蔬菜中重金属风险评估的研究进展

刘玉莹　屈嘉怡　曹嘉硕　陈兴萍　任娅楠　贾静泽　张红霞　徐乃丰

摘  要： 蔬菜不仅在人们的日常饮食中扮演着重要角色，且对我国农产品出口贸易贡献巨大，然而重金属污染逐渐成为威胁我国蔬菜生产与人体健康的主要危害之一.该文概述了蔬菜重金属风险评估的国内外动态、风险评估步骤、风险评估方法等的研究现状和发展趋势，旨在为相关学者的研究建立适合我国国情的评估方法与标准提供参考.

关键词： 蔬菜; 重金属; 风险评估; 步骤与方法

中图分类号： TS 207.3    文献标志码： A    文章编号： 1000-5137（2021）02-0207-09

Research progress on risk assessment of heavy metals in vegetables

LIU Yuying， QU Jiayi， CAO Jiashuo， CHEN Xingping， REN Yanan，JIA Jingze， ZHANG Hongxia， XU Naifeng^*

（College of Life Sciences， Shanghai Normal University， Shanghai 200234， China）

Abstract： Vegetables not only play important roles in peoples daily diet，but also make great contributions to the agricultural product export trade in China.However，the pollution of heavy metals has gradually become one of the significant factors threatening vegetable production and human health.The research status and trends on risk assessments of heavy metals in vegetables were summarized here，which contains progress at home and abroad，steps and methods of risk assessments，and so on.It will provide references to establish assessment methods and standards suitable for our national situation.

Key words： vegetable; heavy metals; risk assessment; step and method

0  引 言

蔬菜是人们日常生活中必不可少的食物来源之一.我国是蔬菜进出口大国，在满足国内市场消费需求的同时，也不断出口蔬菜到世界市场.2019年中华人民共和国农业农村部发布的农产品进出口情况显示：我国蔬菜全年进口额约9.6亿美元，出口额约155.0亿美元，蔬菜出口量占农产品出口量的19.6%^[1].由此可见，蔬菜出口贸易在我国农产品对外贸易中的地位不容忽视.

1978年以来，我国种植业结构不断调整，蔬菜产业快速发展，种植面积和产量均大幅增加.2017 年蔬菜种植面积和产量分别为2.255×10⁷hm²和8.11×10⁸t，面积比1978年增加近6倍^[2].然而近年來，随着城市化的快速发展而带来的生活垃圾和工业“三废”的排放，严重污染了蔬菜生产区的土壤和灌溉水，再加上化肥农药过度的施用，蔬菜的产量、品质和安全性大幅下降.同时，蔬菜也富集土壤和灌溉水中的重金属，使自身生理代谢失调、生长受到抑制等，还会通过食物链将重金属转移至人体，严重威胁着人体健康安全^[3].

可见，必须对蔬菜中的重金属含量进行系统的风险评估，从而保障蔬菜产品质量安全，增强其国际竞争力.遗憾的是，大多数国家对蔬菜的监管多采用最高允许量指标，且蔬菜及其生长环境所采用的质量标准相对独立，割裂了两者之间的有机联系，不够科学.美国食品和药物管理局指出：作物和土壤的协调管理仍然是必要的，因为即便土壤中重金属污染未超过限量标准，一些作物在该土壤环境中生长而富集的重金属含量也可能超标.重金属污染风险的综合环境管理不仅基于其浓度值，还依赖于确定蔬菜中的重金属污染源、污染途径、暴露人群及其饮食习惯.

1  蔬菜重金属风险评估的国内外动态

1.1 国内蔬菜重金属风险评估动态

在2010年以前，我国主要基于算术平均值、中值等对蔬菜中的重金属污染进行风险评估，指标不够综合、客观，易忽略极值的影响，从而做出错误判断.自2010年以后，我国蔬菜重金属风险评估程序逐渐发展完善，所采用的单因子污染指数（P_i）、综合污染指数、靶标危害指数（THQ）法和健康风险系数等指标，更加能反映出蔬菜中重金属污染的真实水平.ZHENG等^[4]在研究葫芦岛市工业区重金属通过膳食摄入途径对人群健康造成的影响时，采用目标危害商数和危害指数两个指标评价单一重金属和多项重金属对个体的非致癌健康风险.黄秋生等^[5]应用综合评估法分析金华北山地区23种野茼蒿及其他23种野生和栽培蔬菜，是基于蔬菜中重金属含量的平均值来计算的.黄泽春等^[6]在评估北京市菜地蔬菜中的锌含量时，采用含量范围、算术均值、中值和几何均值等进行评估.高培培等^[7]运用内梅罗综合污染指数法、单因子污染指数法及目标危害系数法评价了莲藕重金属污染状况及其对人体的健康风险.吴君兰等^[8]运用单因子污染指数、内梅罗综合污染指数、主成分分析及目标危害商数模型，对所采集的115个闵行区地产蔬菜样品中的Cu，Zn，Pb，Cr，Cd，As和Hg含量，及它们对人体健康的风险做出了综合分析与评价.SONG等^[9]运用估计每日摄入量（EDI）和危险目标系数法对北京市416个（涉及100个品种）蔬菜样品中As，Cd，Cr，Cu，Ni，Pb和Zn的浓度进行了系统的调查，以评估当地居民的潜在健康风险.李丁等^[10]采用单因子污染指数和内梅罗综合污染指数对贵阳花溪蔬菜样品中各重金属元素污染情况及综合污染水平进行评价，通过危害指数和暴露风险健康评估指数分析了城郊蔬菜中重金属污染状况，以及摄入人群的健康风险.王旭^[11]基于不同人群的蔬菜消费情况和基本特征，利用@risk风险评估软件，结合蒙特卡罗法进行大量计算机模拟，得出广东省居民通过蔬菜摄入的重金属暴露量，并使用目标危害系数对广东省蔬菜重金属进行了暴露评估.

1.2 国外蔬菜重金属风险评估动态

国外对蔬菜中的重金属风险评估比国内早，也更为成熟，有成熟完善的风险评估理论体系，有关风险评估的研究数量也远远多于国内.LIM等^[12]在研究韩国松川金银矿附近土壤和作物中的重金属污染及健康风险评估时，采用目标危害系数进行评价.FERR?-HUGUET等^[13]在研究加泰罗尼亚地区不同食用蔬菜在被污水灌溉污染的土壤中生长，对当地居民产生的健康风险时，采用危险商数对蔬菜中重金属进行风险评估.MURRAY等^[14]在研究施用堆肥对城市园林土壤植物重金属吸收和对人体健康产生的潜在危害时，采用生物富集系数和危险系数进行评估.CHERAGHI等^[15]在研究伊朗西部哈马丹省在过量施用磷肥的土壤中生长的马铃薯的重金属污染程度时，采用了每日膳食摄入量、健康风险指数和迁移因子3个指标进行评价.ABBASI等^[16]从巴基斯坦小喜马拉雅山收集新鲜野生叶菜类蔬菜和相关的土壤样品，检测其中的重金属含量，并根据健康风险指数、目标危害商数和危害指数对其进行健康风险评估.AGHIL等^[17]使用目标危险系数和癌症风险估计值评估伊朗中部生产的温室黄瓜和甜椒中的重金属Pb，Cd，Ni和Cr带来的健康风险.

2  蔬菜重金属风险评估步骤

风险评估一般指对特定时期内，因危害暴露而对生命健康产生潜在的不良影响的特征性描述，它通过系统地组织科学技术信息及其不确定度的方法，来回答有关健康风险的某些特定问题^[18].根据《中国生态环境健康风险评价技术框架（HJ 1111—2020）》，风险评估是由危害识别（hazard identification）、危害表征（hazard characterization）、暴露评估（exposure assessment）以及风险表征（risk characterization）4个步骤组成（图1）.

2.1 危害识别

危害识别是风险评估的首要环节.通过危害识别，可以确认人体暴露在重金属下所产生的有害健康效应，为进一步定量风险评估提供依据^[19].美国环境保护局（US EPA）定义危害识别为：识别能够导致不利健康影响的各种暴露，并描述不同暴露的浓度和强度特征^[20]，主要任务是识别环境污染物和评估其毒理学性质及作用模式或机制.若对人体具有危害，则需进一步估计其对人体健康危害可能产生的风险，开展定量评估.危害识别的难点是：由于人群中的重金属暴露量较低，出于时间成本因素，政府或企业不愿出资广泛开展重金属毒性研究.谷静^[21]和牛小丽等^[22]通过对食品中的Hg进行研究发现：食品中的Hg元素主要以元素Hg、二价Hg化合物和烷基Hg这3种形式存在，并且Hg的毒性会随着Hg的存在形式的变化而变化，烷基Hg的毒性通常大于另外两种形式的Hg.司友斌等^[23]在探究异化铁还原对土壤中汞甲基化的影响时发现：利用水中的一些微生物可以实现无机Hg和金属Hg向甲基汞的转变，而甲基汞极易被生物吸收，会对人体的肝脏、肾脏、脑组织，尤其是人体脑中的神经组织产生危害.RATTANACHONGKIAT等^[24]在对泰国鱼类、甲壳类动物和沉积物样品中的As种类测定时发现：食物中的As通常是以化合物形态存在，可分为有机和无机两种类型，其中无机As毒性更强，容易诱发癌症等病变.曹顺利^[25]在研究柠檬酸和草酸对茶园土壤中Pb的生物有效形态的影响时发现：全球每年通过各种途径、各种形态排放到生态环境中的Pb大概有4×10⁵t，对人们的生存环境造成了极大的污染.顧关云等^[26]在研究芦笋的化学成分和生物活性时发现：城市居民日常生活中产生的垃圾废渣废水、煤炭和垃圾的燃烧、对矿山的开采等行为都在一定程度上直接或间接地对生态环境造成了污染，增加了人体吸收Cr的风险.

2.2 危害表征

基于危害识别，危害表征是对目标环境因素如何致病进行阐释，定性描述危害等级，以及目标环境因素暴露与有害效应之间的剂量-反应（效应）关系，推导毒性参数.危害表征分为定性危害表征和定量危害表征.剂量-反应关系是预测某给定剂量可能导致不良反应的数学模型^[27]，即当摄入量等于或小于这种剂量时，就不会出现可观察到的健康效应，从而推算出重金属引起个体生物学改变时的剂量水平.陈新^[28]对慢性Hg中毒患者肾脏损伤临床特征及相关危险因素的研究发现：Hg在人体中代谢缓慢，半衰期较长，对人体的危害多见于慢性Hg中毒，且并发症较多，肾脏是Hg中毒的主要靶器官之一.宾俊毅^[29]在研究Hg引起的急性肾功能衰竭机能时提出：Hg在肾脏中蓄积的主要危害是引起肾小管的肿胀和坏死，导致上皮细胞病变.As作为一种类金属，可以通过食物链途径进入人体，在诸多器官和组织中蓄积，损害皮肤、肝脏、机体酶系统、生殖系统等.刘媛^[30]关于As对皮肤细胞凋亡及角化相关基因表达的影响研究发现：As与人体内谷胱甘肽结合引起皮肤病变，主要表现为皮肤表面色素异常，躯干部出现交错的密集色素斑和白色脱色斑点.Pb作为重金属，摄入后可长期蓄积在体内各器官和组织中.Pb蓄积量最高的是骨骼，对骨组织中钙（Ca）的吸收具有抑制作用，对骨组织结构具有损伤作用^[31].要志宏^[32]在对扬州盐水鹅进行风险评估时指出：过量的Pb积存于机体时会导致机体出现血红蛋白减少、贫血等症状，并且会对机体的神经系统产生毒害.

2.3 暴露评估

暴露评估是根据危害在膳食中的水平和人群膳食暴露量，初步估算危害的膳食总摄入量^[33].将重金属暴露评估归纳为：获得介质中重金属浓度、调查暴露途径和介质、获取暴露参数，以及用确定性或概率模型估算重金属暴露量4个步骤^[34].定性或定量估计特定情景下人群经不同路径和途径暴露于目标环境因素的外暴露量;通过情景分析和现场调查，确定人群暴露于目标环境因素的暴露情景，建立暴露模型，包括目标环境因素及其来源、暴露路径、暴露途径、暴露人群、暴露事件、暴露时间、暴露频率等条件和假设.目前主要采用美国环境保护局推荐的暴露评价模型.然而，因为不同地区重金属具体暴露情况不同，所以选取不恰当的暴露参数作为参考会使评估结果有失偏颇.有效的重金属暴露评估是准确进行风险表征的基础，决定了重金属健康风险评价的准确性，是具体风险评估工作中最为重要的部分.

2.4 风险表征

风险特征描述主要是在危害识别、危害描述和暴露评估的基础上，定性或定量描述风险大小及其不确定性，如果将定量和定性的数据综合到一起，得到的证据只能对风险进行定性评估，最终的风险评价的可信程度依赖于可获得数据的代表性、评价方法的合理性，以及所确认的易变性、不确定性假设条件和专家论断等因素^[35].

3  蔬菜重金属风险评估方法

3.1 单因子污染指数

单因子污染指数（P_i）指蔬菜样品中i种重金属质量分数C_i（mg?kg^-1）与该重金属对应的质量分数标准限量标准值S_i的比值，可以确定主要污染物及其危害程度.然而它只能反映各个污染物的污染程度，不能全面、系统地反映总体污染状况.表1为蔬菜中单因子污染指数评定表.

3.2 内梅罗指数法

内梅罗指数法^[36]是进行综合污染指数计算最常用的方法，适用于蔬菜样品中多种重金属联合作用条件下的健康风险评价，兼顾了各污染因素的污染指数平均值和最高值，不仅考虑了各污染物的平均水平，更突出了超标重金属的危害程度，符合蔬菜品质安全评价的特点，也克服了平均值法各个污染物分担的缺陷.因此，为全面反映各种重金属元素对蔬菜的不同作用，突出高浓度的重金属元素对蔬菜质量的影响，往往采用内梅罗指数法.内梅罗指数

式中;P_imax为蔬菜中多种重金属污染物中最大的单因子污染指数;P_iave为蔬菜中多种重金属污染物单因子污染指数的平均值.表2为蔬菜中重金属综合污染指数评定表.

3.3 靶标危害系数

靶标危害系数（THQ）^[37-38]是以污染物暴露剂量与参考剂量的比值来表征非致癌风险水平.通过将蔬菜中的重金属含量、接触时间、平均暴露致癌物时间，以及平均体重等多种参数联系起来，反映污染物对暴露人群健康的危害程度和潜在健康风险.美国环境保护局指出：THQ小于1，表示通过蔬菜途径产生的重金属健康风险不明显;THQ大于1，表示通过蔬菜途径可产生重金属健康风险，THQ越大表示健康风险越大.其计算公式为：

式中：RfD为非致癌口服参考剂量，单位mg?kg^-1·d^-1;C_veg为各蔬菜重金属的含量，单位mg?kg^-1;IR_veg为蔬菜人均日消耗量;EF_veg为重金属年暴露天数;ED为暴露年限;BW为人体平均体重;AT为非致癌暴露总时间（ED×365）.

鉴于重金属对人体健康的影响一般是多種元素共同作用的结果，且不考虑重金属元素之间的拮抗或协同效应，通常将各元素的靶标危害系数求和综合分析.

3.4 富集系数

富集系数是指蔬菜中的重金属含量与土壤相应重金属含量之比，来衡量各种蔬菜对土壤中重金属的吸收状况.富集系数愈大表明蔬菜吸收重金属的能力越强，抗土壤重金属污染的能力则越弱.

3.5 暴露剂量-反应外推法^[39-40]

3.5.1 化学致癌物风险模型

式中：R_c为化学致癌物经摄食途径产生的平均个人致癌年风险;q_ig为第i个化学致癌物的第g种暴露途径致癌强度系数;70为人类平均寿命;D_ig为第i个化学致癌物的第g种暴露途径的单位体重日均暴露剂量（mg?kg^-1?d^-1），

式中：C_m为蔬菜中化学致癌物平均浓度（mg?kg^-1）;M_m为成人日均摄入蔬菜量（mg?kg^-1）;60为全国城市成人平均体重.

3.5.2 非致癌物风险模型

式中：表示第i个非致癌污染物的第g种暴露途径所致健康危害的个人平均年危险;70表示平均寿命;PAD_ig为第i个非致癌物的第g种暴露途径的参考剂量（mg?kg^-1·d^-1），计算公式为：

式中：RfD_ig为第i个非致癌污染物的摄食途径参考剂量（mg?kg^-1·d^-1）;S为安全因子.

3.5.3 健康危害风险

健康危害风险是假定各有毒物质对人体健康的毒性作用呈相加关系，而不是协同或拮抗关系，则蔬菜重金属的总危害风险指数，

式中：R_n表示非致癌污染物经摄食途径所致健康危害的个人平均年风险.

4  蔬菜重金属风险评估的发展趋势

由于风险评估过程中所涉及的诸多不确定性，一些如随机模拟模型、模糊理论模型，以及基于地理信息系统技术的评估模型等^[41-42]越来越多地被用于风险评估中.其中，随机模型仍是最常用的方法，主要是通过蒙特卡罗模拟来实现不确定性分析.总体而言，我国的健康风险评估起步晚，对于风险评估模型的研究比较缺乏，目前以应用国外评价方法为主，且适合我国居民特征的健康风险评估方法仍然没有建立，在蔬菜重金属污染风险相关研究上使用的评价方法和风险评估模型有限，因此研究者应尝试国际上现有的更多风险评估方式方法.同时，对现行方法和模型进行可比性分析，找到认同度高的方法，满足不同评价者和地区的需要，建立适合中国国情的评估方法与过程也是未来的研究方向之一.

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（责任编辑：顾浩然，郁慧）