基于相场法模拟对流作用下Ni- Cu合金枝晶形貌

彭霞林 肖 红 李伟红 易 兵 秦 伟 何 浩

(1.湖南华菱涟源钢铁集团有限公司，湖南 娄底 417000； 2.湖南中科电气股份有限公司，湖南 岳阳 414000)

液态合金的凝固过程决定了合金的最终微观组织形貌，对铸件性能起着至关重要的作用。铸造过程中对流行为对合金枝晶形貌及溶质分布的影响显著，且枝晶间的流体流动还直接影响溶质偏析、凝固疏松和孔洞等凝固缺陷的分布[1- 2]。相场法(phase field method, PFM)是基于热力学理论来描述系统动力学的演化过程，通过引入序参数来确定界面的固、液状态，从而避免跟踪界面这样复杂的计算任务，并具有将界面曲率、各向异性和动力学效应等隐性地包含在相场方程中等优点。因此，基于相场模拟方法探究不同对流条件下枝晶形貌的演变过程，对控制铸件的微观组织和力学性能具有重要意义。

Kobayashi等[3]提出了一种简单的单组分熔体生长相场模型，表明噪声对树枝状晶体的侧分支结构影响显著。Wheeler等[4]建立了描述理想二元合金等温凝固的相场模型，表明控制方程随时间变化并与界面性质有关。Kim等[5]通过扩展界面场方法提出了一种共晶相场模型，并进行了CBr4- C2Cl6有机合金的定向凝固试验，模拟结果与试验结果大致吻合。Beckermann等[6]和Anderson等[7]利用相场法模拟了自然对流对枝晶生长的影响，发现金属液流动可以加快晶粒粗化。Tong等[8]开发了一种多时间步长算法优化强制对流枝晶生长的相场模型，表明强制对流会增加侧枝生长的幅度和频率、影响枝晶上部和下部的生长方向。Yuan等[9- 10]建立了耦合溶质场和流场的相场模型，模拟了强制流动作用下Fe- Ce合金等温凝固过程中的枝晶生长过程，发现随着噪声幅度的增大，二次枝晶间距减小、枝晶生长速率不变，枝晶干的溶质浓度先减小后增大。龙文元等[11]采用相场法模拟了Al- Cu合金等温凝固和非等温凝固时强制流动对枝晶生长的影响，发现非等温凝固枝晶生长速率小于等温过程，强制对流导致上游温度梯度增大而下游减小，形成枝晶不对称生长现象。石玉峰等[12]采用新的耦合模型模拟了自然对流和强制对流对枝晶生长的影响，发现自然对流下枝晶对称生长而强制对流下枝晶迎着流动方向生长，这是迎流侧溶质富集层减薄而背流侧溶质富集层增厚所致。

前人研究多集中在单侧对流对枝晶形貌影响的模拟，而混合流速和渐进流速对枝晶偏转及重熔的影响模拟研究较少。本文采用WBM(Wheeler- Boettinger- McFadden)相场模型[4]，对Ni- Cu二元合金在不同对流作用下的定向凝固进行了模拟，研究了单向对流及混合对流对枝晶形貌、溶质分布的影响；并对不同流速下枝晶的偏转角进行了线性耦合，模拟了横向对流和线性流速对定向生长柱状枝晶偏转和重熔的影响。

1 相场模型方法

Ni- Cu二元合金相场模型中存在两个变量：相场变量φ(r,t)和浓度变量c(r,t)。φ(r,t)表征t时刻位置r处的序参量，定义φ(r,t)=1表示固相，φ(r,t)=0表示液相，在固- 液界面φ(r,t)在0～1之间连续取值。根据Ginzburg- Landau 理论，对一个体积为Ω的封闭体系，自由能F的表达式为：

(1)

根据最小能量原理由Lyapounov函数以及线性不可逆动力学推导出与时间相关的表达式为：

(2)

式中Mφ为与界面动力学相关的相场参数。相场方程可变分得到：

(3)

耦合流场的浓度场方程为：

(4)

Mφ=(1-xB)MA+xBMB

(5)

方程(3)和(4)中，HA及HB定义如下：

(6)

(7)

式(4)中，D为Fick扩散系数，在二元合金中定义为：

D=Ds+p(φ)(Dl-Ds)

(8)

式中Dl和Ds分别为液相和固相的扩散系数。

相场模拟中流场的连续性方程为：

(9)

质量守恒方程为：

(10)

(11)

(12)

相场法模拟中热扰动的引入对凝固界面形态的稳定性有重要影响，本文在相场控制方程中加入相场扰动项，即：

(13)

式中：r为-1与+1之间的随机数;α为扰动的强度参数。

2 数值求解

2.1 材料及模型参数

2.2 初始条件与边界条件

在等轴晶生长过程中，t=0时刻，在计算区域中心点(x0,y0)处设置1个半径为R的初生晶核，速度V分别为0、0.01、0.02、0.03、0.04、0.05 m/s的过冷熔体从模拟区域上边界流入，下边界流出。初始条件为：

(x-x0)2+(y-y0)2>R2时,

φ=0，x=x0，Vx=0,Vy=V，T=1 574 K；

(x-x0)2+(y-y0)2>R2时,

φ=1，x=x0，Vx=0,Vy=0，T=1 574 K。

定向阵列生长时，在计算区域边界底部设置5个半径为R的初生晶核，速度V分别为0、0.01、0.02、0.03 m/s的过冷熔体从模拟区域左侧边界流入，右侧边界流出。初始条件为：

(x-x0)2+(y-y0)2>R2时,

φ=0，x=x0，Vx=V,Vy=0，T=1 574 K；

(x-x0)2+(y-y0)2>R2时,

φ=1，x=x0，Vx=0,Vy=0，T=1 574 K。

在计算区域边界时，相场、浓度场和流场均采用 Zero-Neumann边界条件。

3 模拟结果与分析

3.1 单向对流作用下流速对枝晶形貌和溶质分布的影响

图1为单向对流条件下流速对枝晶形貌的影响。在纯扩散条件下，主枝晶在各向异性作用下沿坐标轴方向快速生长，主枝晶两侧的二次枝晶有明显竞争生长、枝晶臂粗化的现象，主枝晶结构基本相同。随着液相流动的引入，枝晶形貌随着流速的增加发生了较大变化，具体表现为在流场的上下游区域呈不对称的生长发育状态，上游区域枝晶发达，而下游区域枝晶生长受到抑制。

图1 单向对流条件下流速对枝晶形貌的影响(γ=0.07,t=1 000Δt)

将数值模拟得到的偏转角与流速作图，如图2所示，得到如下关系：

θ=0.02+266.266V+1 547.02V2-

54 953.2V3

(14)

由图2可知，随着初始液相流速的增加，横向发育的主枝晶干朝上游方向偏转，并且横向发育的主枝晶干及二次枝晶臂相较于纯扩散的枝晶更粗，生长速率更快[14]。当初始液相流速增大到一定值后，下游区域主枝晶发育几乎停滞，主枝晶生长速度急剧减小，且几乎没有侧向枝晶形成，这主要是枝晶尖端周围液体流动而使温度和溶质分布不对称所致。枝晶周围的上流液体与下流液体相比，温度较低，溶质浓度也较低，从而使枝晶的生长形貌呈不对称性。

图2 偏转角与流速关系曲线

图3为不同流速下同一时刻枝晶凝固前沿溶质场的分布。可以看出溶质场的分布规律与枝晶生长理论相吻合。在纯扩散情况下，溶质在枝晶间呈对称分布，固- 液界面溶质微观偏析比较明显。如图4所示，在强迫对流情况下，枝晶上游浓度梯度比下游大，上游侧枝晶臂之间溶质富集。随着枝晶的生长，溶质原子被排斥到固- 液界面前沿的液体中，并被流体从上游冲刷到下游，导致溶质在下游区域富集，同时上游区域一次臂和二次臂的形成阻挡了溶质扩散的路径，因此在上游侧和下游侧枝晶间形成了溶质富集区。随着流速的不断增大，对流促进上游固- 液界面的溶质析出，同时界面的稳定性增加，使得上游侧枝晶臂均明显比下游侧枝晶臂发达，而下游侧溶质扩散层厚度逐渐增加，造成固- 液界面溶质偏析严重。这说明在有无对流条件下，枝晶的凝固过程都无法避免微观偏析现象。

图3 不同流速下同一时刻枝晶凝固前沿溶质的分布(γ=0.07,t=1 000Δt)

图4 枝晶上游和下游溶质分布

3.2 混合对流作用下流速对枝晶形貌和溶质分布的影响

混合对流作用下流速对枝晶形貌和溶质分布的影响如图5所示。在混合流动条件下，纵向主枝晶和横向主枝晶均表现出挠度特性，具体为上游区域的纵向主枝晶向左侧生长，横向主枝晶向上方移动，且下游区域主枝晶的偏斜更加严重。混合流动下枝晶生长的另一个特征是：上游区域的主枝晶干明显比下游区域的粗壮，并且下游的纵向主枝晶干随着混合流速的增加逐渐形成一个拖臂，其生长受到很大的阻碍。混合流动条件下的溶质分布与单向流动条件下的类似，受过冷熔体冲刷后，枝晶第二象限的固- 液界面附近溶质浓度降低，二次枝晶数量增加且生长速度加快；受主枝晶干阻挡的溶质在晶粒的第一和第三象限的固- 液界面大量富集，导致二次枝晶退化。

图5 混合对流条件下流速对枝晶形貌(a～f)和溶质分布(d～f)的影响

图6为混合对流作用下流速对定向生长柱状枝晶形貌、溶质分布的影响。在没有横向流动的情况下，枝晶呈对称树枝状形貌，二次枝晶发育良好，柱状晶周围溶质对称分布。随着横向流速的引入，定向生长柱状枝晶表现出不对称的生长形貌，二次枝晶主要分布在主枝晶的上游侧，下游侧的二次枝晶受到抑制，并且随着流速的增大该特征越明显。当流速增大到一定值后，下游侧二次枝晶被完全抑制。在线性流速下，由于枝晶不同部位流速不同，枝晶底部流速小，尖端流速大，枝晶呈弧形偏转，如图7所示。

图6 混合对流条件下流速对定向生长柱状枝晶形貌(a～d)、和溶质分布(e～h)的影响

图7 线性流速对定向生长柱状枝晶形貌和溶质分布的影响

在横向对流作用下，柱状晶向上游侧偏斜，并且随着横向流速的增大，偏斜角度也逐渐增大。从溶质分布图可以看出，由于溶质沿固- 液界面的扩散效应，溶质在柱状枝晶内高度富集。这是由于二次枝晶臂和一次枝晶的阻碍，富集的溶质难以从枝晶内部向外扩散迁移，从而导致枝晶内溶质高度富集。如图8所示，在对流作用下，柱状晶尖端附近的溶质浓度较低，后端部分溶质浓度较高，从而抑制了柱状晶下游侧二次枝晶的生长。

图8 柱状枝晶尖端上下游侧溶质分布

如图9所示，在横向对流作用下，枝晶的局部重熔和缩颈断裂加剧。这是由于溶质大量富集在枝晶间造成了枝晶与枝晶臂连接处重熔，从而促使了枝晶破碎，并随着流速的增加，一次枝晶间熔断的二次枝晶逐渐减少，溶质富集程度增加。

图9 柱状枝晶的局部形貌

4 结论

(1)在纯扩散条件下，主枝晶结构基本相同，溶质在枝晶间呈对称分布，固- 液界面溶质微观偏析比较明显。随着熔体流动的引入，流场的上下游枝晶生长呈不对称性，上游区域枝晶发达，而下游区域枝晶生长受到抑制。横向发育的主枝晶干向上游方向偏转，并且横向发育的主枝晶干及二次枝晶臂相较于纯扩散条件下的枝晶更粗，生长速率更快。

(2)在混合对流作用下，上游主枝晶均偏向于流速方向生长，且下游主枝晶的偏斜更严重。上游主枝晶干明显比下游的粗壮，下游纵向主枝晶干随着混合流速的增大逐渐形成一个拖臂。枝晶第二象限的固- 液界面附近溶质浓度低，受主枝晶干阻挡的溶质在晶粒第一和第三象限的固- 液界面大量富集。

(3)在横向对流作用下，定向生长柱状晶的二次枝晶主要分布在主枝晶的上游侧，下游侧二次枝晶被抑制，并且柱状晶向上游侧偏斜。柱状晶尖端附近的溶质浓度较低，后端部分溶质浓度较高。在线性流速下，枝晶呈弧形偏转。

(4)在横向对流作用下，枝晶的局部重熔和缩颈断裂加剧，随着流速的增加，一次枝晶间熔断的二次枝晶逐渐减少，溶质富集程度增加。