基于精细模式气溶胶与WRF模式估算PM2.5质量浓度

韦耿，侯钰俏，韩佳媚，查勇

(南京师范大学地理科学学院，南京 210023)

0 引言

PM2.5是指空气动力学直径小于2.5 μm的大气颗粒物，其粒径小，活性强，具有多样性化学成分，易附带有毒有害物质和重金属，并且在大气中的停留时间长、输送距离远，进入人体后会沉积在支气管和肺泡中,对呼吸系统和心血管系统造成直接危害[1-3]。同时PM2.5也是影响城市空气质量的主要污染物，会直接导致大气能见度的降低，对局地甚至较大区域性环境产生危害[4-6]，获取大气颗粒物浓度和暴露的分布具有深远的重要性[7-8]。卫星遥感观测具有观测范围广、实时性强、分辨率高等优势，已被广泛运用于全球和区域的大气颗粒物时空分布、浓度估算和粒子特征等研究[9-10]。

大气颗粒物污染的遥感监测主要是通过对气溶胶的遥感监测进行研究，气溶胶光学厚度(aerosol optical depth，AOD)是气溶胶最重要的物理参数之一，是确定气溶胶气候效应的重要因素。利用AOD与大气颗粒物建立线性回归模型复杂程度较低、应用性较强，是早期估算地面大气颗粒物浓度的最常规方法[11-12]。但部分研究证明气溶胶光学特性的多样性以及粒径分布、组成和形状的变化会影响AOD和大气颗粒物之间的相关性[13-14]，大气中细粒子的消光作用对总消光作用中所占比例往往容易被忽视，因此通过引入精细模式分数(fine mode fraction,FMF)可将大气中的细气溶胶与总气溶胶分离，利用FMF校正得到的精细模式气溶胶与大气细颗粒物PM2.5进行相关性分析，能够有效提高气溶胶反演PM2.5的精度[15-16]。气象因子能够影响到气溶胶从形成到消散的完整过程[17]，是影响大气颗粒物时空变化较为显著的因素之一。当前诸多研究通过引入多种数据综合分析，证明能够取得更好的相关性，建立更精准的PM2.5反演数学模型。纪晓璐等[18]通过将MODIS气溶胶数据与风速数据相结合，得出环渤海区域AOD年内变化与风速整体呈反比关系，且AOD与空气质量指数相关性较高；Ni等[19]通过MODIS数据结合温度、气压、湿度、能见度、风速等数据，通过一般验证和交叉验证对京津冀地区的PM2.5进行反演，反演精度较好，R2分别达到0.68和0.54；侯俊雄等[20]通过将天气研究和预报 (weather research and forecast，WRF)模式地表气象因子反演了京津冀地区PM2.5的质量浓度，同样取得较好结果。

尽管引入FMF能够提高通过AOD反演PM2.5质量浓度的精度，但该类型研究尤其是国内相关研究依旧较少，并且大多数多元数据综合分析研究中，仅考虑将近地面气象因子加入分析中，而未考虑到高空气象因子对近地面大气颗粒物质量浓度的影响。本文以南京市为研究区域，通过利用FMF与AOD结合，讨论FMF对PM2.5质量浓度估算的影响，并将通过WRF模式得到的气象因子数据(包括近地面及高空的温度、风速与相对湿度，和边界层高度)作为辅助因子，分为4个季节加入到AOD对PM2.5的反演中，分析和讨论引入近地面和不同高度的气象因子对AOD反演大气颗粒物的可行性。

1 研究区概况与数据源

1.1 研究区概况

选择江苏省南京市作为研究区，南京市是中国江苏省政治、文化中心，是中国东部地区重要的经济中心和工业化城市之一，该地区属亚热带季风气候，四季分明，属于典型的低山丘陵地貌。随着城市化和工业化的加速发展，导致汽车尾气、工业污染等人为污染物排放不断增加，并且外来沙尘、化石燃料燃烧产生的烟尘又会进一步提高本地大气污染程度，空气质量问题较为严峻。

1.2 MODIS卫星数据

与SPOT，TM等卫星影像相比，MODIS传感器有更多的传感器通道，更好的动态性，且空间覆盖广、可靠性高[21]，数据由美国国家航空航天局每日向全球免费发布(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/search/)。获取Terra(上午过境)卫星的MOD04_3K数据，即运用全新的MODIS C6算法的3 km空间分辨率气溶胶产品，起止时间为2014年3月1日—2019年2月29日。通过IDL语言进行校正、裁剪、提取等处理后，人工筛选剔除仅有极少数零星分布的有效像素值的图像，最终获取南京市城市轮廓范围内AOD和FMF数据集。MODIS卫星产品受云、雨等干扰较大，因此获取到的有效数据均发生在晴好天气。此外由于AOD反映的是气溶胶在垂直方向上整层大气的消光系数积分，而PM2.5监测数据则来自地面；且AOD的获取环境为大气环境，而PM2.5质量浓度为检测仪获取的干颗粒物的浓度值，因此需要对AOD进行垂直校正与湿度订正。校正方法参考王贺锐等[22]通过引入气溶胶标高和湿度影响因子，得到校正后的气溶胶光学厚度AODm。AOD反映了气溶胶总量，FMF反映了细微粒对总光学厚度的贡献度，通过校正后得到的AODm与FMF的乘积得到精细模式气溶胶光学厚度AODf[23]。

1.3 大气颗粒物数据

南京市目前共有9个国控级别空气质量检测站点，包含多种污染气体的质量浓度数据，监测频率为1 h，监测时间为每日0—23时，并对全社会发布每小时的整点数据。PM2.5质量浓度数据来自中国生态环境部全国城市空气质量实时发布平台。对于出现部分数据缺测的现象，若缺失值较少，则采用缺失值前后最相近的数据进行补充。若缺失值前后6 h内均没有有效数据，则不使用该时刻的数据集。

1.4 WRF气象数据

在某特定时间区域内大气环境的空气污染程度主要受到包括气象因素、地形地貌等自然因素影响。对于某固定区域而言，地形地貌处于稳定状态，因此大气污染程度主要受垂直自净能力(边界层高度)、水平自净能力(水平风速)、沉降(降水、湍流作用、重力沉降等)、湿度等气象因素影响。

WRF模式是由美国国家环境预报中心及美国国家大气研究中心等机构开发的新一代中尺度数值模式，采用标准F90程序进行编写，具有更加丰富的参数化方案及精细的物理过程，在中尺度天气系统中的风场、高度场、垂直速度场等方面的模拟值精确度较高[24]，对我国的区域模拟效果同样较好[25]，因此本文选择WRF模式模拟气象因子。WRF模式采用的是FNL(final operational global analysis)全球分析资料数据，FNL数据由二进制格点方式生成，其同化面较广，在气象领域研究较为广泛，能够为气象、气候模拟提供初始场，对极端天气也能够取得较好的研究结果[26]。其空间分辨率为1°×1°，时间分辨率为6 h，无法满足与高时空分辨率的气溶胶数据的匹配，因此通过WRF模型对FNL数据进行降尺度处理(具体参数如表1所示)，空间上输出3 km×3 km分辨率，时间上以每小时整点输出，提取的气象要素为1 000 hPa(视为近地面)，850 hPa，700 hPa与500 hPa气压面的温度(T)、平均风速(WS)和相对湿度(RH)，以及边界层高度(PBLH)，经裁剪、提取、计算均值等处理后，获取南京市范围内气象因子数据集。

表1 WRF模式部分参数方案Tab.1 Parameter schemes of WRF mode

2 目标方法与流程

以卫星过境时刻为准，生成同时刻(或时间差控制在30 min内)的AOD,FMF，PM2.5和模拟气象因子数据集，并按季节分组。首先分季节对PM2.5和AODm，PM2.5和AODf进行线性回归分析，计算仅采用AOD作为输入参数时大气颗粒物的模型拟合效果，并讨论精细模式分数对PM2.5质量浓度反演的影响；其次利用随机森林模型，分别通过AODf与近地面气象因子(1 000 hPa气压层处的温度、平均风速和相对湿度，以及边界层高度)、AODf与近地面及不同高度气象因子(1 000 hPa，850 hPa，700 hPa，500 hPa气压面的平均风速和相对湿度，以及近地面温度和边界层高度)，构建PM2.5质量浓度的反演模型，探讨含高空气象因子对PM2.5质量浓度反演的影响。其中随机选取2/3的数据进行建模，剩余1/3的数据则用于验证。采用决定系数R2，均方根误差(root mean square error,RMSE)、平均绝对误差(mean absolute error,MAE)与平均绝对百分比误差(mean absolute percentage error,MAPE)，共4 个指标为依据，对两个模型进行评估，并利用随机森林模型获取不同因子的评分，分析其对PM2.5质量浓度的影响。

3 结果

3.1 FMF对AOD估算PM2.5的影响分析

南京市年均、季均的PM2.5质量浓度和气溶胶光学厚度如图1所示。PM2.5质量浓度年均值呈逐年下降趋势，介于40～69 μg/m3。AOD年均值在2015年有小幅上升外，总体稳定在0.7左右。从季均值可以得出，冬季PM2.5质量浓度最高，达到71.16 μg/m3，其次是秋季与春季，夏季则处于全年最低水平，为40.53 μg/m3。但气溶胶光学厚度则呈现春、夏、秋、冬依次递减，且秋季与冬季的季均值明显低于春季与夏季。季节均值变化趋势与Zhang等[23]结论一致。

(a)年度均值 (b)季均值

图2与图3分别显示了4个季节里通过垂直与湿度订正AODm、经过垂直、湿度订正与精细模式分数校正后得到的AODf与PM2.5质量浓度的拟合关系。经对比可发现经过FMF校正后的AODf与PM2.5拟合系数均有提高，RMSE也更小(均通过显著性检验)。春季的拟合结果提升比较明显，因春季中国北方沙尘天气活跃，在偏北风影响下向东南部地区扩散，大气中粗颗粒占比较高。通过FMF进行校正能够有效减少粗颗粒对分析结果的影响，R2由0.23提升至0.33。夏季雨水充沛，对大气中粗颗粒物的冲刷能力较强，且高温高湿度环境有利于污染气体向大气颗粒物的转化作用[27]，夏季大气中主要为细颗粒物，因此夏季R2达到0.37和0.40，效果好于其他季节，但FMF校正前后提升却并不明显。秋季和冬季由于大气环境趋于平稳，偶有沙尘输入现象，且由于入冬后受到北方化石燃料燃烧增加的影响，总体受外源污染物输入增多，相关性表现一般。此外由于受到PM2.5质量浓度极高值的影响，RMSE明显大于春季和夏季，冬季出现重度污染天气多于其他季节，即使经过精细模式分数校正，RMSE依然高达37.66 μg/m3。估算PM2.5的RMSE随PM2.5均值的提高而上升，该趋势与Tian等[28]利用MODIS估算PM2.5得出的结论一致。经过精细模式分数校正，AOD与PM2.5的相关性分析更优，但由于卫星获取的气溶胶数据受到云的干扰较强，大部分情况下并不能完全覆盖研究区，虽然已将只有零散分布的图像进行剔除，但是研究区范围内有效数据的缺失在一定程度上增加了精细模式分数对PM2.5质量浓度反演的不确定性。

(a)春季 (b)夏季

(a)春季 (b)夏季

3.2 基于WRF模式的多元回归分析

通过校正后的气溶胶光学厚度与PM2.5质量浓度相关性提升较为有限，因大气环境是影响大气污染程度的一个重要因素，因此需要将气象因子加入分析中。本节以AODf和各气象因子作为反演参数，利用Python中的random forest数据包建立了PM2.5质量浓度反演模型(其中两个模型中1/3用于验证的数据为相互独立的随机选取)，验证结果如表2、图4和图5所示。

表2 不同季节的多元回归模型Tab.2 Multiple regression model in different seasons

(a)春季 (b)夏季

(a)春季 (b)夏季

(c)秋季(d)冬季

将WRF模拟气象因子加入回归分析中，各季节都取得较好的结果，说明气象因子对PM2.5的质量浓度有一定的影响。图6中，RH1000，RH850，RH700，RH500分别代表1 000 hPa，850 hPa，700 hPa和500 hPa气压面处的相对湿度(%)，WS1000，WS850，WS700，WS500分别代表1 000 hPa，850 hPa，700 hPa，500 hPa气压面处的风速(m/s)，T2代表距地面2 m处的温度(℃)。从季节上来看，春季提升效果较大，R2提高到0.71；夏季提升效果虽然较小，但R2依旧最高，达到0.74，且各项误差同样为各季节最小。冬季的R2为0.73，虽然高于春季与秋季，但由于受到重污染天气期间PM2.5质量浓度极高值的影响，导致各项误差明显大于其他季节，RMSE与MAE分别达到19.92 μg/m3与20.12 μg/m3。从模型上来看，包含不同高度气象因子的模型的各项指标均优于仅含地面气象因子的模型，说明高空气象因子对PM2.5质量浓度拥有一定程度的影响，且对于高值估算方面，估算值与实测值更加接近。

(a)春季 (b)夏季

利用随机森林模型拟合PM2.5质量浓度与各影响因子的关系，获得各影响因子的评分(图6)，各因子在不同季节上的重要性存在一定差异。AOD对PM2.5质量浓度的影响程度较高，其中在夏季表现最为明显。其次是边界层高度，代表了大气在垂直方向上的扩散能力，有利于大气颗粒物的扩散，各季节得分均比较稳定。除夏季外，近地面和高空风速的影响程度总体高于湿度，水平扩散能力对PM2.5质量浓度的影响总体大于在湿度影响下气体向颗粒物转化作用的影响。而夏季处于一年中温度最高的时期，在高空中的高温高湿度环境会促进气体向颗粒物的转化作用，且夏季盛行东南季风，受北方沙尘输入影响较小，近地面风速的影响力明显高于高空。夏季近地面气象因素影响力高于高空气象因子影响力，与将高空气象因子加入随机森林模型进行回归，R2提升较小的趋势相对应。

4 结论与展望

1)2014—2019年间南京市年均PM2.5质量浓度总体呈逐年下降的趋势，其中夏季PM2.5质量浓度最低，为40.53 μg/m3，冬季则最高，达到71.16 μg/m3。南京市年均AOD值则稳定在0.7左右，季均值则呈现由春季向冬季逐渐较小的趋势，且春季夏季均值明显高于秋季与冬季。

2)通过利用MODIS获取的FMF对气溶胶光学厚度AOD进行校正，能够有效提高AODf与PM2.5质量浓度的相关性，且均方根误差也均有降低。春季由于受到北方粗颗粒沙尘输入影响，因此经过校正后能够有效减少大气粗颗粒对PM2.5质量浓度反演的影响，因此效果提升最为明显。夏季AODf与PM2.5质量浓度的相关性最高，RMSE最小。而秋季冬季因受到重度污染天气的影响，均方根误差相对较高。但由于卫星受云的干扰性较大，尤其无法获取发生雨水天气时的有效数据，且有效值并不能完全覆盖整个研究区，局部范围的有效数据作为整个研究区的平均数据，可能存在一定程度的不确定性。

3)通过引入含不同高度的气象因子能够有效提高利用AOD反演PM2.5质量浓度的相关性，且包含不同高度气象因子的模型的各项指标均优于仅含地面气象因子的模型。在各气象因子中，各季节风速和边界层高度，对PM2.5质量浓度影响程度较高，风速和湿度在不同季节对PM2.5质量浓度的影响有所不同，除夏季外，风速影响程度高于湿度；而在夏季，近地面气象因子影响程度则明显高于高空。在引入高空气象因子分析后，秋季和冬季R2虽有提升，但均方根误差依然较高。因此在未来的研究中，针对重度污染天气的大气颗粒物估算，则需要进一步考虑更多大气环境因素、污染源排放等影响。