使各组分TN 含量显著降低，其中SF 的TN 损失最低，为12.4%，DM、LF 和PS 分别为18.5%、15.9%和20.9%。LF 和DM 的气态氮损失以NH3挥发为主，分别占存储/风干过程气态氮损失的62.3%和47.0%，而SF和PS的NH3挥发损失占比较低，分别仅为21.8%和34.4%。

表1 各处理第一阶段氮含量变化Table1 N contents in phase 1 by different treatments

2.2 不同形态猪粪施用下的作物产量和NUE

如图1 所示，各处理对生菜产量的影响有所差异。施用SF处理的生菜产量最高（33.2 t·hm-2），其次为LF（23.4 t·hm-2）。施用PS 和DM 表现出一定的减产趋势，但影响并不显著。

各处理的生菜NUE 差异显著（图2），其中SF 处理的NUE 最优，PEN、AEN、PFPN和REN分别可达0.35、0.06、0.13 kg·kg-1和16.0%。而在PS和DM施用下，生菜PEN和AEN为负值，表明其会抑制生菜对N的吸收。

2.3 不同形态猪粪施用下的土壤NH3挥发与N2O排放量

不同形态猪粪施用后，随时间延长，NH3挥发的变化特征差异显著（图3A）。施用LF的土壤NH3挥发表现出强烈的瞬时反应性和高强度持续性，施用后第1 d，土壤NH3挥发即达峰值（4.59 kg·hm-2·d-1），且一直延续到第10 d 才基本停止。而DM、PS 以及SF 施用的土壤NH3挥发在第4～5 d 达到峰值，分别为LF 峰值的73.0%、59.3%和48.8%，且在第8 d 后基本停止。LF 施用后的土壤累积NH3挥发量（25.4 kg·hm-2）显著高于其他各处理（图3B），NH3挥发系数可达9.7%（表2）；SF、PS和DM 之间累积NH3挥发量差异不显著（P=0.13），仅为LF处理的36.6%～42.5%。

各形态猪粪添加处理土壤N2O 排放表现出不同的波动和累积排放特征（图4）。PS、LF 和SF 均在第10 d 达到峰值，分别为0.76、0.50 kg·hm-2·d-1和0.49 kg·hm-2·d-1，DM 延迟4 d 后达到峰值（0.74 kg·hm-2·d-1）；施肥35 d 后，各处理N2O 排放基本完成。PS 处理的N2O 累积排放量最高（11.0 kg·hm-2），分别是SF、DM以及LF处理的1.23、1.43倍和2.28倍。

从增温潜势（GWP）和温室气体排放强度（GHGI）看（表2），PS处理最高，LF处理最低。值得注意的是，虽然SF 的GWP 较高，但较高的生菜产量使其GHGI显著低于PS与DM，而与LF处理无显著差异。

表2 不同形态猪粪施用下NH3和N2O气体排放特征及N2O温室气体排放强度Table2 Emission characteristics of NH3 and N2O from swine manure application with different forms and the GHGI of N2O

2.4 全过程总气态氮损失

由图5可以看出，全过程总气态氮损失最高为PS（0.71 kg·hm-2），其后依次为LF（0.69 kg·hm-2）、DM（0.63 kg·hm-2）和SF（0.48 kg·hm-2），分别占TN 的22.4%、23.6%、20.6%和16.7%。LF 在存储/风干过程中的气态氮损失占总气态氮损失的比例最低，为58.6%；其余各处理在存储/风干过程中的气态氮损失占总气态氮损失的65.0%～73.6%，显著高于粪肥施用过程。LF 全过程的气态氮损失以NH3挥发为主，占总气态氮损失的71.5%；DM 的NH3挥发损失占总气态氮损失的49.8%；PS和SF的NH3挥发损失仅分别占总气态氮损失的38.0%和31.4%。

3 讨论

3.1 存储/风干过程中的N素损失

本研究除风干处理组外，其他各处理均在相同条件下进行，可排除温度、容器、堆积高度等其他因素的影响。结果表明，不同形态猪粪在存储/风干过程中均会产生5.4%～26.9%的N 损失，略低于已有研究结果（28.8%～37.5%）[9]。主要因为本研究猪粪存储/风干过程是在5 月，平均气温较低，相比高温状态下的NH3挥发损失会降低[20]。同时，本研究的存储时间较短，仅为10 d，有机氮未被完全分解转化，因此更多的氮素得以保留。DINUCCIO 等[21]和FANGUEIRO 等[22]的研究发现，存储过程中固态组分的NH3挥发损失会显著低于液态组分，仅为液态组分的8.8%～63.0%；本研究中SF 的NH3挥发损失为LF 的27.3%。ANEJA等[23]认为NH3挥发主要受到含量和pH 的影响，大量的会使pH 升高，当粪肥pH 高于7.0时，会显著促进NH3挥发[24-25]。本研究LF中含量分别是PS 和SF 的1.7 倍和1.9 倍，且pH 显著高于其他形态猪粪，因此较高的初始含量和pH 是LF 在存储过程中NH3挥发损失量高的主要原因。另外，较高的温度和较大的风速也会促进NH3挥发[26]，DM 的NH3挥发量显著高于同期在罐体存储条件下的SF 以及PS。除NH3挥发外，猪粪存储/风干过程中也会发生N2O 的排放[27]；N2是粪肥堆置过程中N 损失的另一主要方式，可占堆肥过程中总N 损失的68%～79%[28]。本研究在猪粪存储/风干过程中没有其他途径（径流或淋溶）的N损失，因此推测除NH3挥发外，N损失主要以N2O和N2的形式排放。

3.2 对生菜产量和NUE的影响

生猪养殖规模化发展至今，粪污收集的方法得到了多元化发展，后续处置方式也多种多样，造成了现阶段所收集的猪粪形态差异较大、养分含量不均的现象[29]，因此其施用后对农田产生的效应也必然存在差异。一般情况下，猪粪需要经过堆肥处理后施用，28 d 左右的发酵周期可分解大量有机质，同时释放热量[30]。尽管PS 经过10 d 的存储过程，进行了短暂初期发酵，但施用后对作物产量提升不显著，NUE 也较低。其原因可能在于，PS 含水率（81.1%）远超过发酵初期最佳含水率（65%），使得存储过程抑制了粪肥的初期发酵[31]，保留的大量有机质进入土壤后，发生自然发酵产生大量的热，进而导致作物烧苗[31]。同理，DM 的风干晾晒过程主要是水分蒸发[32]，对有机物的分解作用更小，因此施用后会导致作物减产。而SF具有适宜的含水率（65%±2.2%），经过10 d 的初级发酵过程，足以完成粪肥升温期，有效减少了有机质，降低了施用后的负面效益。因此，相比其他处理，SF 为作物生长提供了更为安全的环境条件，促进了有机氮肥的利用。ENGIL 等[33]构建了有机施氮量与氮肥农学效率的关系，y=-0.169 6x+58.882（R2=0.893 1），据此推算施N 量为250 kg·hm-2的粪肥，其氮素农学效率为16.5%，与本研究SF 的农学效率（16.0%）相一致，这表明SF 经过短期存储后即可还田施用。本研究LF 施用后的作物产量和NUE 低于SF，但高于PS和DM。推测其原因为：一方面LF 的N 含量低（仅为SF 含N 量的44.3%），导致等N 处理条件下施用总量相对较大，造成养分分散、易流失，进而降低了作物对其的利用率；另一方面，LF 有机质含量低于其他组分，施用后对作物生长的负面效益低于PS和DM[34]。

3.3 对土壤NH3挥发和N2O排放的影响

ZHOU 等[35]研究表明液态猪粪施用后NH3挥发的排放系数可达4.9%～17%，而固态粪肥等有机肥施用后的NH3挥发排放系数一般在2.3%～11.1%之间[35-36]。本研究表明LF 施用后引起的NH3挥发排放系数（9.7%）显著高于其他形态猪粪（3.3%～3.9%），与前人的研究结果一致。NH3挥发与土壤中的浓度呈正相关关系[37]，本研究LF 的浓度显著高于其他处理，是其NH3挥发损失最高的主要原因之一。已有研究表明，土壤pH 每升高一个单位，土壤NH3挥发量可增加10 倍[38]。本研究中SF、PS 和DM 的pH 呈弱酸性，施用后的土壤pH 显著低于LF，因此NH3挥发损失相对较低。

前人对不同类型有机粪肥施用后产生的N2O 排放进行了大量研究，数据表明N2O 排放系数为0.2%～2.2%[39-40]，而本研究中N2O 排放系数为1.8%～3.9%，略高于前人的研究结果。主要是因为本研究施用的猪粪，一方面相比其他类型粪肥（如牛粪等）有机N含量较高，同时短期发酵保留了大量有机质和N 素，导致其施用后产生了较高的N2O 排放量[41]。已有研究表明，SOC 含量与N2O 排放呈显著正相关关系，SOC 增加为土壤微生物提供充足的养分，提高微生物数量，使好氧菌活性增强，进而加快了土壤内部氧气的消耗，造成局部厌氧环境，从而推动了厌氧微生物的生长和繁殖，使土壤反硝化作用增强，导致了N2O 排放升高[42]。本试验中PS、SF和DM 施用后土壤SOC以及微生物生物量氮含量均显著高于LF（表3），表明相比LF，其他形态猪粪施用对SOC 的含量提高更为显著，这有效促进了土壤微生物活性，增强了土壤硝化-反硝化过程，进而增加了土壤N2O 排放量。也有研究认为pH 可以通过影响N2O 还原酶的活性调控N2O 的排放，一般情况下，pH 中性或与自然土壤pH 相近时酶会保持高效性，但过高或过低的pH 会降低酶的活性[43]。本研究中LF 的pH 为8.2，施用后土壤pH 达到8.9，而其他形态猪粪pH 都处于中性范围。因此，推测较高的pH 是LF 处理土壤N2O 排放低于其他各处理的另一重要因素。

表3 不同形态猪粪处理下土壤理化性质Table3 Soil physical and chemical properties for swine manure application in different forms

N2O 是重要的温室气体，其增温潜势是CO2的265 倍，对全球温度变化具有重要的影响[19]，温室气体排放强度则可体现作物生产对温室效应的贡献。AITA 等[43]在研究中发现，全球因作物生产产生的平均温室气体排放强度为0.16 kg CO2e·kg-1，其中N2O的排放强度约占20%，为0.033 kg CO2e·kg-1。本研究中，PS、DM、SF和LF施用后的N2O 排放强度均高于全球作物生产的N2O 排放强度的平均值，分别是全球N2O 排放强度平均值的8.1、6.0、3.9 倍和3.0 倍。可见，如果采用有机粪肥全量替代化肥施用于农田，会产生较高的温室效应。

3.4 猪粪储用模式分析

本研究全过程总气态氮损失最高的为PS，分别是LF、DM 和SF 的1.04、1.12 倍和1.49 倍。HOLLY等[44]也研究了不同形态牛粪存储和作为有机肥施用于田间后全过程的NH3挥发和N2O 排放损失，发现生浆液的总气态氮损失高于液态组分，且二者均远高于固态组分，与本研究的结果一致。尽管DM施用后的气态氮损失与SF 接近，但风干过程中的大量气态氮损失导致其全过程总气态氮损失仍是SF 的1.5倍。因此本研究认为SF 不需要进行风干晾晒，存储后施用即可达到最适的施用效果。综上，PS、LF 和DM 相比SF 均产生了较高的N 素损失，不利于存储后还田施用。

水冲粪的清储模式是产生PS 的主要原因，新鲜猪粪、猪尿和混合粪尿含水率一般分别为68.7%、97.5%和85.4%[45]，若将粪、尿分开收集，则可有效减少PS的产生，降低后续固液分离的处理成本，也可使收集的猪粪具有相对较低的含水率[46-47]，进而有利于减少存储过程中的N素损失；采用干清粪相比水冲粪也可减少猪粪含水率，降低营养成分的损失，是值得推广的处理模式[48]。目前畜禽粪便固液分离后的LF一般进行厌氧处理，且因其有机质比例的降低，可缩小厌氧处理装置的容积和占地面积，有利于节约成本[49]，因此本研究建议LF 宜通过酸化或厌氧发酵等方式尽可能降低NH3挥发损失。综合全过程总气态氮损失规律、作物产量和NUE，SF 存储后施用为最佳生产模式。

4 结论

（1）存储和施用全过程，各形态猪粪的总气态氮损失量超过12%，其中猪粪生浆液最高，固态组分最低；气态氮损失主要发生在存储/风干过程，占总气态氮损失的59%以上。

（2）不同形态猪粪存储/施用过程的气态氮损失形态差异显著。存储过程，液态组分和风干过程以NH3挥发为主；施用过程，液态组分仍以NH3挥发为主，排放系数达9.7%。

（3）猪粪固液分离固态组分经存储初级发酵后施用的资源化利用模式效果最优。需要注意的是，由于本研究存储/风干过程较短，会对气态氮损失有所低估，同时会对施用效果的评估带来一定的误差，因此建议根据规模化养殖场的常规存储/风干处理时间开展更长时间尺度的研究。